Dans ce travail, l’existence et les mécanismes fondamentaux sous-jacents à l’augmentation de la solubilité du CO2 dans les matériaux hybrides. De nombreux supports solide et solvants physiques sont testés. Les adsorbants hybrides synthétisés sont par la suite évalués en mesurant les isothermes d’adsorption du CO2. Généralement, tous les adsorbants hybrides montrent une augmentation de la solubilité du CO2 en comparaison avec le solvant physique. Les résultats obtenus mettent en évidence, certaines conditions à remplir pour l'obtention d'un adsorbant hybride efficace. On montre notamment que le support solide doit posséder une structure mésoporeuse avec une forte surface spécifique. De plus, on identifie une taille optimale du solvant permettant d'obtenir une solubilité améliorée. Parmi tous les candidats testés, le N-méthyl-2-pyrrolidone confiné dans un support mésoporeux de MCM-41 s’est avéré être l’adsorbant hybride dont les performances d'adsorption sont les plus importantes. Des simulations de Monte Carlo dans l'ensemble grand canonique sont ensuite effectuées, afin d'interpréter le comportement de la solubilité du CO2 dans un système modèle d’adsorbant hybride à base de MCM-41. Les mécanismes microscopiques sous-jacents à l’augmentation de la solubilité sont notamment clairement identifiés. La présence des molécules de solvant favorise l'adsorption des molécules de CO2 dans le pore, engendrant une augmentation de la solubilité dans l’adsorbant hybride par rapport à celle de l’adsorbant natif ainsi qu’à celle du solvant macroscopique. De plus, pour évaluer l’efficacité de captage du CO2 de ces adsorbants hybrides, l'effet des interactions entre les adsorbats et le solide ainsi que l’impact de la taille de la molécule du solvant sur la solubilité du CO2 sont étudiés. Nous avons constaté qu’un système hybride idéal doit présenter une faible interaction entre le solvant et le solide et une forte affinité entre le solvant et le CO2. De plus, on identifie l'existence d'une taille optimale de solvant permettant de maximiser la solubilité du CO2 dans le système hybride. D’après les résultats de la simulation, la couche de solvant crée des pseudo-micropores dans le solide mésoporeux MCM-41, et permet à plus de molécules de CO2 d’être absorbés sous l'influence d'un confinement et d'une interaction surfacique plus importants. / In this work, we investigate the existence and the fundamentals mechanisms underlying the apparition of enhanced CO2 solubility in hybrid materials. A number of prospective solid supports and physical solvents are chosen and the synthesized hybrid adsorbents are subsequently evaluated by measuring CO2 adsorption isotherms. Generally, all the hybrid adsorbents show an enhancement of CO2 solubility compared with the bulk physical solvent. According to further investigation, we have obtained certain requisites for a good solid support, of which structure should be mesoporous with large surface area. In addition, there is an optimized solvent's size to achieve an enhanced solubility. As a result, among the candidates, the N-methyl-2-pyrrolidone confined in MCM-41 adsorbent is proven to be the most suitable hybrid adsorbent for an effective CO2-removal application. In order to gain a deeper insight, Grand Canonical Monte Carlo simulations are then performed to interpret the CO2 solubility behavior in a modeled system of hybrid MCM-41 adsorbent. As a result, the microscopic mechanisms underlying the apparition of enhanced solubility are then clearly identified. In fact, the presence of solvent molecules favors the layering of CO2 molecule within the pores thereby the CO2 solubility in hybrid adsorbent markedly increases in comparison with the one found in the raw adsorbent as well as in the bulk solvent. In addition, to fully evaluate the efficiency of hybrid adsorbents in capturing CO2, the sorbent-solid interactions along with the solvent molecular size impact on CO2 solubility are further investigated in this study. We found that an ideal hybrid system should possess a weak solvent-solid interaction but a strong solvent-CO2 affinity. Furthermore, an optimal solvent size is obtained for the enhanced CO2 solubility in the hybrid system. According to the simulation results, the solvent layer builds pseudo-micropores inside the mesoporous MCM-41, enabling more CO2 molecules to be absorbed under greater influence of spatial confinement and surface interaction.