Le développement de nouveaux convertisseurs énergétiques non polluants et non dépendants des énergies fossiles est un enjeu environnemental, économique et politique crucial auquel les piles à combustible à membrane échangeuse de protons (PEM) pourraient répondre. La démocratisation de ces systèmes passe par l'amélioration de leurs performances, la réduction de leur coût lié essentiellement à l'utilisation de platine et par l'augmentation de leur durée de vie. Ce travail vise à améliorer la compréhension des mécanismes mis en jeu et à apporter une solution aux différents verrous technologiques en utilisant des matériaux modèles tels que les aérogels de carbone comme support de catalyseur dans les couches catalytiques cathodiques de piles à combustible PEM. Pour répondre à ces objectifs, l'impact de la texture du support carboné sur les performances électrochimiques en Assemblage Membrane Electrodes (AME) a été étudié. Puis nous avons analysé l'influence de la composition de la couche catalytique cathodique sur les performances, comparé différentes méthodes de dépôt de platine et enfin étudié le vieillissement des aérogels de carbone en AME sur banc monocellule. Ces études ont montré l'influence de l'architecture du support carboné sur les performances, l'impact positif de l'utilisation de PTFE dans la couche catalytique cathodique ainsi que l'intérêt de valider le protocole de dépôt de platine en fonction des performances au temps t=0 et au cours du vieillissement. Enfin, l'étude de la tenue au vieillissement des aérogels de carbone a montré que des progrès restaient à faire dans ce domaine.

Les piles à combustible de type PEMFC constituent un maillon essentiel du cycle utilisant l'hydrogène comme vecteur d'énergie afin de permettre l'utilisation des énergies renouvelables. Cependant, leur développement connaît encore des limitations en termes de performances initiales, de coût et de durabilité. Cette thèse se concentre sur les couches actives des électrodes dont le catalyseur, souvent du platine, peut représenter jusqu'à 25% du coût global. Un des enjeux a ainsi été de mieux comprendre le fonctionnement de ces électrodes, qui peut être inhomogène, afin d'améliorer la distribution du platine dans la couche active et optimiser son utilisation. Pour cela, des électrodes « architecturées », c'est-à-dire avec des chargements en platine variables au sein de la couche active, ont été réalisées grâce à la flexibilité de deux procédés d'impression : le jet d'encre et la sérigraphie. Une adaptation de la formulation des encres catalytiques et des paramètres d'impression a permis la mise en œuvre de ces deux procédés et la réalisation de couches actives présentant une large gamme de chargements en catalyseur (0,05mgPt/cm² à 0,5mgPt/cm²). Différentes distributions de platine ont été étudiées et comparées à des couches actives uniformes: dans le plan d'une part, à l'échelle dent/canal de la plaque bipolaire et à l'échelle entrée/sortie, et dans l'épaisseur d'autre part. Les architectures ont permis de mettre en évidence différentes contributions de la couche active suivant sa localisation sous la plaque bipolaire et ainsi de proposer des modifications de sa structure qui peuvent être réalisées grâce aux procédés d'impression. Par ailleurs, la durabilité des structures les plus pertinentes a été évaluée par des essais de longue durée qui ont montré qu'il est possible de réduire la pente de dégradation par la modification de la distribution du platine. / PEM fuel cells stand for an essential link in the cycle using hydrogen as an energy carrier.However, their development is still limited by initial performance, costs and durability.This study focuses on the electrode catalyst layer which contains most of the time platinum, anexpensive catalyst that can represent 25% of the overall cost of a system. Thus, one of the issues hasbeen to provide a better understanding of electrode operating, which can be heterogeneous. The aim ofthis study is particularly to enhance platinum distribution in the catalyst layer to optimize itsutilization.Architectured electrodes, that is to say with variable platinum loading inside the catalyst layerhave been developed thanks to the flexibility of two printing processes : inkjet printing and screenprinting. The adjustment of catalyst ink formulation and printing parameters enabled to fabricatecatalyst layers with a wide range of platinum loading, from 0,05mgPt/cm² to 0,5mgPt/cm². Severalplatinum distributions were compared to uniform catalyst layers at different scales: the scale of ribsand channels and of gas inlet and oultet of bipolar plate, as well as through the catalyst layer thickness.Electrodes architecture enabled to point out different contribution of catalyst layers according to itslocalizing under the bipolar plate and to suggest modifications of its structure that provide an increaseof performance.Otherwise, the estimation of lifetime of several architectures thanks to ageing tests in loadcycling mode showed that these structures enabled to reduce their performance decay rate.