The physical properties of nanomaterials are determined by their structural features, making accurate structural control indispensable. This carries over to future applications. In the case of metal aerogels, highly porous networks of aggregated metal nanoparticles, such precise tuning is still largely pending. Although recent improvements in controlling synthesis parameters like electrolytes, reductants, or mechanical stirring, the focus has always been on one particular morphology at a time. Meanwhile, complex factors, such as morphology and element distributions, are studied rather sparsely. We demonstrate the capabilities of precise morphology design by deploying Au–Ni, a novel element combination for metal aerogels in itself, as a model system to combine common aerogel morphologies under one system for the first time. Au–Ni aerogels were synthesized via modified one- and two-step gelation, partially combined with galvanic replacement, to obtain aerogels with alloyed, heterostructural (novel metal aerogel structure of interconnected nanoparticles and nanochains), and hollow spherical building blocks. These differences in morphology are directly reflected in the physisorption behavior, linking the isotherm shape and pore size distribution to the structural features of the aerogels, including a broad-ranging specific surface area (35–65 m² g⁻¹). The aerogels were optimized regarding metal concentration, destabilization, and composition, revealing some delicate structural trends regarding the ligament size and hollow sphere character. Hence, this work significantly improves the structural tailoring of metal aerogels and possible up-scaling. Lastly, preliminary ethanol oxidation tests demonstrated that morphology design extends to the catalytic performance. All in all, this work emphasizes the strengths of morphology design to obtain optimal structures, properties, and (performances) for any material application.

La partie expérimentale de cette thèse porte essentiellement sur l'obtention (par épitaxie par jets moléculaires) et la caractérisation des surfaces d'Au (100), (110), et (111) ainsi que sur l'étude des relaxations d'épitaxies du Ni sur ces trois surfaces. Les substrats utilisés sont des monocristaux commerciaux de MgO et de GaAs qui nécessitent le dépôt préalable d'une fine couche de Fe ou de Co afin de garantir des couches tampon d'Au de bonne qualité cristalline. Le second chapitre s'intéresse aux ségrégations de surface d'équilibre: Cu-Ni et Ni-Pt et hors équilibre (en cours de croissance): As-Au et Au-Ni. Une partie plus théorique permet ensuite de modéliser les interactions atomiques (chapitre 3) dans le système Au-Ni au moyen d'un potentiel ajusté (fonctionnelle des liaisons fortes dans l'approximation du second moment). La relaxation numérique permet d'étudier à 0 K la solution solide Au-Ni (propriétés énergétiques, topologiques et élastiques) ainsi que quelques propriétés des multicouches orientées (111). Les résultats sont confrontés aux expériences disponibles. La lacune de miscibilité de diagramme de phase d'équilibre est bien décrite (chapitre 4) par le potentiel ajusté ou bien en utilisant une méthode ab initio (LMTO). Pour cela, on tient compte de l'entropie vibrationnelle (modèle de Debye) et de l'entropie configurationnelle (approximation CVM). On cherche enfin quelles sont les modifications sur la lacune de miscibilité lorsque l'on impose à la solution solide d'être en parfaite cohérence avec un substrat d'Au.

Cette thèse porte sur l’étude des courants de spin et de l’effet Hall de spin dans des nanostructureslatérales. Des vannes de spin latérales Py/Al, Py/Cu et Py/Au, ont été fabriquées parlithographie électronique, puis optimisées et caractérisées par des mesures de magnéto-transport.Des mesures non locales, de GMR, et d’effet Hanle ont ainsi été enregistrées à 300K et 77K. De l’optimisation des vannes de spin latérales a découlé l’observation de fortes amplitudes designal de spin. De plus, les effets du confinement latéral et vertical de l‘accumulation de spin,par utilisation d’un canal non-magnétique confiné ou de barrières tunnel AlOx, ont été mis enévidence expérimentalement et décrits théoriquement. Des simulations par éléments finis et desanalyses basées sur les modèles de diffusion 1D ont été développées, permettant l’extraction de lapolarisation effective Peff et de la longueur de diffusion de spin lNsf des données expérimentales.Enfin, l’effet Hall de spin dans des matériaux à fort angles de Hall (Pt, aliage d’Au) a étéétudié dans des hétérostructures latérales et par pompage de spin à la résonance ferromagnétique. / This PhD thesis focus on the study of spin currents and of the spin Hall effect in lateralnano-structures. Lateral spin-valves based on Py/Al, Py/Cu and Py/Au, fabricated by meansof electron-beam lithography, have been optimized and characterized using magneto-resistancemeasurements. Non-local, GMR and Hanle effect measurements have been recorded at 300K and77K. The optimization of these lateral spin-valves allowed the observation of high spin signalamplitudes. Lateral and vertical confinement effects on the spin accumulation, by using confinednon-magnetic channel and AlOx tunnel barriers, were evidenced experimentally and describedtheoretically. Finite Elements Method simulations and analyses based on a 1D diffusion modelhave been developed, allowing the extraction from our experimental data of the effective spinpolarization Peff and of the spin diffusion length lNsf .Finally, the spin Hall effect of materials with high spin Hall angles (Pt, Au alloys) has beenstudied using both hybrid lateral nano-structures and spin pumping ferro-magnetic resonance.