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1	Catalytic Methane Dissociative Chemisorption over Pt(111): Surface Coverage Effects and Reaction Path Description Colon-Diaz, Inara 18 March 2015 (has links) Density functional theory calculations were performed to study the dissociative chemisorption of methane over Pt(111) with the idea of finding the minimum energy path for the reaction and its dependence on surface coverage. Two approaches were used to evaluate this problem; first, we used different sizes of supercells (2x2, 3x3, 4x4) in order to decrease surface coverage in the absence of pre-adsorbed H and CH3 fragments to calculate the energy barriers of dissociation. The second approach uses a 4x4 unit cell and surface coverage is simulated by adding pre-absorbed H and CH3 fragments. Results for both approaches show that in general the height of the dissociation barriers increases as the surface coverage increases, although, the first approach yields slightly lower barriers due to the fact that all repeatable images of the incident molecule are approaching the surface simultaneously. Using the reaction path formulation we were able to compute the potential energy surface for CH4 dissociation. Our results suggest that excitation of the symmetric stretch and bend modes will likely increase the probability for reaction. Methane dissociation Catalyst Chemisorption Coverage Effects Close-coupled Reaction Path Hamiltonian Materials Chemistry Physical Chemistry Quantum Physics
2	Etude théorique de collisions inélastiques intervenant dans les domaines de la chimie froide et de l’astrochimie : applications au refroidissement et au piégeage moléculaire Guillon, Grégoire 13 May 2009 (has links) Cette thèse, motivée par le développement récent des techniques d’obtention de molécules froides, présente une étude théorique assez complète du système collisionnel ionique 3,4He + N2+. La relaxation rotationnelle de l’ion moléculaire a été décrite dans les régimes froid et ultrafroid, pour lesquels l’interaction spin-rotation du radical paramagnétique joue un rôle crucial. L’apparition de nouvelles résonances spécifiques de cette interaction a été analysée. Un autre phénomène directement lié à cette interaction, celui de la réorientation du moment magnétique associé au spin électronique du diatome induite par collision avec l’hélium, a été étudié d’abord en l’absence puis en présence d’un champ magnétique externe. Les mêmes méthodes de dynamique quantique inélastique ont été utilisées pour l’étude de la collision H2 + HF d’intérêt astrochimique. / Abstract Collisions froides Gaz quantiques ultrafroids Piégeage magnétique Structure fine moléculaire Couplage spin-rotation Basculement de spin Champs magnétiques Condensation de Bose-Einstein Equations couplées Résonances de Feshbach Astrochimie Milieu interstellaire Cold collisions Ultracold quantum gases Magnetic trapping Molecular fine structure splitting; Spin-rotation interaction Spin flipping Magnetic fields Bose- Einstein condensation Time-Independent quantum dynamics Close-coupled equations Feshbach resonances Astrochemistry Interstellar medium

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Catalytic Methane Dissociative Chemisorption over Pt(111): Surface Coverage Effects and Reaction Path Description

Etude théorique de collisions inélastiques intervenant dans les domaines de la chimie froide et de l’astrochimie : applications au refroidissement et au piégeage moléculaire