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Testing selected micro-contaminants for their applicability as water quality indicatorsNödler, Karsten 31 July 2012 (has links)
Die Verwendung anthropogener organischer Spurenstoffe wie beispielsweise Pharmazeutika, Lifestyle-Produkte, Biozide und Pestizide als Indikatoren für die Bewertung der Wasserqualität hat großes Interesse in der Wissenschaftsgemeinde geweckt, und die Verwendung dieser Substanzen als Indikatoren für die Prozessoptimierung, Quellzuordnung und zur Abschätzung des Ausmaßes einer möglichen Kontamination (z. B. den Abwasseranteil von Oberflächen- und Grundwasser) besitzt ein sehr großes Anwendungspotential. Die hier präsentierte Arbeit ist die erfolgreiche und konsequente Weiterführung bestehender Forschungsaktivitäten zur Eignung ausgewählter Spurenstoffe als Indikatoren für die Bewertung der Wasserqualität, ihrem Vorkommen und Verhalten in der Umwelt sowie ihrer Redox-spezifischen Transformation.
Um eine Substanz als Indikator verwenden zu können, müssen sensitive und selektive Analysenmethoden verfügbar sein. In der vorliegenden Arbeit wird die Entwicklung einer Multimethode für den Nachweis von 46 basischen, neutralen und sauren Analyten mittels der Hochleistungs-Flüssigchromatographie und Elektronenspray-Ionisation (ESI) mit anschließender Tandem-Massenspektrometrie (HPLC-ESI-MS/MS) beschrieben. Das ausgewählte Analytenspektrum deckt einen weiten Bereich hinsichtlich der Polarität der Stoffe (log Kow <0–5,9) sowie ihrer repräsentierten Kontaminationsquellen ab. Die Besonderheit der entwickelten Methode stellt die simultane Festphasenanreicherung (SPE), Trennung und Detektion aller Analyten dar. Um dieses realisieren zu können, wird das ESI-Interface in beiden möglichen Operationsmodi (+/−) verwendet, so dass pro Probe nur eine Injektion notwendig ist. Die Bestimmungsgrenzen der Methode in Fluss- und Meerwasser liegen im Bereich weniger ng/L. Im weiteren Verlauf der Arbeit wird die hohe Flexibilität der Methode (Integration zusätzlicher Analyten und Anpassung an andere Wassertypen) demonstriert.
Im darauf folgenden Abschnitt werden die Ergebnisse eines intensiven Fluss-Monitorings vorgestellt. Der Fokus liegt dabei auf der Korrelation von 41 Spurenstoffen mit Kalium (K+) und deren räumlichen und zeitlichen Varianz. Da Urin je nach K+-Hintergrundkonzentration des Gewässers eine signifikante K+-Quelle darstellen kann, ist in Gewässern mit hohem Abwasseranteil eine positive Korrelation von abwasserbürtigen Stoffen und K+ zu erwarten. Diese Korrelation ist für Stoffe mit folgenden Charakteristika bestätigt worden: 1) Kläranlagenabläufe sind die Hauptquelle der Substanz; 2) Die Fracht der Substanz in der Kläranlage ist nur geringen zeitlichen Schwankungen unterworfen; und 3) Hohe Persistenz der Verbindung bei der Abwasserbehandlung und in der Umwelt. Neben anderen Spurenstoffen zeigen Carbamazepin, Sulfamethoxazol und Tolyltriazol die beste Korrelation. Darüber hinaus sind die K+-Äquivalente der einzelnen Stoffe offensichtlich abhängig von Landnutzung und Bevölkerungsstruktur im Einzugsgebiet des untersuchten Flussabschnitts. Eine Korrelation mit K+ zeigt, dass die Konzentration des korrelierenden Spurenstoffs nur vom Abfluss des Fließgewässers abhängig ist. Nach diesem Konzept könnte die Vorhersage der Konzentration entsprechender Spurenstoffe an bestimmten Flussabschnitten erheblich vereinfacht werden. Analog zu den genannten Charakteristika 1–3 kann der Ansatz zur Quellidentifizierung neu auftretender/identifizierter Substanzen genutzt werden. Darüber hinaus könnten Eintragsfunktionen für die korrelierenden Spurenstoffe hinsichtlich Oberflächenwasser/Grundwasser-Interaktion hergeleitet werden. Dies würde eine realistischere Bewertung der Reinigungsleistung von Anlagen zur (künstlichen) Grundwasseranreicherung ermöglichen.
