Made available in DSpace on 2014-06-12T23:13:41Z (GMT). No. of bitstreams: 2 arquivo3113_1.pdf: 4832210 bytes, checksum: b68ee8eea631e7317ec09c0f8f995567 (MD5) license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5) Previous issue date: 2011 / Universidade Federal Rural de Pernambuco / Nanopartículas magnéticas de Fe3O4 foram sintetizadas através do método da precipitação a partir de uma solução aquosa de sulfato ferroso, sob ultrassom. Um planejamento fatorial 23 em duplicata foi desenvolvido para determinar as melhores condições de síntese e obter o menor tamanho de cristalito. As condições selecionadas foram: freqüência do ultrassom de 593 kHz durante 40 min em 1,0 mol L-1 de hidróxido de sódio. Foi obtido tamanho médio do cristalito da ordem de 25 nm. A fase cristalina obtida foi identificada por difratometria de raios-X (DRX) como sendo a magnetita. A microscopia eletrônica de varredura (MEV) mostrou partículas polidispersas com dimensões em torno de 57 nm, enquanto a microscopia eletrônica de transmissão (MET) revelou um diâmetro médio das partículas em torno de 29 nm, na mesma ordem de grandeza do tamanho de cristalito determinado com a equação de Scherrer. Estas nanopartículas magnéticas foram utilizadas para a obtenção de nanocompósitos com polianilina (PAni). O material foi preparado sob exposição à luz ultravioleta (UV) ou sob aquecimento, a partir de dispersões das nanopartículas em solução ácida de anilina. Ao contrário de outras rotas sintéticas reportadas na literatura, esta nova rota não faz uso de um agente oxidante adicional. Análises de DRX mostraram o surgimento de uma segunda fase cristalina em todos os compósitos de PAni-Fe3O4, a qual foi indexada como goetita. Além disso, o tamanho de cristalito diminui quase 50% em função do aumento do tempo de síntese. Esta diminuição de tamanho sugere que as nanopartículas são consumidas durante a síntese. A análise termogravimétrica mostrou que a quantidade de polianilina aumenta com o aumento do tempo de síntese. A condutividade elétrica dos nanocompósitos foi de cerca de 10-5 S cm-1, aproximadamente uma ordem de grandeza mais alta que para a magnetita pura. A condutividade variou com a quantidade de PAni presente no sistema, sugerindo que as propriedades elétricas dos nanocompósitos podem ser ajustadas de acordo com a sua composição. Sob a aplicação de um campo magnético externo os nanocompósitos apresentam histerese a temperatura ambiente, característica de materiais ferromagnéticos. A magnetização de saturação (MS) observada para a magnetita pura foi cerca de 74 emu/g. Para os nanocompósitos PAni-Fe3O4, MS variou de aproximadamente 2,0 a 70 emu/g de acordo com as condições de síntese. Isto sugere que a composição do material também pode ser usada para controlar suas propriedades magnéticas. Um nanocompósito de PAni-Fe3O4-Quitosana foi obtido a partir de uma mistura das nanopartículas de Fe3O4 com uma solução de anilina e uma solução ácida de quitosana exposta à UV. O uso da quitosana permitiu a obtenção de filmes contendo PAni e nanopartículas de Fe3O4, as quais apresentaram diâmetro médio da ordem de 5 nm. A ausência de histerese nas medidas de magnetização indicou que o material possui características superparamagnéticas. A pirólise de misturas de PAni sintetizada quimicamente e nanopartículas de Fe3O4 foi utilizada para produzir materiais carbonáceos porosos. Morfologias fibrilares foram observadas por MEV e MET. Resultados mostraram que o material é mesoporoso (diâmetro de poro de 2 a 50 nm), com áreas superficiais de BET entre 200 e 400 m2/g

Neste trabalho, apresentamos um estudo sistemático das propriedades estruturais e ópticas de nanopartículas FeSi2, sintetizadas em matriz SiO2/Si por implantação iônica, seguida de cristalização epitaxial induzida por feixe de íons (IBIEC) e tratamentos térmicos em atmosfera 95 % N2 - 5 % H2. A cada etapa do processo de síntese, a formação e crescimento de nanopartículas FeSi2, bem como a produção de defeitos, foi caracterizada estruturalmente e correlacionada com as propriedades de emissão de luz. Para fins de interpretação dos resultados, um conjunto de amostras contendo Ni foi sintetizado nas mesmas condições experimentais que as amostras de Fe e suas propriedades estruturais e ópticas também foram estudadas. Através do processo de recristalização IBIEC obtivemos importantes informações sobre as propriedades vibracionais da fase metálica γ-FeSi2 e sua metaestabilidade quando formada a baixa concentração de Fe. Em particular, a transição desta fase via temperatura de recozimento para a fase semicondutora β-FeSi2 foi investigada detalhadamente. A natureza do gap fundamental de energia do composto semicondutor também foi avaliada. Em experimentos em função da temperatura de tratamento térmico, observou-se que concomitantemente à formação e crescimento de nanopartículas semicondutoras, existe uma complexa evolução de defeitos opticamente ativos. De acordo com a temperatura de recozimento, bandas de fotoluminescência (PL) na região espectral do infravermelho próximo (0.7 eV - 0.9 eV) com diferentes intensidades e morfologias foram detectadas a 2 K. Baseado nos resultados das caracterizações estruturais e ópticas do sistema SiO2/Si + nanopartículas FeSi2, juntamente com resultados PL experimentais comparativos da formação do composto metálico NiSi2, as origens físicas das distintas luminescências observadas foram discriminadas em termos de emissões intrínsecas do semicondutor β-FeSi2 e de específicos tipos de defeitos na matriz de Silício que atuam como centros de recombinação radiativa. / In this work, we present a systematic study of the structural and optical properties of FeSi2 nanoparticles, synthesized in SiO2/Si matrix by ion implantation, followed