Les injections de CO2 à l'échelle industrielle, dans les aquifères salins profonds, vont affecter le système naturel en induisant des perturbations des gradients de pression à court et à moyen terme.Des études prévisionnelles sont nécessaires pour évaluer les risques de contamination (fuites de CO2, déplacement des fluides natifs) et les risques d'interférences entre projets d'injection ou entre utilisations du sous-sol.Les aquifères salins étant généralement peu caractérisés, les incertitudes géologiques sont à considérer lors de l'étude de faisabilité du stockage et des risques associés puisque les paramètres géologiques influencent la réponse du système à l'injection.Nous nous sommes intéressés aux incertitudes résultantes en termes de prévisions de perturbations de pression et de migration de CO2 et à leurs conséquences sur la faisabilité des projets de stockage.Dans un premier temps, les incertitudes de modélisation (changement d'échelle, résolution de la variabilité spatiale des propriétés pétrophysiques) et géologiques (propriétés pétrophysiques de la formation d'injection et de la couverture) ont été étudiées sur des modèles 2D conceptuels. L'objectif étant de balayer les champ d'incertitudes pour des modèles peu coûteux en temps de calcul, pour ensuite, réduire les évaluations à effectuer dans le cadre de la modélisation 3D régionale du système souterrain et y appliquer des méthodes simplifiées, validées en deux dimensions.Des centaines de réalisations stochastiques sont utilisées pour évaluer l'influence de la variabilité spatiale de la perméabilité. Pour limiter le nombre de simulations d'écoulement à effectuer, des méthodes de sélection de réalisations, à partir de "proxy-response" (i.e. approximation de la réponse par une méthode de calcul simplifiée) ont été testées et validées.Ensuite, les modèles 3D sont construits à partir des données d'un modèle hydrogéologique du bassin parisien. Différents scénarios d'injection sont envisagés. La sensibilité de la réponse est étudiée principalement par rapport à la variabilité spatiale de la perméabilité et à la compressibilité des pores. Cette dernière étape permet de mieux appréhender les risques d'interférences en fonction des incertitudes majeures, d'une part des paramètres géologiques, et d'autre part des paramètres physiques liés à l'injection. / This thesis studies the regional-scale response of an aquifer system to a massive CO$_2$ injection. Industrial-scale CO$_2$ injections into deep saline aquifers affect natural groundwater systems by generating short-term to medium-term pressure gradient perturbations. To evaluate contamination risks and interference risks between injection projects or other uses of underground space, modelling studies become necessary. The geological parameters of underground formations are also to be taken into consideration as they certainly influence the injection reponse. But, saline aquifers are generally poorly-characterized which adds uncertainties to an already complex system. This thesis aims to explore uncertainties in pressure perturbations and CO$_2$ migration predictions, and their consequences in terms of CO$_2$ storage feasibility studies. Firstly, modelling and geological uncertainties have been tested on 2D conceptual models. This step, based on simpler models than 3D ones, allows a fast uncertainties discrimination and save computational time. Hundreds of stochastic realizations are generated to define the influence of permeability spatial variability. To limit the number of flow simulations, selection procedures of realizations are applied and tested. Selections are derived from fast-calculations methods called "`proxy-response"'. Secondly, once these methods have been 2D tested and validated, and once a number of uncertainties have been eliminated, these methods and related ones are applied to the underground system 3D modelling. The 3D models have been built based on available data from an existing Paris Basin hydrogeological model. Several injection scenarios have been considered and tested. Permeability spatial variability and pore compressibility are the two main parameters chosen to evaluate the injection response. This last step allows a better definition of interference risks between the major uncertainties from geological parameters and injection-related physical parameters.

