Orientadores: Carlos Manuel Giles Antunez de Mayolo, Pascoal Jose Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-08T18:22:30Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Serrano_RaimundoLora_D.pdf: 2642603 bytes, checksum: 743f3ac1f8dffb9e6358f1a7958794e6 (MD5) Previous issue date: 2006 / Resumo: Neste trabalho investigamos de forma sistemática as propriedades magnéticas macroscópicas (Susceptibilidade magnética, calor específico, resistividade elétrica) e as estruturas magnéticas de uma nova série de compostos tetragonais isoestruturais Rm Mn In3m+2n (R = Gd, Tb, Sm; M = Rh, Ir; m = 1, 2; n = 0, 1) e exploramos suas relações com as interessantes propriedades físicas encontradas em outros compostos desta família, especialmente quando R = Ce, onde tem sido observado um comportamento do tipo férmions pesados com supercondutividade não convencional (USC). Foram determinadas as estruturas magnéticas dos compostos Gd2IrIn8, GdRhIn5, GdIn3, TbRhIn5, Tb2RhIn8, Smn2IrIn8 em amostras monocristalinas de alta qualidade através da técnica de Difração Magnética de Raios-x (DMRX), e encontramos que todos se ordenam antiferromagneticamente com estruturas comensuráveis abaixo da temperatura de ordenamento (TN) com vetores de propagação (1/2,0,0), (0,1/2,1/2),(1/2,1/2,0), (1/2,0,1/2), (1/2,1/2,1/2) e (1/2,0,0), respectivamente. Os momentos magnéticos dos íons de terra rara se orientam no plano ab tetragonal no caso dos compostos com R = Gd e Sm2IrIn8 enquanto que no TbRhIn5 a orientação tem lugar ao longo do eixo c. Os compostos tetragonais inéditos a base de Tb foram todos sintetizados e caracterizados magnética e estruturalmente, pela primeira vez, dentro deste trabalho. Eles apresentam maior TN em relação ao composto cúbico TbIn3 (Tb1-0-3, TN ¿32 K), similar ao comportamento apresentado pelos compostos tetragonais de R = Nd. Com relação à direção dos momentos magnéticos no estado ordenado e à evolução de TN ao longo da série, os nossos resultados estão de acordo com um novo modelo teórico de campo médio, desenvolvido por colaboradores, que considera uma interação de primeiros vizinhos Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) isotrópica e efeitos de campo cristalino (CEF) tetragonal aplicado aos compostos com R = Ce, Nd e Tb. A idéia básica de interpretação dos nossos resultados, extraída dos resultados do modelo, é que as diferentes direções de ordenamento encontrados para diferentes R são determinadas por efeitos de CEF e que a variação dos parâmetros de CEF tetragonal determina a evolulção de TN . De acordo com isto, nos compostos com R = Gd, onde o momento angular orbital L = 0, os efeitos CEF não são importantes, TN é aproximadamente igual quando se comparam os compostos tetragonais com o cúbico GdIn3. Nos outros compostos tetragonais, cuja direção dos momentos tem lugar no plano ab (R = Ce e Sm), TN diminui, e aumenta quando a ordem ocorre ao longo do eixo c. O mecanismo de controle, por efeitos de campo cristalino, do comportamento da orientação dos momentos magnéticos e de TN pode, em particular, ser extrapolado aos compostos tetragonais de Ce já que a supressão de TN , combinada com efeitos de hibridização e efeito Kondo, muito importantes nestes casos, podem provocar fortes flutuações magnéticas no plano ab que, pela sua vez, podem ser relevantes no mecanismo de supercondutividade não convencional quase-2D / Abstract: In this work we present a systematic study of the physical properties (magnetic susceptibility, specific heat and electrical resistivity) and the determination of magnetic structures of a new series of isostructural tetragonal compounds RmMnIn3m+2n(R = Gd, Tb, Sm; M = Rh, Ir; m = 1,2; n = 0,1) exploring their relationships with the interesting physical properties found in other compounds of this family, specially when R = Ce compounds, for whose a heavy fermion behavior with unconventional superconductivity (USC) has been reported. The magnetic structures have been determined using high quality single crystalline samples of Gd2IrIn8, GdRhIn5, GdIn3, TbRhIn5, Tb2RhIn8 and Sm2IrIn8 through the resonant x-ray magnetic scattering (RXMS) technique. Our results show that all these systems order antiferromagnetically in commensurate structures below the ordering temperature (TN) with propagation vectors (1/2,0,0),(0,1/2,1/2),(1/2,1/2,0),(1/2,0,1/2),(1/2,1/2,1/2) and (1/2,0,0), respectively. The magnetic moments of rare earth ions are oriented in the tetragonal ab-plane for R = Gd and Sm2IrIn8 compounds, while for the TbRhIn5 they order along the c-axis direction. The tetragonal Tb-based compounds were synthesized and characterized for the first time during this work. In these cases TN is increased when compared to the TN of the cubic TbIn3 (Tb1-0-3, TN¿32 K), as has been found for tetragonal Nd-based compounds. Regarding the magnetic moment directions in the ordered phase and the TN evolution along the series our results agree with those obtained from a mean field theoretical model, developed by collaborators, which considers an isotropic first-neighbors Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) interaction and tetragonal crystal field effects (CEF) applied to Ce-, Nd- and Tb-based compounds. We can conclude from our results that the CEF effects are responsible in determining the magnetic moment directions for different R ions and varying the tetragonal CEF parameters we can also determine the TN evolution along the series. According to this idea, for Gd-based compounds, where the orbital angular momentum L = 0 and CEF effects are not important, TN is approximately the same for the tetragonal compounds when compared with cubic GdIn3. For those cases with ordered moments along any in-plane direction (R = Ce and Sm) TN decreases while it is increased when the moments orientation take place along the c-axis. The CEF effects-driven mechanism to determine the behavior of magnetic moment directions and TN, well explained by the mean field model, could be extrapolated to Ce-based compounds where combined with hybridization and Kondo effects, whose are very important, may create strong in-plane magnetic uctuations that can mediate the quasi-2D unconventional superconductivity in these systems / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

