In der vorliegenden Arbeit werden Ergebnisse von Untersuchungen zur Denitrifikation in Grundwasserleitern vorgestellt. Dabei werden drei pleistozäne norddeutsche Grundwasser-leiter betrachtet. Grundlage der Untersuchungen im Labor bilden Sedimentproben, die aus Bohrungen mit einer maximalen Teufe von 60 m u GOK, gewonnen wurden. Der Gehalt an organischem Kohlenstoff und Sulfidschwefel erlaubt den Ablauf einer chemo-organotrophen und chemo-lithotrophen Denitrifikation. Die Laborversuche zeigen eine maximale Nitratelimi-nation von 0,2 mg∙kg-1∙d-1 N, hauptsächlich infolge chemo-lithotropher Denitrification. Für einige Sedimentproben wurde eine Sorption von Nitrat mit maximal 0,85 mg∙kg-1N nachge-wiesen. Im Feld wurde der Ablauf einer Denitrifikation anhand von N2- und Ar-Messungen nachgewiesen. Die Größenordnung der Denitrifikation im Aquifer wurde außerdem mit Ein-bohrloch-Tracerversuchen (Push&Pull-Tests) bestimmt. Diese Tracerversuche wurden in Teufen durchgeführt, aus denen Sedimentproben für Laboruntersuchungen gewonnen wor-den waren. Die Labor- und Tracerversuche lieferten vergleichbare Ergebnisse. Weiterhin wird ein Weg gezeigt, wie Punktinformationen zum N-Umsatz mittels stochastischer Simula-tion in die Fläche übertragen werden und somit in numerische Transportmodelle eingebun-den werden können. / This thesis shows results from investigations about denitrification, a possibility is shown in aquifers. The investigation areas are three pleistocene aquifers in northern Germany. The studies in laboratory are based on samples of drillings until a depth of 60 m. The content of organic carbon and sulphides allows both chemo-organotrophic and chem-lithotrophic deni-trification. The maximum of nitrate, that was eliminated, mainly by chemo-lithotrophic denitri-fication, was 0.2 mg N per kg sediment and day. In some samples a sorption of nitrate was detected at a maximum of 0.85 mg N per kg sediment. Denitrification in situ was detected by measurements of the gases N2 and Ar at some measurement wells. Denitrification in situ was also quantified by push&pull-tests (single-well-tracer tests). Push&pull-tests as well as labo-ratory studies were carried out with sediment samples of respective measurement-wells. Similar results were found for push&pull tests and batchtests. Further, a possibility is shown how point-data concerning nitrate-metabolism can be transferred into two dimensions by sto-chastic simulation. Thus one can implement point-data into numerical transport-models.

Im Einzugsgebiet der Fassung A des Wasserwerks Thülsfelde wurden in langjährigen Beobachtungen Nitratgehalte an einzelnen Lokationen von bis zu 300 mg/L im oberflächennahen Grundwasser gemessen. Dennoch ist die betrachtete Fassung A des 27 km2 großen Einzugsgebietes weitgehend nitratfrei. In der vorliegenden Arbeit wurde untersucht, welche Prozesse im Untersuchungsgebiet wirken, wie die hierfür in Frage kommenden Abbauprozesse und das für die Prozesse notwendige reaktive Material verteilt sind. Es ist bekannt, dass mikrobielle Reduktionsprozesse die effektivsten Nitratsenken sind. Diese Prozesse benötigen geeignete Reaktionspartner, die im Untergrund auch vorhanden sind, z.B. organischer Kohlenstoff oder Disulfidschwefel. In der vorliegenden Arbeit wurden folgende Teilaufgaben bearbeitet: • Identifikation reaktiver Zonen • Identifikation der Umsetzungsprozesse • Identifikation ihrer räumlichen Lage • Identifikation der Verteilung reaktiven Materials • Aufbau eines Prognosewerkzeuges. Mit den Ergebnissen der