Le procédé INDAR (INnovative Disassembling Adhesives Research), breveté par RESCOLL, est une solution technologique qui vise à décoller sur commande les joints collés structuraux dans le but de simplifier les opérations de maintenance et de recyclage. Ce procédé consiste à reformuler soit des primaires d’adhérence, soit des adhésifs structuraux en incorporant des composés chimiques particuliers. Les travaux réalisés dans le cadre de cette thèse ont permis de mieux comprendre le phénomène de décollement et de pouvoir ainsi l’étendre à d’autres adhésifs et d’autres conditions d’activation (température différente, méthode de chauffage). Les résultats obtenus ont ouvert des perspectives très intéressantes dans de nombreux domaines (aéronautique, défense, automobile) et confirmer l’intérêt stratégique de cette thématique de recherche. / The INDAR process (INnovative Disassembling Adhesives Research), patented by RESCOLL, is a technological answer for the dismantling on command of structural bonded joints (easier recycling and maintenance). This process is based on the reformulation of primers or adhesives with specific chemical compounds. The works carried out enabled a better understanding of the debonding mechanism, in order to extend it to other configurations of adhesives and activation conditions (different temperature, heating method). The results obtained broadened the scope of possible applications for this technology (aeronautics, defence, automotive) and confirmed the strategical interest ot this topic.

La démocratisation des technologies du collage dans le domaine aérospatial amène les industriels à exiger des adhésifs toujours plus performants. L’objectif de cette thèse est d’optimiser les propriétés thermomécaniques d’un adhésif polyépoxyde bi-composant qui devra présenter des propriétés structurales entre -150°C et +150°C, tout en respectant des exigences de mise en oeuvre.L’analyse de la littérature et des expériences préliminaires a permis de sélectionner le système polyépoxyde modèle binaire le plus pertinent en termes de réactivité à l’ambiante et de propriétés sur assemblage collé. Pour optimiser la résistance en température élevée de ce système, deux voies ont été explorées : l’incorporation d’époxydes multi-fonctionnalisés pour augmenter la densité de réticulation, et l’utilisation d’amines cycliques qui accroit la rigidité des segments macromoléculaires. Pour améliorer les propriétés de résistance à la propagation de fissure à basse température, les additifs de renforcement montrent un intérêt certain pour la formulation d’adhésifs structuraux polymérisés à température ambiante. Sur la base de ces résultats, plusieurs formulations complexes ont pu être élaborées. Des phénomènes de synergie et d’inhibition entre les différents éléments des formulations ont été constatés, sans pouvoir être totalement compris ce qui met en lumière la difficulté de prévoir le comportement d’adhésifs complexes, à l’image des formulations commerciales.Ces travaux de thèse ont permis de développer un adhésif structural répondant aux exigences strictes du secteur aérospatial, et de dégager une stratégie de formulation qui pourra être appliquée à d’autres secteurs d’activités. / The democratisation of bonding technologies in aerospace field leads industrials to demand more and more efficient adhesives. The aim of this thesis is to optimise thermomechanical properties of two-component epoxy adhesives which need to preserve structural properties on a large scale of temperature (from -150°C to +150°C) and observing application process requirements.The analysis of scientific literature and preliminary experiments enable to select the most relevant binary epoxy system in terms of reactivity and bonding mechanical properties. To optimise high temperature resistance of this epoxy system, two approaches have been explored: addition of multi-functionalised epoxy resin to extend the crosslink density, and use of cycloaliphatic amines which increase the rigidity of macromolecular segments. To improve crack propagation resistance in low temperature, tougheners reveal an interest to formulate room temperature structural adhesives. On the basis of these results, complex formulations have been developed. Synergy and inhibition phenomenon between the formulation blends have been observed without being able to fully understand them which highlight the difficulty to predict the behaviour of complex adhesives such as commercial formulations.This thesis works allowed to develop a two-component epoxy adhesive formulation which meets aerospace requirements, and to bring about a formulation strategy which could be adapted to others sectors activities.

Le dimensionnement des joints collés est une préoccupation majeure du CNES pour lesapplications spatiales des futurs lanceurs. Pour dimensionner une structure collée, il est nécessaire depouvoir apprécier les caractéristiques mécaniques du joint collé.Dans cette étude, trois adhésifs structuraux ont été sélectionnés (Hysol®EA 9321, Hysol®EA9394 et Hysol EA® 9395). Après leur caractérisation massique, une étude statistique pour mettre enévidence les effets des différents paramètres (vitesse d’essai, géométrie éprouvette, le degré depolymérisation…) a été entreprise.La deuxième étape a pour objectif de fiabiliser l’analyse des essais de fissuration etd’améliorer la compréhension des mécanismes d’endommagement et de propagation de fissure dansles liaisons collées. Trois types d’essai ont été utilisés, à savoir, l’essai Double Cantilever Beam(DCB), pour l’étude du mode I, l’essai End Notched Flexure (ENF), pour le mode II, et l’essai MixedMode Bending (MMB), pour les chargements en mode mixte I/II. Nous avons développé de nouvellesinstrumentations et méthodologies d’analyse. Pour affiner le protocole de test standard, la techniquedite de « backface strain monitoring » a été utilisée. Elle consiste à positionnées des jauges dedéformation sur les surfaces de l’éprouvette de façon à enregistrer l’évolution du signalextensométrique durant la propagation de la fissure. Cette méthode permet une meilleure estimation dela position front de fissure ainsi que l'étude de la répartition des contraintes le long du joint de colle.La corrélation d'images numériques (DIC) a également été utilisée afin de proposer un nouveauprotocole de calibrage de la longueur de fissure et pour comparer un modèle analytique (poutre deTimoshenko sur fondation élastique) avec les résultats expérimentaux. / Adhesive bonding is being strongly considered in space applications CNES as anadvantageous assembly technique for future launchers. Correct design of adhesive joints is of majorconcern. Aerospace adhesives are tough viscoelastic matrices (special epoxy resins) reinforced withnano-, or microparticles. Extended use of adhesive joints in structural applications is limited due to thedifficulties in predicting in-service performance, frequently leading to over-conservative design.Three structural adhesives (Hysol®EA 9321, Hysol®EA 9394 and Hysol®EA 9395) wereselected. After their bulk characterization, statistical studies to highlight effects of different parameterse.g. speed, test piece geometry, degree of polymerization were undertaken.In the second stage, fracture mechanics tests were effected employing: the double cantileverbeam (DCB) configuration (mode I characterisation), the three point bending end-notched flexure(ENF) (mode II) and the mixed-mode bending (MMB) (combined mode I/II loading). Crack growth inbonded joints was investigated in a novel way. To refine standard test protocol, the backface strainmonitoring technique was used. Strain gauges were used to measure the strain on the exposed skin ofthe adherends during crack onset and propagation. This method allows better estimation of the crackfront position as well as fine investigation of the stress distribution along the bondline and in the crackfront vicinity. Digital image correlation (DIC) was also used to compare analytical models, e.g.Timoshenko beam on elastic foundation model with experimental results.