Les centres azote-lacune (aussi appelés centres NV) dans le diamant possèdent des propriétés de cohérence de spin exceptionnelles à température pièce, de sorte qu’on peut les utiliser en tant que senseurs quantiques. En particulier, le champ magnétique affecte significativement la raie de résonance de spin, de sorte que des sensibilités au champ allant jusqu’au pT/pHz peuvent être réalisées. À ce niveau de détection, cette technologie quantique est compétitive avec celle des senseurs de champ conventionnels, en plus de posséder un volume de sonde nanométrique. Dans le cadre de cette thèse, les centres NV sont distingués des autres défauts radiatifs dans le diamant, par l’intermédiaire des techniques de photoluminescence et de cathodoluminescence. Par la suite, un circuit imprimé injectant des micro-ondes permet de réaliser, sous illumination laser, la résonance de spin détectée optiquement, technique à la base de toutes les mesures sur ce type de matériau. Le couplage hyperfin aux spins nucléaires est mis en évidence et la magnétospectroscopie confirme que les spins électroniques des centres NV sont manipulés. Les probabilités de transition pour les différents états triplets, en champ hors axe du centre NV, sont calculées afin de décrire l’évolution de la visibilité des raies de résonance en champ magnétique. Le contrôle cohérent d’un ensemble de centres est réalisé à champ nul et en champ anisotrope. Les oscillations de Rabi observées mettent en évidence le rôle du bain de spins nucléaires, par la variation de phase des chevrons de Rabi. Le comportement quadratique en puissance micro-ondes et en décalage attendu est obtenu, démontrant un bon contrôle sur ce système quantique à deux niveaux. De plus, par le biais d’une technique novatrice, le lien entre les fréquences Rabi des différentes orientations de centres azote-lacune et leur axe cristallin est établi. Cette technique réalise la magnétométrie vectorielle sans avoir à appliquer un champ externe selon tous les axes des centres NV. Combiné aux techniques de gravure plasma et d’électrolithographie de petites structures, tous les ingrédients sont réunis afin de réaliser un capteur de champ magnétique haute sensibilité. Le domaine des applications d’un tel senseur est très vaste, allant de la spintronique, à la médecine et la géomatique.