by ion beam induced epitaxial crystallization (IBIEC) and several thermal treatments under 95 % N2 - 5 % H2 atmosphere. Each step of the syntheses process, the formation and growth of the FeSi2 nanoparticles, as well as the damage production, were structurally characterized and correlated with their light emission properties. For purposes of interpreting the results, a set of samples containing Ni was synthesized in the same experimental conditions that the Fe samples and their structural and optical properties were also studied. Through IBIEC recrystallization process, important informations were obtained about vibrational properties of the metallic γ-FeSi2 phase and its metastability when formed at low Fe concentration. In particular, the phase transition from γ-FeSi2 to semiconducting β-FeSi2 via annealing treatment was investigated in detail. Furthermore, the nature of the energy fundamental gap of the semiconductor compound was also evaluated. Thermal treatment experiments at different temperatures showed that concomitantly to the formation and growth of the semiconducting nanoparticles, there is a complex evolution of the optically active defects. According to the annealing temperature, photoluminescence (PL) bands in the near-infrared spectral region (0.7 eV - 0.9 eV) with different intensities and morphologies were detected at 2 K. Based on the structural and optical characterization results of the SiO2/Si + FeSi2 nanoparticles, combined with the comparative experimental PL results of the metallic NiSi2 compound formation, the physical origin of the distinct observed luminescence were discriminated in terms of intrinsic emissions of the semiconducting β-FeSi2 and specific types of defects in the Si matrix, that acts as radiative recombination centers.

Neste trabalho, apresentamos um estudo sistemático das propriedades estruturais e ópticas de nanopartículas FeSi2, sintetizadas em matriz SiO2/Si por implantação iônica, seguida de cristalização epitaxial induzida por feixe de íons (IBIEC) e tratamentos térmicos em atmosfera 95 % N2 - 5 % H2. A cada etapa do processo de síntese, a formação e crescimento de nanopartículas FeSi2, bem como a produção de defeitos, foi caracterizada estruturalmente e correlacionada com as propriedades de emissão de luz. Para fins de interpretação dos resultados, um conjunto de amostras contendo Ni foi sintetizado nas mesmas condições experimentais que as amostras de Fe e suas propriedades estruturais e ópticas também foram estudadas. Através do processo de recristalização IBIEC obtivemos importantes informações sobre as propriedades vibracionais da fase metálica γ-FeSi2 e sua metaestabilidade quando formada a baixa concentração de Fe. Em particular, a transição desta fase via temperatura de recozimento para a fase semicondutora β-FeSi2 foi investigada detalhadamente. A natureza do gap fundamental de energia do composto semicondutor também foi avaliada. Em experimentos em função da temperatura de tratamento térmico, observou-se que concomitantemente à formação e crescimento de nanopartículas semicondutoras, existe uma complexa evolução de defeitos opticamente ativos. De acordo com a temperatura de recozimento, bandas de fotoluminescência (PL) na região espectral do infravermelho próximo (0.7 eV - 0.9 eV) com diferentes intensidades e morfologias foram detectadas a 2 K. Baseado nos resultados das caracterizações estruturais e ópticas do sistema SiO2/Si + nanopartículas FeSi2, juntamente com resultados PL experimentais comparativos da formação do composto metálico NiSi2, as origens físicas das distintas luminescências observadas foram discriminadas em termos de emissões intrínsecas do semicondutor β-FeSi2 e de específicos tipos de defeitos na matriz de Silício que atuam como centros de recombinação radiativa. / In this work, we present a systematic study of the structural and optical properties of FeSi2 nanoparticles, synthesized in SiO2/Si matrix by ion implantation, followed by ion beam induced epitaxial crystallization (IBIEC) and several thermal treatments under 95 % N2 - 5 % H2 atmosphere. Each step of the syntheses process, the formation and growth of the FeSi2 nanoparticles, as well as the damage production, were structurally characterized and correlated with their light emission properties. For purposes of interpreting the results, a set of samples containing Ni was synthesized in the same experimental conditions that the Fe samples and their structural and optical properties were also studied. Through IBIEC recrystallization process, important informations were obtained about vibrational properties of the metallic γ-FeSi2 phase and its metastability when formed at low Fe concentration. In particular, the phase transition from γ-FeSi2 to semiconducting β-FeSi2 via annealing treatment was investigated in detail. Furthermore, the nature of the energy fundamental gap of the semiconductor compound was also evaluated. Thermal treatment experiments at different temperatures showed that concomitantly to the formation and growth of the semiconducting nanoparticles, there is a complex evolution of the optically active defects. According to the annealing temperature, photoluminescence (PL) bands in the near-infrared spectral region (0.7 eV - 0.9 eV) with different intensities and morphologies were detected at 2 K. Based on the structural and optical characterization results of the SiO2/Si + FeSi2 nanoparticles, combined with the comparative experimental PL results of the metallic NiSi2 compound formation, the physical origin of the distinct observed luminescence were discriminated in terms of intrinsic emissions of the semiconducting β-FeSi2 and specific types of defects in the Si matrix, that acts as radiative recombination centers.