The geological sequestration of carbon dioxide (CO2) is one of the options of controlling the greenhouse gas emissions. However, leakage of CO2 from the storage reservoir is a risk associated with geological sequestration. Over longer times, large-scale groundwater motion may cause leakage of dissolved CO2 (CO2aq). The objectives of this thesis are twofold. First, the modelling study analyzes the leakage of CO2aq along the conducting pathways. Second, a relatively safer mode of geological storage is investigated wherein CO2aq is injected in a carbonate reservoir. A reactive transport model is developed that accounts for the coupled hydrological transport and the geochemical reactions of CO2aq in the porous media. The study provides a quantitative assessment of the impact of advection, dispersion, diffusion, sorption, geochemical reactions, temperature, and heat transport on the fate of leaking CO2aq. The mass exchange between the conducting pathway and the rock matrix plays an important role in retention and reactions of leaking CO2aq. A significant retention of leaking CO2aq is caused by its mass stored in aqueous and adsorbed states and its consumption in reactions in the rock matrix along the leakage pathway. Advection causes a significant leakage of CO2aq directly from the reservoir through the matrix in comparison to the diffusion alone in the rock matrix and advection in a highly conducting, but thin fracture. Heat transport by leaking brine also plays an important role in geochemical interactions of leaking CO2aq.  Injection of CO2aq is simulated for a carbonate reservoir. Injected CO2-saturated brine being reactive causes fast dissolution of carbonate minerals in the reservoir and fast conversion of CO2aq through considered geochemical reactions. Various parameters like dispersion, sorption, temperature, and minerals reaction kinetics are found to play important role in the consumption of CO2aq in reactions. / <p>Research Funders:</p><p>(i) Higher Education Commission (HEC) of Pakistan</p><p>(ii) Lars Erik Lundberg Scholarship Foundation, Sweden</p>

Le stockage géologique du CO2 est une stratégie prometteuse pour limiter la concentration de CO2anthropique dans l’atmosphère. Les aquifères salins (AS) ont été identifiés comme des optionsviables car ils possèdent de grandes capacités potentielles de stockage. Toutefois, les processusrelatifs au piégeage du CO2 souffrent d’un manque de connaissances fondamentales car il existe peude méthodes d’expérimentation rapides et reproductibles, travaillant dans les conditions du stockagegéologique. Ainsi, nous avons développé des microréacteurs haute pression, véritables laboratoiresgéologiques sur puce (GLoCs), recréant les conditions de porosité et de perméabilité des AS pour :(i) Mesurer la solubilité du CO2 dans l’eau et les saumures via un couplage microsystèmes /spectroscopie Raman ;(ii) Etudier les mécanismes d’invasion du CO2 dans les formations géologiques, incluantnotamment les écoulements diphasiques en milieux poreux, les séparations de phases etla précipitation des carbonates. / CO2 geological storage is a promising strategy to control the anthropogenic CO2 concentration in theatmosphere. Deep saline aquifers (DSA) were identified as viable options since they exhibit largestorage capacity. However, processes inherent to CO2 trapping suffer from a lack of fundamentalknowledge, since there are too few fast and reproducible experimental approaches able to work atgeological storage conditions. Therefore, to address these limitations, we have developed highpressure microreactors, so-called “geological labs on a chip” - GloCs – allowing mimicking porosityand permeability conditions of DSA for:(i) Measuring solubility of CO2 in water and brine through the combination of microsystemsand confocal Raman spectroscopy,(ii) Studying invasion mechanisms of CO2 in geological formations, including in particularbiphasic flows in porous media, phase separation and carbonates precipitation.

In spite of the large number of research works on carbon capture and sequestration (CCS), the migration and behaviour of CO2 in the subsurface (i. e. strata below the earth's surface) still needs further understanding and investigations with the aim of encouraging the governmental policy makers to adopt CCS technology as one of the most viable means to tackle the global warming threats. In this research work, a series of numerical simulations has been carried out using STOMP-CO2 simulation code to determine the flow behaviour and ultimate fate of the injected supercritical carbon dioxide (scCO2) into saline aquifers in medium terms of storage (i. e. few thousand years). The characteristics of the employed simulator, including the mathematical algorithm, governing equations, equations of states and phase equilibria calculations are explained in details.