L’objectif de cette thèse est d’approfondir le développement d’une plateforme de modélisation, qui décrit le transport multi-espèces et multi-phasiques à travers les matériaux cimentaires. Les structures en béton armé peuvent se dégrader en raison de la corrosion des armatures en acier, induite par les chlorures et/ou la carbonatation. La plateforme de modélisation traite principalement de la période d’initiation de cette corrosion par la prédiction du transport des agents délétères à travers le béton d’enrobage. Ces phénomènes sont dépendants des propriétés relatives à l’humidité du matériau et requièrent l’étude des mouvements de l’eau liquide et de la phase gazeuse dans le matériau. La première partie de cette thèse se concentre sur la pénétration des chlorures à travers des bétons saturés. La pénétration des chlorures se limite à un processus couplé de diffusion et de fixation des ions sur la matrice cimentaire. Dans ce cadre, de nombreux modèles ont été développés et de nombreuses données expérimentales sont accessibles. Un benchmark de ces modèles est réalisé, avec pour objectif d’identifier les plus robustes et les plus fiables. Cette étude contribue également à choisir les isothermes de fixation des chlorures les plus pertinentes. Une analyse fiabiliste des modèles sélectionnés précédemment est menée. Un cadre de calcul de la durée de vie fiabiliste du béton armé immergée dans une solution saline est proposé. Une analyse de sensibilité est également réalisée afin de déterminer les données d’entrée du modèle les plus influentes. Les résultats mettent en avant le rôle crucial joué par l’enrobage, la teneur critique en chlorures et le coefficient effectif des chlorures. L’importance de la non-linéarité des isothermes est également soulignée, alors que cette propriété est encore mal maîtrisée. De nombreux modèles de prédiction des transferts d’humidité ont été développés. La compréhension des phénomènes physiques en jeu reste insuffisante pour les matériaux cimentaires. Une analyse de sensibilité fiabiliste du modèle multi-phasiques et de l’équation de Richards est réalisée, en considérant un essai de séchage. Les résultats soulignent l’importance de l’isotherme de désorption de vapeur d’eau et de la perméabilité à l’eau liquide, qui s’écrit comme une fonction de la saturation. Par la suite, les travaux se sont focalisés sur la détermination de cette perméabilité. Celle-ci a été réalisée par analyse inverse des profils de perte de masse lors d’un séchage et des profils de saturation durant une imbibition. Les valeurs déterminées sont comparées aux mesures de perméabilité aux gaz, aux mesures directes et indirectes (notamment Katz-Thompson) de perméabilité à l’eau liquide, reportées dans la littérature. Parmi les pistes d’évolution des modèles de carbonatation, une description plus complète du transport des espèces en phase gazeuse est à proposer. Le dernier chapitre traite de ce point, en considérant une diffusion ternaire du mélange gazeux avec toutefois une description simplifiée des réactions chimiques de carbonatation. Une étude théorique met en évidence les conséquences de la nouvelle description des transferts : les profils de pression de gaz (dépression) et de CO2 sont modifiés, ce qui peut impacter l’avancement de la carbonatation. Par la suite, une calibration a été réalisée afin de mettre en cohérence les prédictions numériques avec des expériences de carbonatation accélérée. Une analyse de sensibilité fiabiliste a été conduite en considérant un essai de carbonatation pour des fractions de CO2 extérieures allant de 0,04 % à 50 %, avec une humidité relative extérieure contrôlée. Les résultats ont montré l’importance de la porosité totale, de la teneur initiale en C-S-H (fraction de CO2 extérieure élevée) et des conditions hydriques extérieures (fraction de CO2 atmosphérique). Enfin, la carbonatation atmosphérique avec la prise en compte de cycles d’humidification-séchage a été simulée pour deux bétons / The purpose of this research is to go deeper in the development of a modelling platform, which describes multiphase and multi-species transport within cementitious materials. Reinforced concrete (RC) structures can be deteriorated as a result of chloride-induced and/or carbonation-induced corrosion of the steel rebars. The modelling platform deals with the initiation period of this corrosion by predicting the transport of the deleterious agents through the concrete cover. This phenomenon is dependent on the moisture properties of the material and requires the study of the movement of liquid-water and gas-phase transport in the material. The first step of this thesis focuses on chloride ingress within fully water-saturated concretes. The chloride ingress is limited to a coupled diffusion-binding process. Within this framework, several models have been developed and numerous experimental data are available. A benchmark of these models is performed in order to identify the most reliable engineering models. This also contributes to choose the most relevant chloride binding isotherms. A probabilistic analysis of selected models among the benchmark is carried out. A general framework is proposed to calculate a reliability service life for reinforced concrete structures in the case of immersion in seawater. A sensitivity analysis is also performed in order to define the most influencing input data. Results point out the crucial role of the concrete cover, the critical chloride content and, to a lesser extent, the effective chloride diffusion coefficient. The importance of the non linearity of isotherms is also highlighted whereas this property is still not well-known. Several moisture transport models have been developed. The understanding of the numerous physical phenomena involved is still insufficient for cementitious materials. A reliability sensitivity analysis of the multiphasic model and of the model based on Richards equation is performed, considering the drying of concretes. Results point out the importance of defining a relevant water vapour desorption isotherm and, to a lesser extent, the liquid-water permeability, as a function of saturation. Thereafter, this research focuses on the determination of this permeability. This is performed by inverse analysis considering two different experimental tests: the mass loss monitoring during a drying and the monitoring of saturation profiles during an imbibition. The determined values are compared to measurements of gas permeability and to measurements with direct and indirect methods (in particular, Katz-Thompson methods) of liquid water permeability, assessed in the literature. Among the outlooks of sophistication of predictive models dedicated to the carbonation, a more comprehensive description of the transport of species in the gaseous phase has to be proposed. The last chapter of the manuscript deals with this issue, by considering a ternary diffusion process of the gaseous mix along with a simplified description of the chemical carbonation reactions. A theoretical study is carried out in order to highlight the changes induced by the new description of transfers: the profiles of gas pressure (depression) and the profiles of CO2 pressure are modified, which can impact the progress of the carbonation front. Thereafter, a calibration of the model is performed in order to bring the numerical predictions into line with the experimental results of accelerated carbonation tests. A reliability sensitivity analysis is performed considering a carbonation test for external fractions of CO2 ranging from 0.04 % to 50 %, with constant external relative humidity. Results point out the significance of the bulk porosity, of the initial content of C-S-H (high external fractions of CO2) and the external moisture conditions (atmospheric external fractions of CO2). Finally, atmospheric carbonation involving wetting–drying cycles is simulated for two concretes