Neste trabalho, apresentamos um estudo sistemático das propriedades estruturais e ópticas de nanopartículas FeSi2, sintetizadas em matriz SiO2/Si por implantação iônica, seguida de cristalização epitaxial induzida por feixe de íons (IBIEC) e tratamentos térmicos em atmosfera 95 % N2 - 5 % H2. A cada etapa do processo de síntese, a formação e crescimento de nanopartículas FeSi2, bem como a produção de defeitos, foi caracterizada estruturalmente e correlacionada com as propriedades de emissão de luz. Para fins de interpretação dos resultados, um conjunto de amostras contendo Ni foi sintetizado nas mesmas condições experimentais que as amostras de Fe e suas propriedades estruturais e ópticas também foram estudadas. Através do processo de recristalização IBIEC obtivemos importantes informações sobre as propriedades vibracionais da fase metálica γ-FeSi2 e sua metaestabilidade quando formada a baixa concentração de Fe. Em particular, a transição desta fase via temperatura de recozimento para a fase semicondutora β-FeSi2 foi investigada detalhadamente. A natureza do gap fundamental de energia do composto semicondutor também foi avaliada. Em experimentos em função da temperatura de tratamento térmico, observou-se que concomitantemente à formação e crescimento de nanopartículas semicondutoras, existe uma complexa evolução de defeitos opticamente ativos. De acordo com a temperatura de recozimento, bandas de fotoluminescência (PL) na região espectral do infravermelho próximo (0.7 eV - 0.9 eV) com diferentes intensidades e morfologias foram detectadas a 2 K. Baseado nos resultados das caracterizações estruturais e ópticas do sistema SiO2/Si + nanopartículas FeSi2, juntamente com resultados PL experimentais comparativos da formação do composto metálico NiSi2, as origens físicas das distintas luminescências observadas foram discriminadas em termos de emissões intrínsecas do semicondutor β-FeSi2 e de específicos tipos de defeitos na matriz de Silício que atuam como centros de recombinação radiativa. / In this work, we present a systematic study of the structural and optical properties of FeSi2 nanoparticles, synthesized in SiO2/Si matrix by ion implantation, followed by ion beam induced epitaxial crystallization (IBIEC) and several thermal treatments under 95 % N2 - 5 % H2 atmosphere. Each step of the syntheses process, the formation and growth of the FeSi2 nanoparticles, as well as the damage production, were structurally characterized and correlated with their light emission properties. For purposes of interpreting the results, a set of samples containing Ni was synthesized in the same experimental conditions that the Fe samples and their structural and optical properties were also studied. Through IBIEC recrystallization process, important informations were obtained about vibrational properties of the metallic γ-FeSi2 phase and its metastability when formed at low Fe concentration. In particular, the phase transition from γ-FeSi2 to semiconducting β-FeSi2 via annealing treatment was investigated in detail. Furthermore, the nature of the energy fundamental gap of the semiconductor compound was also evaluated. Thermal treatment experiments at different temperatures showed that concomitantly to the formation and growth of the semiconducting nanoparticles, there is a complex evolution of the optically active defects. According to the annealing temperature, photoluminescence (PL) bands in the near-infrared spectral region (0.7 eV - 0.9 eV) with different intensities and morphologies were detected at 2 K. Based on the structural and optical characterization results of the SiO2/Si + FeSi2 nanoparticles, combined with the comparative experimental PL results of the metallic NiSi2 compound formation, the physical origin of the distinct observed luminescence were discriminated in terms of intrinsic emissions of the semiconducting β-FeSi2 and specific types of defects in the Si matrix, that acts as radiative recombination centers.

