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Développements instrumentaux en spectroscopie Raman appliqués aux mesures en conditions extrêmes. / Instrumental developments in Raman spectroscopy applied to extreme conditions

Canizares, Aurélien 19 December 2011 (has links)
L’objet de ce travail est le développement de méthodologies et d’équipements Raman performants, permettant d’accéder aux propriétés des matériaux en conditions extrêmes. Nous décrivons la conception d’un spectromètre Raman portable original, dédié aux mesures in situ dont la sonde versatile permet d’obtenir une caractérisation Raman en conditions extrêmes, offrant une large gamme de longueurs d’ondes d’excitation, et des optiques de collections permettant d’obtenir un signal Raman dans un très grand nombre d’environnements sévères aux accès optiques délicats. De plus, la technique Raman est couplée à des mesures de microluminescence (cathodo/iono/photoluminescence), et ce, au même point de l’échantillon. Le système permet également -via un détecteur CCD intensifié- la caractérisation résolue en temps par spectroscopies Raman et de luminescence, associée à un mode pulsé de l’accélérateur, donnant accès à de nombreuses informations complémentaires sur la structure de l’échantillon. Enfin, ce dispositif donne accès à l’étude des propriétés des matériaux en conditions de haute température et d’irradiation. D’autre part, les systèmes d’analyses ex-situ en conditions extrêmes sont détaillés dans ce travail. Les principaux résultats acquis sont également présentés afin d’illustrer le fonctionnement et la qualité des résultats obtenus. Nous exposons notamment les études décrivant le comportement d’interfaces UO2/H2O sous faisceau He2+, l’évolution in situ des propriétés des matériaux soumis aux irradiations ou à des recuits haute température, ainsi que la caractérisation d’états excités de matériaux. / The aim of this work is the development of efficient Raman methodologies and equipments, giving access to material properties in extremes conditions. We describe the conception of an original portable Raman, dedicated to in situ measurements, whose versatile headprobe allows material characterization in extremes conditions, offering a large range of excitation wavelengths, and whose optical collection system permits to obtain Raman information in a large number of delicate optical access severe environments. Moreover, the Raman technique is coupled to micro-luminescence measurements (cathodo/iono/photo- luminescence) at the same point of the sample. The device also allows – by the mean of an intensified CCD detector – the Raman and luminescence time resolved characterization, combined to a pulsed ion beam accelerator. This setup gives access to hard reachable informations concerning the sample structure. Finally, this device allows studies of materials in both high temperature and irradiation hostile conditions. Besides, extremes conditions ex situ analysis systems are described in this work. We additionally present the main results obtained in order to validate that the system works and to show its performances. More precisely, we report studies describing the behavior of UO2/H2O interfaces under He2+ particles beam, the in situ evolution of material properties under irradiation or high temperature annealing process, and finally the excited states characterization of materials.

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