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Optimisation et compréhension des dispositifs à base de Cu2ZnSn(Sx,Se1-x)4 pour applications photovoltaïques en couches minces / Optimization and understanding of Cu2ZnSn(Sx,Se1-x)4 based devices for thin films photovoltaic applicationsTemgoua, Solange 08 November 2016 (has links)
Ce travail s'inscrit dans une stratégie de développement de matériaux abondants, non toxiques, pour le photovoltaïque. Le Cu2ZnSn(S,Se)4 (CZTSSe) est un matériau qui répond à tous ces critères et est de ce fait, un candidat très prometteur. Parmi les techniques utilisées pour synthétiser le CZTSSe, le procédé en deux étapes (dépôt du précurseur + recuit) semble être le plus adapté pour l'obtention de meilleurs rendements. L'objectif de cette thèse est de développer et d'optimiser un procédé de fabrication pour la synthèse d'absorbeurs CZTSSe intégrés à des dispositifs photovoltaïques. Pour atteindre ce but, différentes études ont été réalisées. Premièrement, le mécanisme de formation du matériau a été étudié en fonction des conditions de synthèse ; plus précisément l'intérêt était porté sur les réactions ayant lieu pendant la montée en température. Cela a permis de comprendre que la vitesse de chauffe était un paramètre déterminant lors du recuit, car elle affectait la cinétique de formation des composés binaires, ternaires et quaternaires. Plus intéressant encore, cette étude a mis en lumière une forte affinité chimique entre les vapeurs de sélénium et l'étain qui domine sur l'affinité entre le cuivre et le sélénium gazeux. Ensuite, différents absorbeurs ont été fabriquées en modifiant des paramètres telles que l'épaisseur du précurseur, l'atmosphère de recuit, les traitements chimiques pour optimiser les paramètres électriques. Des rendements de 8% ont été obtenus pour des cellules à base de CZTSe et 7,1% sur celles à base de CZTSSe, avec de très bonnes homogénéités. Un rendement de 2,3% a été obtenu sur une architecture nouvelle intégrant les TCO comme contact arrière. / This work is part of a strategy to develop abundant, non-toxic, for photovoltaics. The Cu2ZnSn(S,Se)4 (CZTSSe) is a material that meets all these criteria and is therefore a very promising candidate. Among the techniques used to synthesize the CZTSSe, the two-step process (deposition of precursor + annealing) seems to be the most suitable for obtaining higher efficiencies. The objective of this thesis is to develop and optimize a method for the synthesis of CZTSSe absorbers integrated into photovoltaic devices. To achieve this purpose, various studies have been carried out. First, the formation mechanism of CZTSSe has been studied as a function of the synthesis conditions; more precisely the interest was focused on reactions taking place during the rise in temperature. This helped to understand that the heating rate was a critical parameter during annealing because it affected the formation kinetics of binary, ternary and quaternary compounds. More interestingly, this study has highlighted a strong chemical affinity between selenium vapors and tin which dominates the affinity between copper and selenium gaseous species. Then, different absorbers were synthesized by changing parameters such as the thickness of the precursor, the annealing atmosphere and chemical treatments to optimize the electrical parameters. 8% efficiency was obtained for CZTSe-based solar cells and 7.1% of those based on CZTSSe, with very good homogeneity. A 2.3% efficiency was obtained on a new architecture integrating TCO thin films as back contact.
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