Esta tese realizou-se sob financiamento de uma Bolsa de Doutoramento em Empresa com a referência SFRH/BDE/15628/2006 - Fundação para a Ciência e a Tecnologia e a empresa CUF-Químicos Industriais, S. A / Tese de doutoramento. Engenharia Química. Faculdade de Engenharia. Universidade do Porto,. 2010

Existe uma variedade de modelos de dispersão de poluentes, em geral, os modelos gaussianos são usados em todo o mundo por agências ambientais com intuito de regulação. O modelo CALPUFF é um deles. Neste estudo, _e avaliada a influência de escalas de tempo de descorrelação no sistema de modelagem CALPUFF, sob condições atmosféricas neutras. Para fazer isso uma nova parametrização das escalas de tempo descorrelação é proposta. Uma distribuição espectral de um perfil de velocidade euleriana e uma for- mutação da evolução das escalas temporais de descorrelação Lagrangiana são utilizadas como os mecanismos forçantes na dispersão turbulenta, numa camada limite dominada pelo cisalhamento do vento. O desempenho do modelo foi estabelecido com a comparação das concentrações superficiais do experimento Over-Land Alongwind Dispersion. Emissões de fontes em linha foram avaliadas com o modelo CALPUFF com distintas formas de inicialização. Um segundo modelo também foi testado, normalmente utilizado para estudar e prever o impacto ambiental e validar parametrizações turbulentas. É o modelo estocástico de partículas Lagrangiano LAMBDA. Também neste estudo, os resultados do modelo LAMBDA e CALPUFF enfatizam a capacidade da nova derivação de escalas de tempo em representar o comportamento estocástico desconhecido do fenômeno da dispersão de poluentes. / There exists a variety of pollution of dispersion models and in general, Gaussian models are used worldwide by environmental agencies in regulatory applications. The CALPUFF model is one of them. In this study, the in uence of decorrelation time scales in the CALPUFF modeling system under neutral conditions is evaluated. To do this a new parameterization of decorrelation time scales is proposed. A spectral distribution of an Eulerian velocity pro le and a formulation of the evolution of the Lagrangian decorrela- tion timescales are used as the forcing mechanisms (shear-dominated boundary layer) for the turbulent dispersion. The model performance was established by comparing ground- level concentrations with Over-Land Alongwind Dispersion experimental results. Line source emissions was evaluated using the CALPUFF model with different forms of the initialization. A second model was also tested, normally used to study and predict the environmental impact and validate turbulent parameterizations. Is the stochastic La- grangian dispersion model LAMBDA (Ferrero and Anfossi, 1998). Also in this study the model LAMBDA and CALPUFF results emphasized the ability of the new derivation of decorrelation time scales to represent the unknown stochastic behavior.

Existe uma variedade de modelos de dispersão de poluentes, em geral, os modelos gaussianos são usados em todo o mundo por agências ambientais com intuito de regulação. O modelo CALPUFF é um deles. Neste estudo, _e avaliada a influência de escalas de tempo de descorrelação no sistema de modelagem CALPUFF, sob condições atmosféricas neutras. Para fazer isso uma nova parametrização das escalas de tempo descorrelação é proposta. Uma distribuição espectral de um perfil de velocidade euleriana e uma for- mutação da evolução das escalas temporais de descorrelação Lagrangiana são utilizadas como os mecanismos forçantes na dispersão turbulenta, numa camada limite dominada pelo cisalhamento do vento. O desempenho do modelo foi estabelecido com a comparação das concentrações superficiais do experimento Over-Land Alongwind Dispersion. Emissões de fontes em linha foram avaliadas com o modelo CALPUFF com distintas formas de inicialização. Um segundo modelo também foi testado, normalmente utilizado para estudar e prever o impacto ambiental e validar parametrizações turbulentas. É o modelo estocástico de partículas Lagrangiano LAMBDA. Também neste estudo, os resultados do modelo LAMBDA e CALPUFF enfatizam a capacidade da nova derivação de escalas de tempo em representar o comportamento estocástico desconhecido do fenômeno da dispersão de poluentes. / There exists a variety of pollution of dispersion models and in general, Gaussian models are used worldwide by environmental agencies in regulatory applications. The CALPUFF model is one of them. In this study, the in uence of decorrelation time scales in the CALPUFF modeling system under neutral conditions is evaluated. To do this a new parameterization of decorrelation time scales is proposed. A spectral distribution of an Eulerian velocity pro le and a formulation of the evolution of the Lagrangian decorrela- tion timescales are used as the forcing mechanisms (shear-dominated boundary layer) for the turbulent dispersion. The model performance was established by comparing ground- level concentrations with Over-Land Alongwind Dispersion experimental results. Line source emissions was evaluated using the CALPUFF model with different forms of the initialization. A second model was also tested, normally used to study and predict the environmental impact and validate turbulent parameterizations. Is the stochastic La- grangian dispersion model LAMBDA (Ferrero and Anfossi, 1998). Also in this study the model LAMBDA and CALPUFF results emphasized the ability of the new derivation of decorrelation time scales to represent the unknown stochastic behavior.

