L'objectif de ce travail a été de comprendre au niveau microscopique, l'organisation du mélange supercritique CO2/éthanol considéré comme un ‘solvant universel' dans le domaine des applications industrielles (fractionnement des polymères). La méthodologie utilisée est basée sur une étude par spectrométrie de vibration (Infrarouge et Raman) et une analyse théorique des résultats expérimentaux en utilisant des méthodes de calculs ab-initio et des approches analytiques. Les corps purs et le mélange CO2/éthanol ont été étudiés. L'analyse du mode de vibration symétrique du CO2 en fonction de la température (28

Suivre et comprendre l'évolution des deux principaux gaz à effet de serre anthropogéniques (CO2 et CH4) sont des enjeux majeurs pour les sciences du climat. L'augmentation du nombre et de la diversité des observations (en surface, mesures aéroportées, satellitaires) ainsi que l'amélioration des modèles de chimie-transports atmosphériques ont contribué à développer notre compréhension des cycles biogéochimiques associés à ces gaz. Néanmoins, les observations précises le long de la verticale sont encore très limitées. Elles deviennent pourtant indispensables, d'une part, pour approfondir nos connaissances dans le transport de CO2et CH4, d'autre part, pour évaluer les colonnes totales ou partielles mesurées par satellites. Dans cette thèse, nous présentons un instrument innovant appelé "AirCore" permettant d'échantillonner l'air en continu le long d'une colonne atmosphérique lors d'une descente depuis haute altitude. Différents AirCores donnant accès à différentes résolutions verticales ont été développés au LMD et déployés avec succès lors des campagnes ballons Strato-Sciences 2014, 2015 et 2016 du CNES. Les profils verticaux de AirCores ont permis de valider les estimations de colonnes partielles de CH4 réalisées avec l'instrument IASI/Metop. Des comparaisons ont été menées avec des profils troposphériques obtenus lors de campagnes aéroportées (HIPPO), ou avec des profils issus de modèles de transports (LMDz, TM5) ou de prévisions (CAMS). Les résultats ont démontré l'importance d'une bonne caractérisation de la stratosphère pour les activités de calibration/validation des mesures satellites et, plus généralement, l'étude des gaz à effet de serre. / Monitoring and understanding the evolution of the two most important anthropogenic greenhouse gases(carbon dioxide (CO2) and methane (CH4)) are some of the major challenges in climate science. Over the past decades,the increased availability and diversity of observations (surface networks, aircraft campaigns, satellite observations)and the improvement of atmospheric transport models has allowed to increase our understanding of biogeochemicalcycles of CO2 and CH4. Nevertheless, precise vertical observations are still very rare. However, these become crucialto both properly characterize the vertical transport of the gases, as well as to fully evaluate total or partial columnsof gases retrieved from space observations.In this thesis, we present an innovative instrument called “AirCore” allowing to collect a continuous air samplealong an atmospheric column while descending from high altitude. The analysis of CO2 and CH4 mole fractions inthe collected sample combined with the measurements of an ambient parameters (Pressure, temperature...) allows toretrieve vertical profiles from the surface up to 30 km. Initially invented at NOAA, several new AirCores giving accessto various vertical resolutions have been developed at LMD and flown with success during the CNES Strato-Sciences2014, 2015, and 2016 balloon campaigns. Excellent agreement was found between profiles acquired with differentAirCores during the same flights demonstrating the repeatability of the measurements and allowing to validate thecalculation of the vertical resolution. Comparisons with measurements from independent laser diode spectrometersflown on the same gondola have confirmed that AirCore profiles capture the vertical variability of CO2 and CH4.The vertical profiles retrieved from AirCores have been allowed to validate the CH4 partial columns retrieved fromIASI/Metop at LMD and revealed that the information on the full atmospheric column is required. Comparisons havebeen performed with tropospheric profiles obtained during aircraft campaigns (HIPPO) as well as vertical profilesextracted from atmospheric transport models (LMDz,TM5) and forecast systems (CAMS). Results demonstrated theimportance of a good characterization of the stratosphere for satellite