Esta Tese consiste num estudo experimental de propriedades de transporte elétrico em amostras do sistema BaFe2−xTMxAs2 (Ba122), onde TM representa um metal de transição. Os elementos que foram utilizados como substituintes foram TM = Mn, Co, Cu e Ni. Estes compostos, genericamente denominados de ferro-pnictídeos, apresentam estado fundamental com ordenamento antiferromagnético do tipo onda de densidade de spin, ou supercondutor, ou ainda um estado de coexistência entre estes dois. Neste trabalho, as propriedades de maior interesse são a resistividade elétrica, a magnetorresistência e o efeito Hall. Aqui, essas propriedades são cuidadosamente estudadas com o objetivo de contribuir para o entendimento dos principais mecanismos de espalhamento eletrônico, na presença de campo magnético externo, nos compostos da família Ba122. Para isso, medidas sistemáticas das componentes longitudinal e transversal da resistividade elétrica em função da temperatura e do campo magnético foram realizadas em todas as amostras. A influência das substituições químicas e a desordem estrutural no transporte de carga também é investigada. Na análise dos resultados, ênfase é dada aos efeitos relacionados ao ordenamento magnético. A interpretação dos resultados experimentais obtidos toma por base efeitos de condução por duas bandas eletrônicas, uma do tipo elétron e outra do tipo lacuna, e contribuições devidas ao espalhamento dos portadores de carga por excitações de origem magnética. Mostra-se que tais termos são importantes para o entendimento do comportamento da magnetorresistência e do coeficiente de Hall com a temperatura e com o campo magnético na fase magneticamente ordenada dos sistemas estudados. / This Thesis reports on electric transport measurements in several single-crystal samples of the BaFe2−xTMxAs2 (Ba122) system, where TM is a transition metal. The elements used in substitution to the Fe atoms are TM = Mn, Co, Cu and Ni. When TM = Co or Ni, samples with different concentrations of the substituting element are investigated. Electrical resistivity, magnetoresistance and Hall effect experiments were carried out between 2 and 300 K, under magnetic field varying between 0 and 9 T. These properties are studied to shed light on the electronic scattering mechanisms relevant to these compounds. We are also interested in the role of the chemical substitutions and the effects of structural disorder in these properties. One important result of this Thesis is that the magnetoresistance is very small in the paramagnetic phase of the studied materiais, whereas its magnitude increases substantially in the magnetically ordered phase. Consistently, the Hall coefficient is also small in the paramagnetic state, and its magnitude becomes appreciable and strongly temperature dependent in the magnetically ordered phase. We observe that, for the same values of field and temperature, the magnetoresistance is higher in samples with higher magnetic transition temperatures. On the other hand, samples where a large fraction of the Fe atoms were substituted show a smaller magnetoresistance. This result is independent of the valence of the substituting atom and can also be observed in pure samples which show some structural disorder in the conducting layers. Results for a sample where 75 % of the Fe atoms are substituted by Cu atoms, which does not undergo a magnetic transition, show that, the magnetoresistance and the Hall coefficient remain small in the whole temperature interval investigated. This fact indicates that the characteristic behavior of these two properties in low temperatures is intrinsically related to the magnetic ordering. In order to explain the magnetoresistance and the Hall effect in the paramagnetic as well as in the magnetically ordered phase of the iron-pnictides of the Ba122 family, we suggest that, not only the multiple band character of the electronic structure is important, but contributions related to scattering by magnetic excitations should be properly considered. These contributions are in fact, the responsible for the overall behavior of the magnetoresistance and Hall effect inside the magnetically ordered phase of these compounds. In this aspect, the proposed interpretation for the magneto-transport properties of the Ba122 iron-pnictides contrasts with the description most commonly found in the literature, where effects coming from the Fermi surface morphology are supposed to play the dominant role.

Esta Tese consiste num estudo experimental de propriedades de transporte elétrico em amostras do sistema BaFe2−xTMxAs2 (Ba122), onde TM representa um metal de transição. Os elementos que foram utilizados como substituintes foram TM = Mn, Co, Cu e Ni. Estes compostos, genericamente denominados de ferro-pnictídeos, apresentam estado fundamental com ordenamento antiferromagnético do tipo onda de densidade de spin, ou supercondutor, ou ainda um estado de coexistência entre estes dois. Neste trabalho, as propriedades de maior interesse são a resistividade elétrica, a magnetorresistência e o efeito Hall. Aqui, essas propriedades são cuidadosamente estudadas com o objetivo de contribuir para o entendimento dos principais mecanismos de espalhamento eletrônico, na presença de campo magnético externo, nos compostos da família Ba122. Para isso, medidas sistemáticas das componentes longitudinal e transversal da resistividade elétrica em função da temperatura e do campo magnético foram realizadas em todas as amostras. A influência das substituições químicas e a desordem estrutural no transporte de carga também é investigada. Na análise dos resultados, ênfase é dada aos efeitos relacionados ao ordenamento magnético. A interpretação dos resultados experimentais obtidos toma por base efeitos de condução por duas bandas eletrônicas, uma do tipo elétron e outra do tipo lacuna, e contribuições devidas ao espalhamento dos portadores de carga por excitações de origem magnética. Mostra-se que tais termos são importantes para o entendimento do comportamento da magnetorresistência e do coeficiente de Hall com a temperatura e com o campo magnético na fase magneticamente ordenada dos sistemas estudados. / This Thesis reports on electric transport measurements in several single-crystal samples of the BaFe2−xTMxAs2 (Ba122) system, where TM is a transition metal. The elements used in substitution to the Fe atoms are TM = Mn, Co, Cu and Ni. When TM = Co or Ni, samples with different concentrations of the substituting element are investigated. Electrical resistivity, magnetoresistance and Hall effect experiments were carried out between 2 and 300 K, under magnetic field varying between 0 and 9 T. These properties are studied to shed light on the electronic scattering mechanisms relevant to these compounds. We are also interested in the role of the chemical substitutions and the effects of structural disorder in these properties. One important result of this Thesis is that the magnetoresistance is very small in the paramagnetic phase of the studied materiais, whereas its magnitude increases substantially in the magnetically ordered phase. Consistently, the Hall coefficient is also small in the paramagnetic state, and its magnitude becomes appreciable and strongly temperature dependent in the magnetically ordered phase. We observe that, for the same values of field and temperature, the magnetoresistance is higher in samples with higher magnetic transition temperatures. On the other hand, samples where a large fraction of the Fe atoms were substituted show a smaller magnetoresistance. This result is independent of the valence of the substituting atom and can also be observed in pure samples which show some structural disorder in the conducting layers. Results for a sample where 75 % of the Fe atoms are substituted by Cu atoms, which does not undergo a magnetic transition, show that, the magnetoresistance and the Hall coefficient remain small in the whole temperature interval investigated. This fact indicates that the characteristic behavior of these two properties in low temperatures is intrinsically related to the magnetic ordering. In order to explain the magnetoresistance and the Hall effect in the paramagnetic as well as in the magnetically ordered phase of the iron-pnictides of the Ba122 family, we suggest that, not only the multiple band character of the electronic structure is important, but contributions related to scattering by magnetic excitations should be properly considered. These contributions are in fact, the responsible for the overall behavior of the magnetoresistance and Hall effect inside the magnetically ordered phase of these compounds. In this aspect, the proposed interpretation for the magneto-transport properties of the Ba122 iron-pnictides contrasts with the description most commonly found in the literature, where effects coming from the Fermi surface morphology are supposed to play the dominant role.

