L'objectif de cette étude est d'apprendre à créer de nouveaux matériaux moléculaires par design. À l'heure actuelle, il n'existe aucune méthode générale pour la prédiction des structures et des propriétés, mais des progrès importants ont été accomplis, en particulier dans la fabrication de matériaux moléculaires ordonnés tels que des cristaux. En ces matériaux, l'organisation peut être contrôlée efficacement par la stratégie de la tectonique moléculaire. Cette approche utilise des molécules appelées “tectons”, qui peuvent s’associer de manière dirigée par des interactions non covalentes prévisibles. De cette façon, la position de chaque molécule par rapport à ses voisins peut être programmée avec un degré élevé de fiabilité pour créer des cristaux et d'autres matériaux organisés avec des caractéristiques et des propriétés structurelles souhaitables. Le travail que nous allons décrire est axé sur l'utilisation de l'association des cations bis(aminidinium) avec des carboxylates, sulfonates, phosphonates et phosphates, afin de créer des réseaux moléculaires prévisibles. Ces réseaux promettent d'être particulièrement robuste, car ils sont maintenus ensemble par de multiples liaisons hydrogène assistées par des interactions électrostatiques. / The goal of this study is to learn how to create new molecular materials by design. At present, there is no general method for predicting structures and properties, but significant progress is being made, particularly in making ordered molecular materials such as crystals. In such materials, organization can be controlled effectively by the strategy of molecular tectonics. This approach uses molecules called “tectons”, which can associate in ways directed by predictable non-covalent interactions. In this way, the position of each molecule relative to its neighbors can be programmed with a high degree of reliability to create crystals and other ordered materials with desirable structural features and properties. The work that we will describe focuses on using the association of bis(aminidinium) cations with carboxylates, sulfonates, and phosphates to create predictable molecular networks. Such networks promise to be unusually robust because they are held together by multiple charge-assisted hydrogen bonds.

L'objectif de cette étude est d'apprendre à créer de nouveaux matériaux moléculaires par design. À l'heure actuelle, il n'existe aucune méthode générale pour la prédiction des structures et des propriétés, mais des progrès importants ont été accomplis, en particulier dans la fabrication de matériaux moléculaires ordonnés tels que des cristaux. En ces matériaux, l'organisation peut être contrôlée efficacement par la stratégie de la tectonique moléculaire. Cette approche utilise des molécules appelées “tectons”, qui peuvent s’associer de manière dirigée par des interactions non covalentes prévisibles. De cette façon, la position de chaque molécule par rapport à ses voisins peut être programmée avec un degré élevé de fiabilité pour créer des cristaux et d'autres matériaux organisés avec des caractéristiques et des propriétés structurelles souhaitables. Le travail que nous allons décrire est axé sur l'utilisation de l'association des cations bis(aminidinium) avec des carboxylates, sulfonates, phosphonates et phosphates, afin de créer des réseaux moléculaires prévisibles. Ces réseaux promettent d'être particulièrement robuste, car ils sont maintenus ensemble par de multiples liaisons hydrogène assistées par des interactions électrostatiques. / The goal of this study is to learn how to create new molecular materials by design. At present, there is no general method for predicting structures and properties, but significant progress is being made, particularly in making ordered molecular materials such as crystals. In such materials, organization can be controlled effectively by the strategy of molecular tectonics. This approach uses molecules called “tectons”, which can associate in ways directed by predictable non-covalent interactions. In this way, the position of each molecule relative to its neighbors can be programmed with a high degree of reliability to create crystals and other ordered materials with desirable structural features and properties. The work that we will describe focuses on using the association of bis(aminidinium) cations with carboxylates, sulfonates, and phosphates to create predictable molecular networks. Such networks promise to be unusually robust because they are held together by multiple charge-assisted hydrogen bonds.

Combination of the compact but sterically flexible ferrocene scaffold with intermolecular binding potential and conformational variability of (2-hydroxyethyl)ammonium structural motif was utilised in the construction of solid crystalline materials. Crystallisation in systems containing ferrocenecarboxylic, 2-ferrocenylacetic, 3-ferrocenylpropionic, 3-ferrocenyl- acrylic, 3-ferrocenylacrylic, 3-ferrocenylpropiolic, ferrocene-1,1'-dicarboxylic or ferrocene- sulfonic acid with 2-aminoethanol afforded crystals of the corresponding salts. The resulting crystalline products were characterised with the usual methods (proton nuclear magnetic resonance, infrared spectroscopy, elemental analysis) and their crystal structures were determined by means of single-crystal X-ray diffraction analysis. The crystal structures of the salts mentioned above usually contain rather complicated two dimensional networks of charge-assisted hydrogen bonds. With the aim of studying potentially more simple hydrogen-bonded structures, additional crystallisation experiments were conducted in systems of ferrocenecarboxylic acid and 2-(methylamino)ethanol or 2-(dimethylamino)ethanol. These experiments yielded simple salt of the former amine and adducts of salts of both bases with ferrocenecarboxylic acid in the ratio of 1:1. The...