Face à la masse croissante de données, le stockage d'informations est devenu un enjeu d'importance capitale. Dans le domaine de l'adressage magnétique de l'information, la découverte de complexes de coordination se comportant comme des aimants classiques a réellement suscité un vif intérêt. Ces aimants moléculaires (Single-Molecule ou Single-Chain Magnet) montrent des hystérésis magnétiques leur conférant un effet de mémoire, laissant entrevoir la possibilité d'adresser un bit d'information à une molécule. Ainsi, la conception et l'étude des propriétés physiques de nouveaux composés à base d'aimants moléculaires sont devenues le centre de nombreux travaux de recherche à travers le monde. La mise en forme de ces objets en vue d'applications futures dans des dispositifs technologiques est également un sujet en plein essor. Dans le contexte actuel, le travail présenté ici reprend ces deux aspects. Une première partie est dédiée à l'organisation unidimensionnelle d'aimants moléculaires dans des silices mésoporeuses de type MCM-41 et SBA-15. Le travail présenté montre clairement toutes les difficultés de conception et d'étude de tels matériaux hybrides magnétiques. Les premiers résultats obtenus indiquent que les molécules-aimants sont détruites lors de l'insertion dans la silice. Toutefois, la mise en place d'un protocole de synthèse et de caractérisation efficace de tels matériaux est très positive et laisse la voie ouverte à de nombreuses nouvelles recherches dans ce domaine. La deuxième partie concerne la synthèse de nouveaux aimants moléculaires et leur utilisation pour former des réseaux de coordination 1D et 2D. La stratégie employée a permis l'obtention de nouvelles molécules-aimants dont l'étude magnétique a révélé des phénomènes quantiques rares tels les interférences de phases ou l'"exchange-bias quantum tunnelling". Egalement sept réseaux unidimensionnels et deux composés bidimensionnels ont été synthétisés. L'étude détaillée des propriétés magnétiques de trois de ces réseaux unidimensionnels composés de molécules-aimants en interaction antiferromagnétique, a montré des comportements très intéressants. D'une part, pour la première fois la relaxation lente de l'aimantation a été mise en évidence dans des composés antiferromagnétiques. D'autre part, fait encore inédit, l'analyse de cette relaxation montre clairement la polydispersité en taille des chaînes. L'étude préliminaire des propriétés magnétiques des autres réseaux de molécules-aimants permet d'ores et déjà de montrer qu'ils possèdent des comportements atypiques.

Dans cette thèse, nous avons synthétisé de nouveaux matériaux moléculaires hétérométalliques pontés par des groupements cyanures en utilisant la chimie de coordination donneur-accepteur. Les précurseurs moléculaires basés sur un ion métallique 3d (MnII/III, FeII, NiII, CuII) agissent en tant qu’unités acceptrices, alors que les précurseurs 4d (RuIII) et 5d (ReIV) de type trans-cyanido ont été utilisés comme groupements donneurs. Le chapitre I présente une approche théorique avec quelques exemples des matériaux magnétiques de basse dimensionnalité : molécule et chaîne aimant qui illustrent le rôle du ligand cyanido pour concevoir les matériaux magnétiques. En outre, nous avons sélectionné des précurseurs cyanido à base de métaux 4d/5d pour leur anisotropie magnétique plus élevée par rapport aux ions de métaux 3d. Le choix des précurseurs moléculaires, leur synthèse et leur caractérisation ont été largement décrits dans le chapitre II. Au cours de ce travail de recherche, nous avons obtenu de nombreux systèmes moléculaires hétérométalliques mais également des systèmes unidimensionnels. Les chapitres III, IV et V décrivent la synthèse, la structure cristallographique et la caractérisation magnétique de tous les complexes synthétisés. L’empilement cristallin compact des molécules conduit à un état fondamental antiferromagnétique pour la plupart des complexes ce qui perturbe souvent les phénomènes de relaxation magnétique. Nous avons donc établi les diagrammes de phases magnétiques pour la plupart de ces systèmes. De plus, certaines des chaînes ReIV/MnIII et une chaîne ReIV/FeII présentent des comportements magnétiques de type "chaîne aimant" et donc une bistabilité magnétique. / In this thesis, we have synthesised new cyanido bridged heterometallic molecule-based magnetic materials with the tool of simple donor-acceptor coordination chemistry. The 3d metal ion (MnII/III,FeII, NiII, CuII) based molecular precursors