Esta Tese consiste num estudo experimental de propriedades de transporte elétrico em amostras do sistema BaFe2−xTMxAs2 (Ba122), onde TM representa um metal de transição. Os elementos que foram utilizados como substituintes foram TM = Mn, Co, Cu e Ni. Estes compostos, genericamente denominados de ferro-pnictídeos, apresentam estado fundamental com ordenamento antiferromagnético do tipo onda de densidade de spin, ou supercondutor, ou ainda um estado de coexistência entre estes dois. Neste trabalho, as propriedades de maior interesse são a resistividade elétrica, a magnetorresistência e o efeito Hall. Aqui, essas propriedades são cuidadosamente estudadas com o objetivo de contribuir para o entendimento dos principais mecanismos de espalhamento eletrônico, na presença de campo magnético externo, nos compostos da família Ba122. Para isso, medidas sistemáticas das componentes longitudinal e transversal da resistividade elétrica em função da temperatura e do campo magnético foram realizadas em todas as amostras. A influência das substituições químicas e a desordem estrutural no transporte de carga também é investigada. Na análise dos resultados, ênfase é dada aos efeitos relacionados ao ordenamento magnético. A interpretação dos resultados experimentais obtidos toma por base efeitos de condução por duas bandas eletrônicas, uma do tipo elétron e outra do tipo lacuna, e contribuições devidas ao espalhamento dos portadores de carga por excitações de origem magnética. Mostra-se que tais termos são importantes para o entendimento do comportamento da magnetorresistência e do coeficiente de Hall com a temperatura e com o campo magnético na fase magneticamente ordenada dos sistemas estudados. / This Thesis reports on electric transport measurements in several single-crystal samples of the BaFe2−xTMxAs2 (Ba122) system, where TM is a transition metal. The elements used in substitution to the Fe atoms are TM = Mn, Co, Cu and Ni. When TM = Co or Ni, samples with different concentrations of the substituting element are investigated. Electrical resistivity, magnetoresistance and Hall effect experiments were carried out between 2 and 300 K, under magnetic field varying between 0 and 9 T. These properties are studied to shed light on the electronic scattering mechanisms relevant to these compounds. We are also interested in the role of the chemical substitutions and the effects of structural disorder in these properties. One important result of this Thesis is that the magnetoresistance is very small in the paramagnetic phase of the studied materiais, whereas its magnitude increases substantially in the magnetically ordered phase. Consistently, the Hall coefficient is also small in the paramagnetic state, and its magnitude becomes appreciable and strongly temperature dependent in the magnetically ordered phase. We observe that, for the same values of field and temperature, the magnetoresistance is higher in samples with higher magnetic transition temperatures. On the other hand, samples where a large fraction of the Fe atoms were substituted show a smaller magnetoresistance. This result is independent of the valence of the substituting atom and can also be observed in pure samples which show some structural disorder in the conducting layers. Results for a sample where 75 % of the Fe atoms are substituted by Cu atoms, which does not undergo a magnetic transition, show that, the magnetoresistance and the Hall coefficient remain small in the whole temperature interval investigated. This fact indicates that the characteristic behavior of these two properties in low temperatures is intrinsically related to the magnetic ordering. In order to explain the magnetoresistance and the Hall effect in the paramagnetic as well as in the magnetically ordered phase of the iron-pnictides of the Ba122 family, we suggest that, not only the multiple band character of the electronic structure is important, but contributions related to scattering by magnetic excitations should be properly considered. These contributions are in fact, the responsible for the overall behavior of the magnetoresistance and Hall effect inside the magnetically ordered phase of these compounds. In this aspect, the proposed interpretation for the magneto-transport properties of the Ba122 iron-pnictides contrasts with the description most commonly found in the literature, where effects coming from the Fermi surface morphology are supposed to play the dominant role.

