Le travail de thèse réalisé rentre dans le cadre de la lutte contre les émissions de gaz à effet de serre en trouvant des solutions de piégeage du CO₂ moins coûteuses en énergie que les procédés conventionnels (absorption aux amines et les procédés TSA/PSA). L'objectif est d'étudier les conditions thermodynamiques et cinétiques d'un procédé de captage de CO₂ par formation d'hydrates de gaz. Les hydrates de gaz présentent des propriétés de sélectivité et une capacité de stockage importantes pour une séparation de gaz.<br />L'étude des aspects thermodynamiques a consisté à la détermination des diagrammes de phase permettent de juger la faisabilité de la technique. Nous avons montré que les pressions opératoires peuvent être importantes dans le cas où la phase liquide est uniquement constituée d'eau. Pour limiter les coûts de compression, nous avons utilisé le TBAB (TetraButylAmmoniumBromide) comme additif. L'utilisation de cet additif permet de réduire considérablement les pressions opératoires avec un gain pouvant aller jusqu'à un facteur 16. Cependant ce gain de pression s'accompagne d'une perte de capacité de stockage. Nous avons également montré que le modèle de van der Waals et Platteeuw permet de décrire les diagrammes de phase obtenus. L'effet du TBAB sur la solubilité des gaz est également déterminé avec des comportements différents selon les gaz. <br />Pour la partie cinétique, nous avons montré expérimentalement une consommation préférentielle du CO₂ dans les premiers instants de la cristallisation. Un modèle cinétique reposant sur un couplage des bilans matière et bilans de population adapté pour les mélanges de gaz est proposé. Le modèle décrit parfaitement l'évolution de la consommation totale de gaz et le phénomène de consommation préférentielle du CO₂ au début de la cristallisation. Ce modèle avec les paramètres cinétiques adéquats permet de suivre la granulométrie qui est une caractéristique importante pour les aspects de transport des hydrates de gaz.

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