Anschließend wird eine Methode präsentiert, mit Hilfe derer sich das Volumen von schnell transportiertem, unbehandeltem Abwasser in einem Karstaquifer abschätzen lässt. Eine Kontamination mit unbehandeltem Abwasser und die damit verbundene bakterielle Belastung stellen eine ernsthafte Bedrohung für die Trinkwasserqualität und die öffentliche Gesundheit dar. Das Ausmaß einer Kontamination quantifizieren zu können ist allerdings meist problematisch. Daher wurde ein bereits bekannter Massenbilanzansatz der aktuellen Fragestellung angepasst. In die Berechnung der Abwassermenge fließen ein: Die Coffein-Fracht an der Quelle, die übliche Coffein-Belastung in unbehandeltem Abwasser und der tägliche durchschnittliche Trinkwasserverbrauch pro Person im beobachteten Quelleinzugsgebiet. Der entwickelte Ansatz wurde zur Berechnung der täglich zuströmenden Abwassermenge an einem bereits gut charakterisierten Karstaquifer (Gallusquelle, Deutschland) angewendet.
Weiterhin werden die Ergebnisse einer Mikrokosmos-Studie zur Transformation des Antibiotikums Sulfamethoxazol (SMX) unter denitrifizierenden Bedingungen vorgestellt. Ein selektiver Reaktionsmechanismus mit den unter denitrifizierenden Bedingungen gebildeten N-Spezies Stickstoffmonoxid (NO) und Nitrit (NO2−) ist die zugrunde liegende Arbeitshypothese und die Bildung der daraus abgeleiteten Transformationsprodukte (TP) 4-Nitro-N-(5-methylisoxazol-3-yl)-benzenesulfonamid (4-Nitro-SMX) und N-(5-methylisoxazol-3-yl)-benzenesulfonamid (Desamino-SMX) während des zeitlichen Verlaufs eines Wasser/Sediment-Batchversuchs wird dargestellt. Beide TPs können auch in Umweltproben nachgewiesen werden. Unter geeigneten Reaktionsbedingungen kann das TP 4-Nitro-SMX zudem zu SMX retransformiert werden. Dies zeigt die hohe Relevanz der vorliegenden Arbeit hinsichtlich des Vorkommens und Verhaltens dieses Antibiotikums in der Umwelt und für das Monitoring der Wasserqualität. Darüber hinaus können Redox-spezifische TPs als Indikatoren für den reaktiven Stofftransport verwendet werden.
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Geostatistical three-dimensional modeling of the subsurface unconsolidated materials in the Göttingen area / The transitional-probability Markov chain versus traditional indicator methods for modeling the geotechnical categories in a test site.Ranjineh Khojasteh, Enayatollah 27 June 2013 (has links)
Das Ziel der vorliegenden Arbeit war die Erstellung eines dreidimensionalen Untergrundmodells der Region Göttingen basierend auf einer geotechnischen Klassifikation der unkosolidierten Sedimente. Die untersuchten Materialen reichen von Lockersedimenten bis hin zu Festgesteinen, werden jedoch in der vorliegenden Arbeit als Boden, Bodenklassen bzw. Bodenkategorien bezeichnet.