Cette étude expérimentale est consacrée à la structure cristalline et aux propriétés magnétiques des phases orthorhombiques ANb2O6 (A = métaux magnétiques) qui ont retenues notre attention en tant que système Ising modèle quasi 1D. Ce comportement magnétique original de basse dimension résulte à la fois de la force des interactions magnétiques le long des chaînes d'atomes magnétiques quasi-unidimensionnelles, et à la faiblesse des interactions entre les chaînes qui sont de nature antiferromagnétique. Lorsque ces composés sont ordonnés l’ensemble de ces interactions inter et intra chaîne conduit à un ordre antiferromagnétique. Notre investigation s’appuie sur une caractérisation systématique de la série de composés AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe et Co), par des mesures variées et complémentaires, notamment: diffraction des rayons X à température ambiante, diffraction de neutrons au dessus et en dessous de la température d'ordre magnétique, mesures magnétiques : évolution thermique de courbes d’aimantation isochamp et mesures d’aimantation isotherme. De plus, des mesures de la chaleur spécifique et de spectroscopie Mössbauer ont été réalisées sur certains échantillons sélectionnés. Nous avons mis à jour, selon la concentration, des comportement très différents dans les systèmes pseudo binaires Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni qui peuvent soit présenter un état ordonné soit conserver un état paramagnétique jusqu'à de très basses températures. Nos mesures démontrent que la température d’ordre magnétique et les vecteurs de propagations diffèrent sensiblement selon la composition car ces systèmes sont caractérisés par une compétition entre les interactions magnétiques mises en jeu dans un réseau triangulaire interchaines. Cette étude montre que le désordre cationique Fe/Co induit une réduction substantielle des interactions tant inter que intra chaînes, ce qui traduit la tendance à défavoriser l’établissement d’un ordre magnétique à longue portée. De manière similaire, le système NixFe1-xNb2O6 ne présente pas d’ordre magnétique pour x=0,2 et ceci jusqu’à 400 mk au moins. / Este trabalho é dedicado à investigação das propriedades estruturais e magnéticas destes compostos de estrutura ortorrômbica (A = metais magnéticos) ANb2O6 que chamaram nossa atenção como um sistema de Ising quase-1D. Esse comportamento magnético original de baixa dimensionalidade é resultado das interações magnéticas ao longo das cadeias de átomos magnéticos quase uni-dimensional, e ainda pelas fracas interações antiferromagnética entre as cadeias. Quando esses compostos são ordenadas todas essas interações dentro e entre as cadeias leva a uma ordem global antiferromagnético. Nossa investigação é baseada em uma caracterização sistemática da série de compostos AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe e Co), por diferentes tipos de medidas complementares, tais como: difração de raios X à temperatura ambiente, difração de nêutrons acima e abaixo da temperatura de ordenamento magnético, medidas magnéticas: evolução térmica das curvas de magnetização e isoterma de magnetização sob variação de campo aplicado. Além disso, medidas de calor específico e espectroscopia Mössbauer foram realizadas em algumas amostras selecionadas. Nós encontramos interessantes resultados, para diferentes concentrações, com diferentes comportamentos nos sistemas pseudobinários Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni, que podem permanecer no estado paramagnético até temperaturas muito baixas ou ordenarse dependendo da série analisada. Nossas medidas mostram que a temperatura de ordenamento magnético e vetores de propagação diferem substancialmente, dependendo da composição, por esses sistemas serem caracterizados por uma competição entre as interações magnéticas que estão envolvidas em uma rede triangular intermoleculares. Este estudo mostra que a desordem catiônicos Fe/Co induz uma redução substancial em ambas as interações dentro das; e entre as; cadeias, refletindo a tendência de se opor à criação de uma ordem de longo alcance magnético. Da mesma forma, o sistema NixFe1-xNb2O6 não mostra ordenamento magnético nem em medidas de até 400 mk realizadas para x = 0,2. / This work is dedicated to the investigation of structural and magnetic properties of these compounds with orthorhombic structure (A = magnetic metals) ANb2O6 that caught our attention as a system of quasi-1D Ising. This unique magnetic behavior is the result of low-dimensional magnetic interaction along the chains of magnetic atoms almost uni-dimensional, and also by weak antiferromagnetic interactions between the chains. When these compounds are ordered all these interactions between and within the chain leads to a global antiferromagnetic order. Our research is based on a systematic characterization of the series of compounds AxA'1-xNb2O6 (A et A' = Ni, Fe and Co) by differents types of complementary measures, such as X-ray diffraction at room temperature, neutron diffraction above and below the magnetic ordering temperature, magnetic measurements: thermal evolution of magnetization curves and isotherm magnetization variation in applied field. In addition, specific heat measurements and Mössbauer spectroscopy were performed on some selected samples. We found interesting results depending on the concentration, different behaviors on these pseudo binary systems Ni-Fe, Fe-Co, or Co-Ni, which can remain in the paramagnetic state up to very low temperatures or to order depending on the series analyzed. Our measurements show that the magnetic ordering temperature and propagation vectors differ substantially depending on the composition, for these systems are characterized by a competition between magnetic interactions that are involved in a triangular lattice intermolecular. This study shows that disorder cationic Fe / Co induced a substantial reduction in both the interactions within and between them; chains, reflecting the tendency to oppose the creation of a long-range magnetic order. Likewise, the system NixFe1-xNb2O6 dont shows magnetic ordering even at measures taken up to 400 mk for x = 0.2.

