Ce travail s'inscrit dans la démarche générale de compréhension et d'amélioration des propriétés mécaniques des matériaux thermoplastiques amylacés, en proposant une nouvelle démarche originale de modification structurale de l'amidon thermoplastique s’appuyant sur la combinaison de deux techniques: la réticulation de l'amidon sous faisceau d’électrons et l'orientation macromoléculaire issue du procédé de transformation par extrusion. La première partie du manuscrit est consacrée aux propriétés thermomécaniques de l’amidon plastifié et propose notamment une mise à jour de la courbe maitresse contrainte-allongement mettant en évidence le phénomène d’antiplastification mais aussi de surplastification grâce notamment à l’étude des propriétés à Tg équivalentes. L’évolution des températures de transition β (Tβ) des matériaux a pu être reliée aux différentes étapes de la plastification et des analyses ATG ont mises en évidence les phénomènes de sorption et désorption du plastifiant. Les mécanismes d’endommagement de l’amidon plastifié ont également été explorés à l’aide de la technologie de vidéotraction. Le second chapitre du document est consacré à l’étude de la réticulation de l’amidon thermoplastique à l’état solide sous faisceau d’électrons. De nombreux facteurs ont été étudiés comme la dose absorbée, la teneur en eau, la teneur en plastifiant, le type et la teneur en réactif introduit, ainsi que l’impact du taux de réticulation sur le mécanisme de rétrogradation. Le troisième et dernier chapitre traite du mécanisme d’orientation moléculaire particulier de l’amidon thermoplastique, et de son impact sur les propriétés mécaniques. Le couplage de l’orientation et de l’irradiation sous faisceau d’électrons a également été appréhendé. / This work is part of the general approach aiming to understand and improving the mechanical properties of thermoplastics starch materials by proposing a new and original approach to the structural modification of thermoplastic starch through the combination of two techniques: radiation crosslinking and macromolecular orientation. The first part of the thesis focuses on the thermo-mechanical properties of plasticized starch and proposes an update to the master Stress-strain curve highlighting “antiplasticization” and “overplasticization” phenomena thanks to the study of properties at equivalent Tg. The evolution of materials β transition temperature (Tβ) could also be linked to the different plasticization stages and TGA results highlighted the sorption and desorption phenomenon of the plasticizer. The damage and fracture mechanisms of plasticized starch were also explored with videotraction technology. The second chapter of the document is devoted to the study of crosslinking of thermoplastic starch at solid state under an electron beam radiation. Many factors were explored like the absorbed dose, water content, plasticizer content, nature and amount of crosslinking agents introduced, and their impact on curing mechanisms and retrogradation of the plasticized starch. The third and final chapter deals with the specific mechanism of molecular orientation of the thermoplastic starch and its impact on mechanical properties. The coupling of orientation and irradiation under an electron beam was also investigated.

Ces travaux de recherche ont porté sur l'élaboration et la compatibilisation de mélanges de matériaux biosourcés à base d'amidon plastifié et de poly (acide lactique). La transformation de l'amidon natif en amidon plastifié est réalisable par extrusion en utilisant des plastifiants. Dans notre étude, les propriétés finales de l'amidon plastifié ont été contrôlées en faisant varier les conditions du procédé (température, temps de séjour, vitesse de rotation des vis) et du matériau (nature et teneur en plastifiant). La plastification de l'amidon par l'eau, le glycérol, le sorbitol et l'acide citrique a ainsi été étudiée. Les mélanges d'amidon plastifié et le poly (acide lactique)(PLA) ont été préparés et caractérisés dans la deuxième partie du travail. Afin d'améliorer la compatibilité de ces polymères, une voie consiste à incorporer un copolymère dans le mélange.Dans ce travail, le copolymère utilisé est un copolymère (Amylose-g-PLA) constitué d'une dorsale amylose et de greffons poly (acide lactique). Une polymérisation en trois étapes a été utilisée pour la synthèse du copolymère dans le but de contrôler la taille et le nombre de greffons de PLA. Deux types de copolymère ont été préparés : le type 1 contenant un nombre élevé de greffons de faible masse molaire et le type 2 contenant un nombre limité de greffons de haute masse molaire. L'efficacité de l'addition de ces copolymères Amylose-g-PLA dans les mélanges (PLA et amidon plastifié) est étudiée dans la dernière partie de ce travail. Une comparaison entre la morphologie et les propriétés mécaniques des mélanges préparées avec ces différents copolymères révèle l'efficacité plus élevée du copolymère de type 1 / This study dealt with the development and the compatibilization of the blends of plasticized starch and polylactic acid. The transformation of native to plasticized starch is possible by extrusion in the presence of plasticizers. In this work, the final properties of plasticized starch are controlled by changing process parameters (temperature, extrusion time, screw's rotation speed) and nature and quantity of plasticizers. Plasticization of starch by water, glycerol, sorbitol and citric acid is studied. The blends of plasticized starch and poly (lactic acid) (PLA) are prepared and characterized in the second part of this work. To improve the compatibility of the blend, one way is the addition of a copolymer to the mixture to stabilize the dispersed phase in the matrix. The copolymer used in this work (Amylose-g-PLA) is constituted of amylose backbone and poly (lactic acid) (PLA) grafts. The number and the size of the grafted chains of PLA have been controlled by a three step process polymerization. Two copolymer structures have been prepared: type1, containing high numbers of low molar weight PLA grafts and type 2, lower numbers of high molar weight PLA grafts. In the final part, efficiency of these copolymers (Amylose-g-PLA) in these blends is studied. The comparison between morphology and mechanical properties of blends prepared with these copolymers, demonstrate the higher efficiency of type1 copolymer