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Effets des rayonnements ionisants sur des biomolécules en solution : vers une caractérisation des dommages à l'échelle moléculaire / Effects of ionizing radiation on biomolecules in solution : towards molecular-scale damage characterization

Leite, Serge 19 May 2017 (has links)
Dans cette thèse, nous avons développé et caractérisé un nouveau type de source de mise en phase gazeuse de biomolécules qui repose sur une désorption laser non résonnante sur des microgouttelettes directement sous vide. Ce dispositif nous permettra à terme d’ouvrir une voie d’étude originale pour appréhender les effets des rayonnements ionisants sur des molécules organiques d'un point de vue physique.Nous présenterons en détail ce dispositif avec lequel nous avons réussi à transférer sous vide, de façon non destructive, des biomolécules et des complexes non-covalents dans une gamme de masse de l’ordre du kDa et à les identifier par spectrométrie de masse par temps de vol. Nous montrerons notamment les défis techniques qu’il a fallu relever pour permettre le transfert des microgouttelettes sous vide et comment par simulation du spectromètre, nous sommes parvenus à optimiser fortement les paramètres de collection des espèces moléculaires désorbées et la résolution en masse de notre système, en remplaçant, dans la zone de désorption, l’extraction électrostatique à potentiels retardés par un piège électrostatique quadripolaire. Nous exposerons enfin la façon dont ce dispositif, couplé à une plateforme d'irradiation d'ions simplement chargés possédant une énergie de l'ordre du keV, nous permettra de caractériser à une échelle moléculaire l’endommagement lié à des mécanismes de chimie radicalaire radio-induits. / In this thesis, we have developed and characterized a new type of gas phase source of biomolecules which based on non-resonant laser desorption on microdroplets directly under vacuum. This device will eventually allow us to open an original way to study the effects of ionizing radiation on organic molecules from a physical point of view. We will present in detail this device with which we transfered with sucess under vacuum,in a non-destructively way, biomolecules and non-covalent complexes in a mass range of the order of kDa and we assigned them with time-of-ight mass spectrometry. We will show in particular the technical challenges that we had to overcome in order to allow the transfer of microdroplets under vacuum and how by simulation of the spectrometer, we have been able to highly optimize the collection parameters of the desorbed molecular species and the mass resolution of our system, by replacing, in the desorption zone,delayed extraction by a quadrupole electrostatic trap. Finally, we will describe the way in which this device, coupled to a simply charged ion irradiation platform with an energy of the order of the keV, will enable us to characterizeon a molecular scale the damage due to radio-induced radical chemistry mechanisms.
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Insights into Carbonaceous Chondrites: A Mass Spectrometry Study on Bulk, Soluble, and Insoluble Organic Matter

Mehmed, Sebastian January 2024 (has links)
This study presents an analysis of the organic matter in meteorites, particularly carbonaceous chondrites (CCs), using advanced experimental techniques such as Two-step laser desorption laser ionization mass spectrometry (L2MS-oTOF) and Atmospheric Pressure Photoionization-Orbitrap (APPI-Orbitrap). The analysis focuses on the molecular complexity of both soluble (SOM) and insoluble (IOM) organic matter as well as the bulk rock and identifying and classifying different molecular families to understand the chemical composition of the meteorites. A new software tool, SpectraC, was developed to aid in analysing and comparing mass spectra from multiple meteorite samples simultaneously. The findings of the study reveal the complex chemical composition of meteorites, with condensed aromatics dominating most samples, and highlight the importance of using multiple techniques for a more complete understanding of the sample’s contents. This research lays the foundation for future work in astrochemistry, including the development of a state-of-the-art analytical tool and further exploration of the organic matter in meteorites. / Cette étude présente une analyse de la matière organique dans les météorites, en particulier les chondrites carbonées (CC), en utilisant des techniques expérimentales avancées telles que la spectrométrie de masse à ionisation laser par désorption en deux étapes (L2MS-oTOF) et l’ionisation photochimique à pression atmosphérique-Orbitrap  (APPI-Orbitrap). L’analyse se concentre sur la complexité moléculaire de la matière organique soluble (SOM) et insoluble (IOM) ainsi que sur la roche globale, et identifie et classe différentes familles moléculaires pour comprendre la composition chimique des météorites. Un nouvel outil logiciel, SpectraC, a été développé pour aider à analyser et comparer les spectres de masse de plusieurs échantillons de météorites simultanément. Les résultats de l’étude révèlent la composition chimique complexe des météorites, avec une domination des aromatiques condensés dans la plupart des échantillons, et mettent en évidence l’importance d’utiliser plusieurs techniques pour une compréhension plus complète du contenu des échantillons. Cette recherche pose les bases des travaux futurs en astrochimie, y compris le développement d’outils analytiques de pointe et l’exploration plus poussée de la matière organique dans les météorites.

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