Cette étude expérimentale est consacrée à la structure cristalline et aux propriétés magnétiques des phases orthorhombiques ANb2O6 (A = métaux magnétiques) qui ont retenues notre attention en tant que système Ising modèle quasi 1D. Ce comportement magnétique original de basse dimension résulte à la fois de la force des interactions magnétiques le long des chaînes d'atomes magnétiques quasi-unidimensionnelles, et à la faiblesse des interactions entre les chaînes qui sont de nature antiferromagnétique. Lorsque ces composés sont ordonnés l’ensemble de ces interactions inter et intra chaîne conduit à un ordre antiferromagnétique. Notre investigation s’appuie sur une caractérisation systématique de la série de composés AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe et Co), par des mesures variées et complémentaires, notamment: diffraction des rayons X à température ambiante, diffraction de neutrons au dessus et en dessous de la température d'ordre magnétique, mesures magnétiques : évolution thermique de courbes d’aimantation isochamp et mesures d’aimantation isotherme. De plus, des mesures de la chaleur spécifique et de spectroscopie Mössbauer ont été réalisées sur certains échantillons sélectionnés. Nous avons mis à jour, selon la concentration, des comportement très différents dans les systèmes pseudo binaires Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni qui peuvent soit présenter un état ordonné soit conserver un état paramagnétique jusqu'à de très basses températures. Nos mesures démontrent que la température d’ordre magnétique et les vecteurs de propagations diffèrent sensiblement selon la composition car ces systèmes sont caractérisés par une compétition entre les interactions magnétiques mises en jeu dans un réseau triangulaire interchaines. Cette étude montre que le désordre cationique Fe/Co induit une réduction substantielle des interactions tant inter que intra chaînes, ce qui traduit la tendance à défavoriser l’établissement d’un ordre magnétique à longue portée. De manière similaire, le système NixFe1-xNb2O6 ne présente pas d’ordre magnétique pour x=0,2 et ceci jusqu’à 400 mk au moins. / Este trabalho é dedicado à investigação das propriedades estruturais e magnéticas destes compostos de estrutura ortorrômbica (A = metais magnéticos) ANb2O6 que chamaram nossa atenção como um sistema de Ising quase-1D. Esse comportamento magnético original de baixa dimensionalidade é resultado das interações magnéticas ao longo das cadeias de átomos magnéticos quase uni-dimensional, e ainda pelas fracas interações antiferromagnética entre as cadeias. Quando esses compostos são ordenadas todas essas interações dentro e entre as cadeias leva a uma ordem global antiferromagnético. Nossa investigação é baseada em uma caracterização sistemática da série de compostos AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe e Co), por diferentes tipos de medidas complementares, tais como: difração de raios X à temperatura ambiente, difração de nêutrons acima e abaixo da temperatura de ordenamento magnético, medidas magnéticas: evolução térmica das curvas de magnetização e isoterma de magnetização sob variação de campo aplicado. Além disso, medidas de calor específico e espectroscopia Mössbauer foram realizadas em algumas amostras selecionadas. Nós encontramos interessantes resultados, para diferentes concentrações, com diferentes comportamentos nos sistemas pseudobinários Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni, que podem permanecer no estado paramagnético até temperaturas muito baixas ou ordenarse dependendo da série analisada. Nossas medidas mostram que a temperatura de ordenamento magnético e vetores de propagação diferem substancialmente, dependendo da composição, por esses sistemas serem caracterizados por uma competição entre as interações magnéticas que estão envolvidas em uma rede triangular intermoleculares. Este estudo mostra que a desordem catiônicos Fe/Co induz uma redução substancial em ambas as interações dentro das; e entre as; cadeias, refletindo a tendência de se opor à criação de uma ordem de longo alcance magnético. Da mesma forma, o sistema NixFe1-xNb2O6 não mostra ordenamento magnético nem em medidas de até 400 mk realizadas para x = 0,2. / This work is dedicated to the investigation of structural and magnetic properties of these compounds with orthorhombic structure (A = magnetic metals) ANb2O6 that caught our attention as a system of quasi-1D Ising. This unique magnetic behavior is the result of low-dimensional magnetic interaction along the chains of magnetic atoms almost uni-dimensional, and also by weak antiferromagnetic interactions between the chains. When these compounds are ordered all these interactions between and within the chain leads to a global antiferromagnetic order. Our research is based on a systematic characterization of the series of compounds AxA'1-xNb2O6 (A et A' = Ni, Fe and Co) by differents types of complementary measures, such as X-ray diffraction at room temperature, neutron diffraction above and below the magnetic ordering temperature, magnetic measurements: thermal evolution of magnetization curves and isotherm magnetization variation in applied field. In addition, specific heat measurements and Mössbauer spectroscopy were performed on some selected samples. We found interesting results depending on the concentration, different behaviors on these pseudo binary systems Ni-Fe, Fe-Co, or Co-Ni, which can remain in the paramagnetic state up to very low temperatures or to order depending on the series analyzed. Our measurements show that the magnetic ordering temperature and propagation vectors differ substantially depending on the composition, for these systems are characterized by a competition between magnetic interactions that are involved in a triangular lattice intermolecular. This study shows that disorder cationic Fe / Co induced a substantial reduction in both the interactions within and between them; chains, reflecting the tendency to oppose the creation of a long-range magnetic order. Likewise, the system NixFe1-xNb2O6 dont shows magnetic ordering even at measures taken up to 400 mk for x = 0.2.