Diese Studie evaluiert verschiedene Möglichkeiten durch geostatistische Methoden und Simulationen heterogene Untergründe zu erfassen. Derartige Modellierungen stellen ein fundamentales Hilfswerkzeug u.a. in der Geotechnik, im Bergbau, der Ölprospektion sowie in der Hydrogeologie dar.
Eine detaillierte Modellierung der benötigten kontinuierlichen Parameter wie z. B. der Porosität, der Permeabilität oder hydraulischen Leitfähigkeit des Untergrundes setzt eine exakte Bestimmung der Grenzen von Fazies- und Bodenkategorien voraus. Der Fokus dieser Arbeit liegt auf der dreidimensionalen Modellierung von Lockergesteinen und deren Klassifikation basierend auf entsprechend geostatistisch ermittelten Kennwerten. Als Methoden wurden konventionelle, pixelbasierende sowie übergangswahrscheinlichkeitsbasierende Markov-Ketten Modelle verwendet.
Nach einer generellen statistischen Auswertung der Parameter wird das Vorhandensein bzw. Fehlen einer Bodenkategorie entlang der Bohrlöcher durch Indikatorparameter beschrieben. Der Indikator einer Kategorie eines Probepunkts ist eins wenn die Kategorie vorhanden ist bzw. null wenn sie nicht vorhanden ist. Zwischenstadien können ebenfalls definiert werden. Beispielsweise wird ein Wert von 0.5 definiert falls zwei Kategorien vorhanden sind, der genauen Anteil jedoch nicht näher bekannt ist. Um die stationären Eigenschaften der Indikatorvariablen zu verbessern, werden die initialen Koordinaten in ein neues System, proportional zur Ober- bzw. Unterseite der entsprechenden Modellschicht, transformiert. Im neuen Koordinatenraum werden die entsprechenden Indikatorvariogramme für jede Kategorie für verschiedene Raumrichtungen berechnet. Semi-Variogramme werden in dieser Arbeit, zur besseren Übersicht, ebenfalls als Variogramme bezeichnet.
IV
Durch ein Indikatorkriging wird die Wahrscheinlichkeit jeder Kategorie an einem Modellknoten berechnet. Basierend auf den berechneten Wahrscheinlichkeiten für die Existenz einer Modellkategorie im vorherigen Schritt wird die wahrscheinlichste Kategorie dem Knoten zugeordnet. Die verwendeten Indikator-Variogramm Modelle und Indikatorkriging Parameter wurden validiert und optimiert. Die Reduktion der Modellknoten und die Auswirkung auf die Präzision des Modells wurden ebenfalls untersucht. Um kleinskalige Variationen der Kategorien auflösen zu können, wurden die entwickelten Methoden angewendet und verglichen. Als Simulationsmethoden wurden "Sequential Indicator Simulation" (SISIM) und der "Transition Probability Markov Chain" (TP/MC) verwendet. Die durchgeführten Studien zeigen, dass die TP/MC Methode generell gute Ergebnisse liefert, insbesondere im Vergleich zur SISIM Methode. Vergleichend werden alternative Methoden für ähnlichen Fragestellungen evaluiert und deren Ineffizienz aufgezeigt.
Eine Verbesserung der TP/MC Methoden wird ebenfalls beschrieben und mit Ergebnissen belegt, sowie weitere Vorschläge zur Modifikation der Methoden gegeben. Basierend auf den Ergebnissen wird zur Anwendung der Methode für ähnliche Fragestellungen geraten. Hierfür werden Simulationsauswahl, Tests und Bewertungsysteme vorgeschlagen sowie weitere Studienschwerpunkte beleuchtet.
Eine computergestützte Nutzung des Verfahrens, die alle Simulationsschritte umfasst, könnte zukünftig entwickelt werden um die Effizienz zu erhöhen.
Die Ergebnisse dieser Studie und nachfolgende Untersuchungen könnten für eine Vielzahl von Fragestellungen im Bergbau, der Erdölindustrie, Geotechnik und Hydrogeologie von Bedeutung sein.
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