Depuis le début des années 1980, le Commissariat à l’Énergie Atomique développe et met en oeuvre un système de spectrométrie gamma aéroportée, appelé HELINUCTM. Ce système, composé de détecteurs NaI(Tl) d’un volume de 16 L, est utilisé afin d’établir un état des lieux radiologique des sites survolés. Les principales missions du système HELINUC consistent en la réalisation de contrôles environnementaux, l’intervention en situation de crise et la recherche de sources ponctuelles. La réalisation de ces missions nécessite le développement de méthodes d’analyse adaptées. L’approche considérée dans cette thèse repose sur une rupture conceptuelle de l’analyse des spectres par rapport aux méthodes utilisées jusqu’alors au CEA : l’analyse ne repose plus sur une considération individuelle et séquentielle des mesures aéroportées, mais sur une considération globale et simultanée de celles-ci. L’étude et le développement de méthodes statistiques adaptées à la quantification des radionucléides naturels et du 137Cs (de 600 keV à 3 MeV), à l’estimation de la contamination en 241Am (basse énergie, inférieure à100 keV) en cas de crise radiologique et la détection de sources ponctuelles (moyenne énergie, entre 100 keV et600 keV) permettent d’améliorer la précision sur les activités déterminées en vol et la détection de sources de faibles activités. / Since the beginning of 1980’s, the CEA has been developing an airborne gamma spectrometry (AGS) system called HELINUCTM using large volume (16 L) NaI(Tl) detectors. HELINUC is used to produce radioactivity mapping of the soil. The different missions of HELINUC are environmental control of radioactivity, nuclear emergency response and research of orphan sources. The continuous development of analysis methods is then required.The approach considered in this thesis is based on a conceptual break from the analysis of spectra compared to the methods used at the CEA until now: the analysis does not rely on an individual and sequential consideration of airborne measurements, but on an overall and simultaneous consideration of them. The study and development of statistical methods for the quantification of natural radionuclides and 137Cs (from 600 keV to 3 MeV), for the estimation of 241Am contamination (low energy, inferior to 100 keV) in case of radiological emergency and for the detection of orphan sources (medium energy, between 100 keV and 600 keV) improve the accuracy of activities estimation and detection of low activities sources.