Cette étude expérimentale est consacrée à la structure cristalline et aux propriétés magnétiques des phases orthorhombiques ANb2O6 (A = métaux magnétiques) qui ont retenues notre attention en tant que système Ising modèle quasi 1D. Ce comportement magnétique original de basse dimension résulte à la fois de la force des interactions magnétiques le long des chaînes d'atomes magnétiques quasi-unidimensionnelles, et à la faiblesse des interactions entre les chaînes qui sont de nature antiferromagnétique. Lorsque ces composés sont ordonnés l’ensemble de ces interactions inter et intra chaîne conduit à un ordre antiferromagnétique. Notre investigation s’appuie sur une caractérisation systématique de la série de composés AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe et Co), par des mesures variées et complémentaires, notamment: diffraction des rayons X à température ambiante, diffraction de neutrons au dessus et en dessous de la température d'ordre magnétique, mesures magnétiques : évolution thermique de courbes d’aimantation isochamp et mesures d’aimantation isotherme. De plus, des mesures de la chaleur spécifique et de spectroscopie Mössbauer ont été réalisées sur certains échantillons sélectionnés. Nous avons mis à jour, selon la concentration, des comportement très différents dans les systèmes pseudo binaires Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni qui peuvent soit présenter un état ordonné soit conserver un état paramagnétique jusqu'à de très basses températures. Nos mesures démontrent que la température d’ordre magnétique et les vecteurs de propagations diffèrent sensiblement selon la composition car ces systèmes sont caractérisés par une compétition entre les interactions magnétiques mises en jeu dans un réseau triangulaire interchaines. Cette étude montre que le désordre cationique Fe/Co induit une réduction substantielle des interactions tant inter que intra chaînes, ce qui traduit la tendance à défavoriser l’établissement d’un ordre magnétique à longue portée. De manière similaire, le système NixFe1-xNb2O6 ne présente pas d’ordre magnétique pour x=0,2 et ceci jusqu’à 400 mk au moins. / Este trabalho é dedicado à investigação das propriedades estruturais e magnéticas destes compostos de estrutura ortorrômbica (A = metais magnéticos) ANb2O6 que chamaram nossa atenção como um sistema de Ising quase-1D. Esse comportamento magnético original de baixa dimensionalidade é resultado das interações magnéticas ao longo das cadeias de átomos magnéticos quase uni-dimensional, e ainda pelas fracas interações antiferromagnética entre as cadeias. Quando esses compostos são ordenadas todas essas interações dentro e entre as cadeias leva a uma ordem global antiferromagnético. Nossa investigação é baseada em uma caracterização sistemática da série de compostos AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe e Co), por diferentes tipos de medidas complementares, tais como: difração de raios X à temperatura ambiente, difração de nêutrons acima e abaixo da temperatura de ordenamento magnético, medidas magnéticas: evolução térmica das curvas de magnetização e isoterma de magnetização sob variação de campo aplicado. Além disso, medidas de calor específico e espectroscopia Mössbauer foram realizadas em algumas amostras selecionadas. Nós encontramos interessantes resultados, para diferentes concentrações, com diferentes comportamentos nos sistemas pseudobinários Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni, que podem permanecer no estado paramagnético até temperaturas muito baixas ou ordenarse dependendo da série analisada. Nossas medidas mostram que a temperatura de ordenamento magnético e vetores de propagação diferem substancialmente, dependendo da composição, por esses sistemas serem caracterizados por uma competição entre as interações magnéticas que estão envolvidas em uma rede triangular intermoleculares. Este estudo mostra que a desordem catiônicos Fe/Co induz uma redução substancial em ambas as interações dentro das; e entre as; cadeias, refletindo a tendência de se opor à criação de uma ordem de longo alcance magnético. Da mesma forma, o sistema NixFe1-xNb2O6 não mostra ordenamento magnético nem em medidas de até 400 mk realizadas para x = 0,2. / This work is dedicated to the investigation of structural and magnetic properties of these compounds with orthorhombic structure (A = magnetic metals) ANb2O6 that caught our attention as a system of quasi-1D Ising. This unique magnetic behavior is the result of low-dimensional magnetic interaction along the chains of magnetic atoms almost uni-dimensional, and also by weak antiferromagnetic interactions between the chains. When these compounds are ordered all these interactions between and within the chain leads to a global antiferromagnetic order. Our research is based on a systematic characterization of the series of compounds AxA'1-xNb2O6 (A et A' = Ni, Fe and Co) by differents types of complementary measures, such as X-ray diffraction at room temperature, neutron diffraction above and below the magnetic ordering temperature, magnetic measurements: thermal evolution of magnetization curves and isotherm magnetization variation in applied field. In addition, specific heat measurements and Mössbauer spectroscopy were performed on some selected samples. We found interesting results depending on the concentration, different behaviors on these pseudo binary systems Ni-Fe, Fe-Co, or Co-Ni, which can remain in the paramagnetic state up to very low temperatures or to order depending on the series analyzed. Our measurements show that the magnetic ordering temperature and propagation vectors differ substantially depending on the composition, for these systems are characterized by a competition between magnetic interactions that are involved in a triangular lattice intermolecular. This study shows that disorder cationic Fe / Co induced a substantial reduction in both the interactions within and between them; chains, reflecting the tendency to oppose the creation of a long-range magnetic order. Likewise, the system NixFe1-xNb2O6 dont shows magnetic ordering even at measures taken up to 400 mk for x = 0.2.