Cette étude est divisée en deux parties: l'analyse des propriétés optiques non linéaires (NLO) de nouveaux dérivés pi-conjugués d’Azobenzène Iminopyridine et les hétérogénéités dynamiques (DH) des mélanges eau/méthanol. La première partie a été réalisée en utilisant la technique Z-scan ainsi que les techniques de génération de deuxième et troisième harmoniques (SHG/THG). Communément, l'optique non linéaire est le domaine de l'optique qui étudie l'interaction de la lumière avec un système matériel et les changements induits dans les propriétés optiques des matériaux parun champ électromagnétique intense. La non-linéarité réside dans le fait que la réponse du matériau ne dépend pas linéairement de l'intensité du champ électrique. Les matériaux qui possèdent une forte réponse non linéaire sont très utiles pour la photonique et l'optoélectronique. Ils peuvent être utilisés comme limiteurs optiques pour protéger les détecteurs de faisceaux laser de haute intensité, également comme commutateurs optiques, portes optiques logiques, etc., avec un objectif ultime qui est le traitement de signal optique et la fabrication d'ordinateurs optiques. La deuxième partie a été réalisée au moyen de calculs informatiques et plus particulièrement de simulations de dynamiques moléculaires dans l'eau, dans le méthanol et dans des mélanges eau/méthanol à différentes températures. La simulation par ordinateur est un outil très approprié pour explorer les liquides, également dans la plage de régime en surfusion, sans les limitations du processus de nucléation qui a lieu dans l'expérience réelle. Lorsque la température diminue les liquides surfondus subissent a minima une augmentation exponentielle de leur viscosité (Arrhenius). Cette grande modification des propriétés detransport apparaît bien que la structure ne change que légèrement avec la température. / This study is divided into two parts: the investigation of the nonlinear optical (NLO) properties of new (pi)- conjugated Azobenzene Iminopyridine derivatives and the Dynamic Heterogeneities (DH) of water/methanol mixtures. The first part was achieved employing Z-scan, Second and Third Harmonic Generation (SHG/THG) techniques. Generally, nonlinear optics is the domain of optics that studies the interaction of light with a material system and the changes resulted in the optical properties of the materials by an intense electromagnetic field. The nonlinearity lies in the fact that the material response does not depend linearly on the intensity of the electric field. Materials with significant nonlinear response are very useful for photonics and optoelectronics. They can be used as optical limiters to protect sensitive detectors of high-intensity laser beams, as well as optical switches, optical logic gates and etc., with an ultimate objective the processing of optical signal and manufacture of optical computers. The second part was done via computer calculationsand more specifically Molecular Dynamic Simulations in water, methanol and water/methanol mixtures at different temperatures. Computer simulation is a very suitable tool for exploring liquids, also in the range of the supercooled regime, without the limitations of the nucleation process, which takes place in the real experiment. Supercooled liquids undergo an exponential (Arrhenius) or even larger increase of their viscosity, when the temperature decreases. This large modification of the transport properties appear while the structure only slightly changes with temperature.

Dans les milieux naturels, la matière solide est essentiellement présente sous la forme de (bio)particules molles perméables aux ions et aux flux hydriques. Ces particules sont sans cesse soumises à des perturbations électriques/mécaniques, de telle sorte que les propriétés physico-chimiques des (bio)interphases qu'elles forment avec le milieu évoluent continûment dans le temps. Les (bio)interphases ne sont donc pas nécessairement à l'équilibre durant les processus interfaciaux (interactions électrostatiques, complexation de métaux). Dans ce contexte, nous avons évalué théoriquement l'énergie d'interaction électrostatique à l'équilibre entre (bio)particules molles multicouches de tailles et de densités de charge arbitraires. Puis nous avons déterminé l'impact de la dynamique hors-équilibre des propriétés électriques de (bio)films mous ligands sur leur capacité à former des complexes avec des métaux. Le dernier modèle théorique élaboré a pour objectif l'analyse de la dynamique de (bio)interphases multicouches hétérogènes en régimes d'équilibre et hors-équilibre. Enfin nous avons analysé à l'équilibre, en alliant l'AFM et l'électrophorèse, les propriétés mécaniques et électriques de bactéries E. coli exprimant spécifiquement (ou non) des structures de surface différentes. Toutes ces études ont montré la nécessité de prendre en compte pour l'analyse de la réactivité de (bio)particules dans leur milieu environnant (i) une représentation fidèle des (bio)particules (mollesse mécanique et hydrodynamique, hétérogénéité spatiale de la structure molle) et (ii) l'impact de la dynamique spatio-temporelle des (bio)interphases sur les processus gouvernant leur réactivité / In natural media, the solid matter is mainly present as soft (bio)particles (bacteria, viruses, humic acids) which are permeable toward ions and hydric fluxes. These (bio)particles are unceasingly exposed to electrical/mechanical perturbations, so that the physicochemical properties of (bio)interphases, developed by (bio)particles with the medium, evolve continuously. (Bio)interphases are thus not necessarily at equilibrium during interfacial processes e.g. electrostatic interactions, complexation with metallic contaminants. Under such a context, we evaluated theoretically at equilibrium the electrostatic interaction energy between soft multilayered (bio)particles with arbitrary sizes and charge densities. We then determined the impact of non- equilibrium electric properties of soft ligand polymeric (bio)films on their ability to form complexes with metals. The aim of the last theoretical model developed here is to analyze the dynamics of multilayered heterogeneous (bio)interphases in both equilibrium and non-equilibrium regimes. Finally we analyzed at equilibrium, by coupling AFM and microelectrophoresis measurements, mechanical and electrical properties of bacterial strains Escherichia coli that specifically express (or not) different surface structures (pili, fimbriae, adhesin Ag43). All these studies highlighted the necessity to integrate for the analysis of (bio)particles reactivity with their surrounding medium (i) a close representation of soft (bio)particles (mechanical and hydrodynamic softness, spatial heterogeneity of the soft material) and (ii) the impact of spatiotemporal dynamics of (bio)interphases on the processes governing their reactivity