La modélisation des aérosols constitue un enjeu majeur dans la compréhension des processus d'émissions et d'évolution des particules dans l'atmosphère. Cependant les paramétrisations utilisées dans les modèles d'aérosols actuels comportent encore de nombreuses incertitudes. Ce travail de thèse a ainsi été motivé à la fois par ce besoin de mieux connaître les faiblesses des outils de modélisation des aérosols et la nécessité de disposer de nouvelles méthodes de validation pour permettre une évaluation tridimensionnelle des modèles. Les études ont été conduites à l'aide du modèle de chimie-transport CHIMERE, qui permet de simuler les concentrations et les caractéristiques physico-chimiques des aérosols de pollution à l'échelle européenne et en Ile-de-Fran! ce. L'approche de validation utilisée est basée sur la complémentarité des mesures réalisées au sol par les réseaux de surveillance, de celles acquises durant la campagne ESQUIF (Étude et Simulation de la QUalité de l'air en Ile de France), des mesures lidar et photométriques et des observations satellitaires. La confrontation entre les observations et les simulations a permis d'une part l'identification et la réduction des erreurs de modélisation, et d'autre part la caractérisation des propriétés des aérosols au voisinage d'une agglomération urbaine.