PIXE, Particle Induced X-ray Emission, est une méthode d'analyse multiélémentaire, rapide, non destructive, basée sur la détection des rayons X caractéristiques émis suite à l'interaction de particules chargées avec la matière. Cette méthode est usuellement utilisée avec des protons accélérés à une énergie de l'ordre de quelques MeV dans des domaines d'applications variés, atteignant une limite de détection de l'ordre de quelques μg/g (ppm). Cependant, la profondeur d'analyse est relativement limitée. Grâce au cyclotron ARRONAX, nous pouvons utiliser des protons ou des particules alpha jusqu'à une énergie de 70 MeV pour mettre en œuvre la technique PIXE à haute énergie. Avec de telles énergies, nous excitons préférentiellement les raies X K, plus énergétiques que les raies L utilisées dans la PIXE classique pour l'analyse des éléments lourds. L'analyse d'échantillons épais, en profondeur, est ainsi accessible. Pour l'analyse des éléments légers, nous pouvons utiliser la détection de rayons gamma émis pas les noyaux excités en combinant les méthodes PIGE et PIXE. Nous allons tout d'abord présenter les caractéristiques et les principes d'analyse de la méthode PIXE à haute énergie que nous avons développée à ARRONAX. Nous détaillerons ensuite les performances atteintes, notamment en termes de limite de détection dans différentes conditions expérimentales. Enfin, nous présenterons les résultats obtenus pour l'analyse d'échantillons multicouches et la quantification d'éléments traces dans des échantillons épais.

PIXE, Particle Induced X-ray Emission, est une méthode d’analyse multiélémentaire, rapide, non destructive, basée sur la détection des rayons X caractéristiques émis suite à l’interaction de particules chargées avec la matière. Cette méthode est usuellement utilisée avec des protons accélérés à une énergie de l’ordre de quelques MeV dans des domaines d’applications variés, atteignant une limite de détection de l’ordre de quelques μg/g (ppm). Cependant, la profondeur d’analyse est relativement limitée. Grâce au cyclotron ARRONAX, nous pouvons utiliser des protons ou des particules alpha jusqu’à une énergie de 70 MeV pour mettre en œuvre la technique PIXE à haute énergie. Avec de telles énergies, nous excitons préférentiellement les raies X K, plus énergétiques que les raies L utilisées dans la PIXE classique pour l’analyse des éléments lourds. L’analyse d’échantillons épais, en profondeur, est ainsi accessible. Pour l’analyse des éléments légers, nous pouvons utiliser la détection de rayons gamma émis pas les noyaux excités en combinant les méthodes PIGE et PIXE. Nous allons tout d’abord présenter les caractéristiques et les principes d’analyse de la méthode PIXE à haute énergie que nous avons développée à ARRONAX. Nous détaillerons ensuite les performances atteintes, notamment en termes de limite de détection dans différentes conditions expérimentales. Enfin, nous présenterons les résultats obtenus pour l’analyse d’échantillons multicouches et la quantification d’éléments traces dans des échantillons épais. / Particle Induced X-ray Emission (PIXE) is a fast, nondestructive, multi-elemental analysis technique. It is based on the detection of characteristic X-rays due to the interaction of accelerated charged particles with matter. This method is successfully used in various application fields using low energy protons (energies around few MeV), reaching a limit of detection of the order the μg/g (ppm). At this low energy, the depth of analysis is limited. At the ARRONAX cyclotron, protons and alpha particles are delivered with energy up to 70 MeV, allowing the development of the High Energy PIXE technique. Thanks to these beams, we mainly produce KX-rays, more energetic than the LX-rays used with standard PIXE for the heavy elements analysis. Thus, in depth analysis in thick materials is achievable. For light element analysis, the PIGE technique, based on the detection of gamma rays emitted by excited nuclei, may be used in combination with PIXE. First of all, we will introduce the characteristics and principles of high energy PIXE analysis that we have developed at ARRONAX. Then we will detail the performance achieved, particularly in terms of detection limit in various experimental conditions. Finally, we present the results obtained for the analysis of multilayer samples and quantification of trace elements in thick samples.

PIXE (Particle Induced X-ray Emission) et PIGE (Particle Induced Gamma-ray Emission) sont des méthodes d’analyse par faisceau d’ions, multiélémentaires et non destructives. Elles sont basées sur la détection des rayons X et gamma caractéristiques émis suite à l’interaction de particules chargées avec la matière. La méthode PIXE permet de quantifier les éléments de numéro atomique Z>11 avec une limite de détection au niveau du μg/g (ppm). Les rayons X émis par les éléments légers (Z<11) sont fortement atténués par la matière, limitant la sensibilité de PIXE pour cette gamme de numéro atomique. Ces éléments peuvent légers être analysés, simultanément, par la méthode PIGE. Un des nombreux avantages de la méthode PIXE/PIGE est sa capacité à pouvoir effectuer différentes analyses (cartographie des concentrations, analyse en profondeur, objets précieux). Il est possible d’analyser des échantillons aussi bien homogènes que non homogènes. La méthode PIXE à haute énergie a été développée au cyclotron ARRONAX avec des faisceaux de particules pouvant atteindre 70 MeV. La technique PIXE à haute énergie permet, notamment, l’analyse d’échantillons épais et limite les risques d’endommagement. Premièrement la plateforme PIXE/PIGE à haute énergie est décrite. Ensuite une étude de la méthode PIGE à haute énergie ainsi que la mise en place d’un protocole de mesure de sections efficaces sont présentées. Pour finir les méthodes mises en place ainsi que les résultats obtenus lors de l’analyse de plusieurs types d’échantillons non homogènes (multicouches et granulaires) sont présentés et discutés. / Particle Induced X-ray Emission (PIXE) and Particle Induced Gamma-ray Emission (PIGE) are multi-elemental and non-destructives techniques. They are based on the detection of characteristic X-ray and gamma emission induced by the interaction of accelerated charged particles with matter. Elements with an atomic number Z> 11 can be quantified reaching a limit of detection in the order of μg/g (ppm). X-rays from light elements are strongly attenuate by matter. Therefore, PIXE shows little sensitivity for lights elements. Those elements are analyzed simultaneously using PIGE. One of the benefits of PIXE/PIGE is its ability to perform analysis with different requirement (elemental concentration mapping, in-depth analysis, valuable objects). Homogeneous and non-homogenous samples can be studied thanks to PIXE/PIGE. High energy PIXE (HEPIXE) has been developed at the ARRONAX cyclotron using particles beams up to 70 MeV. Thus analysis of thick samples is achievable using HEPIXE. Using high energy beams can also reduce the risk of damaging the sample. First of all, the high energy PIXE/PIGE platform develop at ARRONAX is described. Then the results given by high energy PIGE analysis and the experimental procedure for gamma emission cross section measurements are discussed. Finally, the methods developed and the results obtained during the analysis of inhomogeneous samples (multi-layer and granular samples) are presented and discussed.