Orientadores: Narcizo Marques de Souza Neto, Flávio Cesar Guimarães Gandra / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-27T10:57:14Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Veiga_LarissaSayuriIshibe_D.pdf: 10330689 bytes, checksum: 72bdd1a8fad1f82f880bb2c86fcd6a9e (MD5) Previous issue date: 2015 / Resumo: Este trabalho teve como objetivo a investigação de diversos mecanismos físicos provenientes das estruturas eletrônicas, magnéticas e cristalinas de sistemas ternários de terras raras e metais de transição 3d-5d através do uso das técnicas de espectroscopia de absorção de raios X e difração de raios X sob altas pressões. Dentre os fenômenos físicos estudados em função da compressão da rede cristalina induzida pela aplicação da pressão estão o magnetismo proveniente dos orbitais 4f e 5d nos sistemas ternários RERh4B4 (com RE = Dy e Er), os efeitos do campo elétrico cristalino e as interações de troca magnéticas nas perovskitas duplas 3d-5d (AFeOsO6, com A = Ca e Sr) e o acoplamento spin-órbita nos metais de transição 5d. As propriedades eletrônicas e magnéticas dos orbitais 4f e 5d das terras raras nos compostos da família RERh4B4 (RE = Dy e Er) foram investigadas através de experimentos de XANES e XMCD sob altas pressões na borda L3 do Dy e Er . Os sinais magnéticos das contribuições quadrupolar (2p3/2-> 4f) e dipolar (2p3/2->5d) presentes nos espectros de XMCD, em ambos os compostos, diminuem progressivamente em função da pressão. Este comportamento foi explicado em termos das interações de troca magnéticas entre os íons de terras raras, que são enfraquecidas pelas alterações locais da estrutura atômica induzidas pela compressão da rede cristalina. Já no sistema de perovskitas duplas, foi demonstrado que a compressão da estrutura Sr2FeOsO6, com um arranjo cristalino ordenado dos íons de Fe (3d) e Os (5d), permite o controle contínuo e reversível da coercividade e magnetização de saturação. Este efeito foi explicado em termos do aumento do campo elétrico cristalino em função da pressão, que altera as interações de troca magnéticas Fe-O-Os e transforma o material com magnetização remanente e coercividade praticamente nulas a pressão ambiente em outro com uma coercividade robusta (~0.5 T) e magnetização de saturação expressiva a pressões acima de ~10 GPa. Por fim, a última parte desta tese de doutorado foi dedicada ao uso da seletividade química e orbital da técnica de XANES na investigação do acoplamento spin-órbita nos elementos Pt (Pt0, 5d9) e Hf (Hf0, 5d2) sob altas pressões. Ao contrário do observado para a Pt, o cálculo do branching ratio a partir dos espectros de absorção nas bordas L2,3 do Hf revelaram que o acoplamento spin-órbita aumenta monotonicamente em função da pressão aplicada. Esse comportamento foi relacionado às propriedades supercondutoras e estruturais presentes nesse elemento sob altas pressões / Abstract: The scientific goal of this work has been the investigation of several physical mechanisms derived from the electronic, magnetic and structural properties of ternary rare earth and transition metal systems by means of X-ray absorption spectroscopy and X-ray diffraction techniques in a diamond anvil cell. Among the physical properties studied as a function of lattice compression induced by applied pressure are the magnetism of the 4f and 5d orbitals in tetragonal rare earth rhodium borides RERh4B4 (with RE = Dy e Er), the crystal electric field effects and magnetic exchange interactions in 3d-5d double perovskite systems (A2FeOsO6, with A = Ca e Sr) and the spin-orbit coupling in 5d transition metals. The electronic and magnetic properties of the rare earth 4f and 5d orbitals in the RERh4B4 (RE = Dy e Er) systems were investigated through high pressure XANES and XMCD experiments at Dy and Er L3 edges. For both compounds, the magnetic signals of the quadrupole (2p3/2->4f) and dipole (2p3/2->5d) contributions to the XMCD spectra progressively decrease as a function of pressure. This behavior was explained in terms of the magnetic exchange interactions between the rare earth ions, which are weakened by changes in the local atomic structure induced by compression of the crystal lattice. In the double perovskite system, it has been shown that compression of Sr2FeOsO6 structure with an ordered crystalline arrangement of iron (3d) and osmium (5d) transition metal ions, allows for continuous and reversible control of magnetic coercivity and saturation magnetization. This effect was explained in terms of enhanced crystal electric fields under high pressure, which alter the Fe-O-Os magnetic exchange interactions and transform the material with an otherwise mute response to magnetic fields into one with a strong coercivity (~0.5 T) and substantial saturation magnetization at pressures above ~10 GPa. Finally, the last part of this thesis is dedicated to the use of chemical and orbital selectivity of XANES technique as a tool to investigate the spin-orbit coupling in Pt (Pt0, 5d9) and Hf (Hf0, 5d2) elements under high pressures. Unlike observed for Pt, the calculated branching ratio determined from the integrated intensities of the Hf L2,3 white lines shows that the spin-orbit coupling increases monotonically as a function of applied pressure. This behavior was related to the superconducting and structural properties displayed by this element at high pressures / Doutorado / Física / Doutora em Ciências