Untersuchungen (Gesamtschwefelgehalt, Gesamtkohlenstoffgehalt) an Gesteinsmaterial aus 13 Rammkernsondierungen bis in eine Tiefe von 19 m uGOK sowie einer Bohrung bis in eine Tiefe von 40 m uGOK, konnte im Grundwasserleiter eine vertikale Zonierung des reaktiven Materials abgebildet werden. Bis in eine Tiefe von 20 m uGOK sind nur geringe Gehalte reaktiven Materials gefunden worden (gemessen als Schwefelgesamtgehalte: kleiner 100 [mg/kg]). Erst darunter wurden bis 26 m uGOK Schwefelgesamtgehalte zwischen 100 und 1000 [mg/kg] und in Tiefen bis zu 36 m uGOK bis zu 6400 [mg/kg] Gesamtschwefel gefunden. Die Auswertung der Beschaffenheitsdaten an Vorfeldmessstellen und an der für diese Arbeit projektierten Mehrstufenmessstelle SGM (7 Beprobungshorizonte, bis in 35,6 m uGOK) zeigten, dass genau in den Tiefenbereichen mit ansteigenden Gehalten reaktiven Materials die Redoxgrenze verläuft. Unterhalb von 25 m uGOK ist das Grundwasser praktisch nitratfrei. Untersuchungen zum Grundwasseralter ergaben für den Bereich der Redoxgrenze ein Alter zwischen 15 und 25 Jahren. Dies konnte als Hinweis darauf gedeutet werden, zusammen mit den beschriebenen Erkenntnissen zur Zonierung des reaktiven Materials und der Nitratkonzentrationen in diesem Bereich, dass der Grund für die praktische Nitratfreiheit unterhalb von 20 bis 25 m uGOK Umsatzprozesse im Grundwasserleiter sind. Die durchgeführten Batch-und Säulenversuche zum Abbau von Nitrat an Material aus dem Grundwasserleiter zeigten in ihren Ergebnissen ebenfalls eine vertikale Zonierung über die Tiefe. Mit zunehmender Tiefe wurde eine höhere Abbauleistung (bezogen auf die Ausgangsmassenkonzentrationen von Nitrat in den Versuchsgefäßen) erreicht. Im oberen Grundwasserleiter wurden bis zu 50 % Abbauleistung erreicht, nur in den tiefen Zonen wurden mehr als 50 bis zu 100 % Abbauleistung erreicht. In den Versuchen mit Material aus dem oberen Grundwasserleiter konnten keine vollständigen ablaufenden Reaktionen beobachtet werden. Für die Berechnung des Nitrattransportes wurde ein Grundwasserströmungs- und Transportmodell aufgebaut. Verwendet wurde die Software Modflow und MT3d99. In das Transportmodul MT3d99 wurden für den Abbau von Nitrat aus Feldversuchen ermittelte Geschwindigkeitskonstanten eingebaut. Mit dem Prognosewerkzeug wurden Szenarien unterschiedlicher Nitrateinträge abgebildet. Es konnte gezeigt werden, dass steigende Nitratkonzentrationen im Grundwasserleiter abhängig vom Eintrag und von der reaktiven Kapazität eines Grundwasserleiters sind. Dabei wurde anhand von 3 unterschiedlichen Szenarien deutlich, dass das Vorhandensein z.B. von Disulfidschwefel im Untergrund nur eine Scheinsicherheit darstellt. Der Reaktionspartner wird bei dem mikrobiellen Umsatz aufgebraucht. Es kann innerhalb weniger Jahre zum Ansteigen der Nitratkonzentrationen und zum Nitratdurchbruch kommen. Das aufgebaute Modell ist in der Lage unterschiedliche Szenarien für den Nitrateintrag, z.B. bei Landnutzungsänderungen, unter der Berücksichtigung der Verteilung reaktiven Materials, zu simulieren. Das Ergebnis des Rechenmodells sind Spannweiten von Nitratkonzentrationen für das System Grundwasserleiter. Für die Fassung A bleiben noch Fragen offen: • Wie ist die Verteilung reaktiven Materials im tiefen Grundwasserleiter? • Welche Massen reaktiven Materials sind verfügbar, nicht nur stöchiometrisch? • Wie sind die Reaktionen im tiefen Grundwasserleiter verteilt? • Welche Abbausequenzen existieren im tiefen Grundwasserleiter? (Anlage Rohdaten auf CD-Rom in Printversion 226 MB)