acted as acceptor building blocks, whereas the 4d (RuIII)and 5d (ReIV) trans-cyanido type molecular precursors were used as donor moieties.Chapter I contains a theoretical approach with examples of low dimensional magnetic materials:Single Molecule and Single Chain Magnets that illustrate the role of the cyanido ligand to design such magnetic materials. Furthermore, we emphasized the 4d/5d metal based cyanido precursors for their higher magnetic anisotropy over the 3d metal ions. The choice of molecular precursors, their synthesis and characterization were extensively described in chapter II. In this research work, we have obtained many heterometallic molecular complexes and also one dimensional systems. Chapter III, IV and V contain the synthesis, X-ray crystallographic and magnetic characterization of all the newly synthesized complexes. The close crystal packing of the molecules lead to an antiferromagnetic ground state for most of the complexes and this often perturbed the magnetic relaxation phenomena. As expected, we have found metamagnetic phase diagrams for most of these systems. Some of the ReIV/MnIII and a ReIV/FeII one dimensional compounds exhibited Single-Chain magnet like properties and thus magnetic bistability.

Dans le domaine du stockage de l'information, la miniaturisation de l'unité magnétique portant l'information est un enjeu capital. Ainsi, la découverte de molécules possédant des propriétés de relaxation lente de leur aimantation, comparables à celles des aimants classiques, constitue une avancée majeure suscitant l'espoir de pouvoir un jour stocker l'information à l'échelle moléculaire.Cette thèse a pour but d'étudier les propriétés magnétiques des chaînes aimants. Ces chaînes sont constituées d'unités magnétiques liées par des interactions magnétiques au sein d'un réseau unidimensionnel. Au delà de leurs potentielles applications, les chaînes aimants sont parfaitement adaptées à l'étude fondamentale des chaînes de spins. Le premier chapitre de ce manuscrit constitue un rappel des propriétés statiques et dynamiques des chaînes aimants connues à ce jour. Le deuxième chapitre décrit les propriétés statiques des parois séparant les différents domaines d'aimantation dans des chaînes de spins de topologies magnétiques variées. Le troisième chapitre de ce manuscrit décrit les propriétés dynamiques des chaînes de spins d'Ising. Bien que seul le modèle de Glauber soit utilisé dans la littérature associée aux chaînes aimants, il existe une infinité de modèles dynamiques d'Ising.Grâce à l'étude détaillée de trois modèles, il est montré dans ce chapitre que l'application d'un champ magnétique permet de révéler différentes dynamiques de relaxation de l'aimantation pour chacun des modèles considérés. Ces résultats permettent enfin de proposer deux protocoles expérimentaux à même de déterminer le modèle dynamique le plus adapté à l'étude des chaînes aimants. / The size reduction of magnetic units able to store information is an important issue for the design of high-density data storage devices. The discovery of molecules that show slow relaxation of their magnetization, similar to classical magnets, is a great breakthrough in terms of molecular scale information storage. The work presented in this thesis is devoted to the study of the magnetic properties of Single Chain Magnets. Single Chain Magnets can be viewed as a one-dimensional assembly of anisotropic magnetic units linked by magnetic interactions. Beyond their potential applications, Single Chain Magnets are interesting prototypes for the fundamental study of spin chains. The first chapter of this manuscript summarizes some known static and dynamic properties of Single Chain Magnets. Chapter II is devoted to the static properties of domain walls, which link the magnetic domains in spin chains, considering various magnetic topologies. Chapter III is dedicated to the dynamic properties of Ising spin chains. In the Single Chain Magnet literature, the Glauber model is used to describe the dynamic properties of such spin chains. However, there exists an infinite number of dynamic Ising models. In this chapter, three dynamic models are studied in detail. We show that the presence of a magnetic field allows us to discern different magnetization relaxation behaviors associated with each dynamic model. These results allow us to establish two experimental protocols in order to determine the most suitable dynamic model to describe the properties of Single Chain Magnets.