Des matériaux verts biodégradables à base de Montmorillonite et de cystéine ont été préparés dans le but de co-adsorber des cations de métaux lourds et des polluants émergeants en combinant l’expérience et la théorie (calculs DFT). Les analyses thermiques différentielles ont permis d’estimer le pourcentage d’eau et de matière organique, informations indispensables permettant de lancer les calculs théoriques. La première étape a consisté en l’adsorption des cations de métaux lourds tels que Pb2+, Cu2+, Co2+, Zn2+ et Hg2+ par le composite montmorillonite-cystéine et leurs caractérisations physico-chimiques. La deuxième étape a consisté à co-adsorber le sulfadiazine dans le composite montmorillonite-cystéine-cation de métal lourd. La spectroscopie de résonance magnétique du 13C nous a permis d’identifier les composites où une réaction de complexation s’est produite : En effet des décalages importants dans le déplacement chimique sont observés dans ce dernier cas. Parallèlement à cette partie expérimentale, la modélisation moléculaire nous a permis de calculer les énergies des différents complexes formés. Nous avons ainsi pu estimer le complexe le plus stable à partir des énergies obtenues. Un bon accord entre les résultats expérimentaux et théoriques a été obtenu. Des études de relargage à force ionique contrôlée ont été effectuées. Les résultats ont montré une bonne rétention des divers polluants en présence de cystéine. / Layered silicates like smectites are important soil components. Many works have been devoted to functionalize these materials in order to increase their chelating properties which may help retain heavy metals. It is well known that Cd2+, Hg2+, Pb2+, Co2+ and Zn2+ forms stable complexes with sulfur-containing organic ligands like cysteine. The first step of this work was the preparation of cysteine-montmorillonite composite through procedures that are well mastered. The second step was the study of the capacity of these composite materials to adsorb heavy metal cations. The chemical data demonstrates that the amount of cysteine detected on montmorillonite increases rapidly during the first few hours to attain a plateau after 24h. A comparison between the chelating properties of the resulting hybrid inorganic-organic materials and the pure montmorillonite was carried out for the following heavy metal cations Cd2+, Hg2+, Pb2+, Co2+ and Zn2+. It appears that the adsorption capacity of both materials is comparable. However, in release experiments, the heavy metal cations are more strongly retained by the hybrid material. Thermogravimetric analysis shows a special behavior with mercury and copper cations. Interactions between the hybrid clay mineral and the inorganic hosts were studied by spectroscopic methods such as solid-state NMR and FTIR. The experimental data were interpreted and supported by the use of theoretical periodic DFT calculations. Experiments with co-adsorption of heavy metal cations and emergent pollutants were also conducted. Interactions between the pollutants and the composite were highlighted by spectroscopic techniques.

De nos jours, la capacité à synthétiser de nouveaux catalyseurs métallique bioinspirés pour améliorer et élargir le spectre d'activité catalytique est d’une importance capitale pour une chimie respectueuse de notre environnement.Cette thèse se concentre sur la conception de nouveaux complexes de métaux de transition (cuivre et palladium) basés sur deux classes différentes de ligands organiques : les benzotriazolyle-phénolates et les phosphonates. La synthèse et la caractérisation de nouveaux composés a été réalisée par différentes méthodes physico-chimiques (électrochimie, EPR, UV-vis, IR, cristallographie aux rayons X) et la chimie théorique. La génération et la caractérisation des différentes espèces réduites et oxydées nous ont aidés dans la détermination des mécanismes possible. Les composés obtenus ont été utilisés avec succès comme catalyseurs dans divers procédés tels que: la production d'hydrogène, l'oxydation d'alcool et le clivage d'ADN. / Nowadays, the ability to synthesize new bioinspired metal catalysts to improve and broaden the spectrum of catalytic activity is of paramount importance for sustainable chemistry respectful for our environment. This thesis is focused on the design of transition metal complexes (copper and palladium) based on two different classes of organic ligands: benzotriazolyl-phenolates and phosphonates.Different original complexes based on palladium and copper were synthetized from benzotriazolyl-phenolate and phosphonates ligands. The characterization of the new compounds was performed by different physical and physico-chemical methods (electrochemistry, EPR, UV-vis, IR, X-ray crystallography) and quantum chemistry. The generation and characterization of different reduced and oxidized species helped us in the possible mechanisms determination. The obtained compounds were successfully employed as catalysts in different processes as: hydrogen production, alcohol oxidation and DNA cleavage.