Existe uma variedade de modelos de dispersão de poluentes, em geral, os modelos gaussianos são usados em todo o mundo por agências ambientais com intuito de regulação. O modelo CALPUFF é um deles. Neste estudo, _e avaliada a influência de escalas de tempo de descorrelação no sistema de modelagem CALPUFF, sob condições atmosféricas neutras. Para fazer isso uma nova parametrização das escalas de tempo descorrelação é proposta. Uma distribuição espectral de um perfil de velocidade euleriana e uma for- mutação da evolução das escalas temporais de descorrelação Lagrangiana são utilizadas como os mecanismos forçantes na dispersão turbulenta, numa camada limite dominada pelo cisalhamento do vento. O desempenho do modelo foi estabelecido com a comparação das concentrações superficiais do experimento Over-Land Alongwind Dispersion. Emissões de fontes em linha foram avaliadas com o modelo CALPUFF com distintas formas de inicialização. Um segundo modelo também foi testado, normalmente utilizado para estudar e prever o impacto ambiental e validar parametrizações turbulentas. É o modelo estocástico de partículas Lagrangiano LAMBDA. Também neste estudo, os resultados do modelo LAMBDA e CALPUFF enfatizam a capacidade da nova derivação de escalas de tempo em representar o comportamento estocástico desconhecido do fenômeno da dispersão de poluentes. / There exists a variety of pollution of dispersion models and in general, Gaussian models are used worldwide by environmental agencies in regulatory applications. The CALPUFF model is one of them. In this study, the in uence of decorrelation time scales in the CALPUFF modeling system under neutral conditions is evaluated. To do this a new parameterization of decorrelation time scales is proposed. A spectral distribution of an Eulerian velocity pro le and a formulation of the evolution of the Lagrangian decorrela- tion timescales are used as the forcing mechanisms (shear-dominated boundary layer) for the turbulent dispersion. The model performance was established by comparing ground- level concentrations with Over-Land Alongwind Dispersion experimental results. Line source emissions was evaluated using the CALPUFF model with different forms of the initialization. A second model was also tested, normally used to study and predict the environmental impact and validate turbulent parameterizations. Is the stochastic La- grangian dispersion model LAMBDA (Ferrero and Anfossi, 1998). Also in this study the model LAMBDA and CALPUFF results emphasized the ability of the new derivation of decorrelation time scales to represent the unknown stochastic behavior.

The advection-diffusion equation has been extensively used in air pollution models to simulate mean contaminant concentrations in the planetary boundary layer (PBL). Therefore, in a Eulerian framework, it is possible to theoretically model the dispersion from a continuous point source, given adequate boundary and initial conditions and the knowledge of the mean wind velocity and turbulent concentration fluxes. The choice of an appropriate parameterization for such fluxes plays an important role in the performance of air quality dispersion models based on the advection-diffusion equation. As a consequence, much of the turbulent dispersion research is associated with the specification of these fluxes. The most commonly used approximation for closing the advection-diffusion equation is to relate the turbulent concentration fluxes to mean concentration gradients through the use of eddy diffusivities, which carry within them the physical structure of the turbulent transport phenomenon. For a continuous point source the eddy diffusivities may vary spatially and temporally along the contaminant travel time. Taylor s statistical diffusion theory (1921) determines that the turbulent dispersion depends on the distance from a continuous point source. In the proximity of the source, the fluid particles tend to preserve the memory from their initial turbulent environment. For long travel times, this memory is lost, and the motion of the particles depends only on the local turbulence properties (BATCHELOR, 1949).The aim of the present study is to present a new formulation for the eddy diffusivities in terms of the distance from the source in an inhomogeneous, shear-generated turbulence. The proposition is based on expressions for the turbulent velocity spectra and the statistical diffusion theory. These eddy diffusivities, derived for neutral conditions are described by a complex integral formulation that must be numerically solved. An additional aim of this work is to obtain a simple algebraic expression for the eddy diffusivities in a neutral PBL as a function of the turbulence properties (inhomogeneous turbulence) and the distance from the source. Therefore, the hypothesis to be tested in this study is whether the complex integral formulation for eddy diffusivities can be expressed (substituted) by a simpler algebraic expression. Finally, to investigate the influence of the memory effect in the turbulent dispersion process, a vertical eddy diffusivity is evaluated as a function of the distance from the source against its asymptotic limit employing an Eulerian air pollution model and atmospheric dispersion experiments that were carried out in strong wind conditions. / A equação de difusão-advecção tem sido amplamente utilizada em modelos de poluição do ar para simular as concentrações médias de contaminantes na camada limite planetária (CLP). Portanto, seguindo uma formulação Euleriana, é possível construir um modelo teórico de dispersão de uma fonte pontual contínua a partir de um limite adequado, de condições iniciais e do conhecimento da velocidade média do vento e dos fluxos turbulentos de concentração. A escolha de uma parametrização apropriada para estes fluxos desempenha um papel importante em modelos de dispersão e de qualidade do ar que se baseiam na equação de difusão-advecção. Como consequência, muitas das pesquisas em dispersão turbulenta estão relacionadas com a especificação destes fluxos. A aproximação mais comumente usada para fechar a equação de difusão-advecção relaciona os fluxos turbulentos de concentração com os gradientes de concentração média através do uso de coeficientes de difusão. Estes carregam em si a estrutura física do fenômeno de transporte turbulento. Para uma fonte pontual contínua, tais coeficientes podem variar espacialmente e temporalmente ao longo da viagem dos contaminantes. A teoria de difusão estatística de Taylor (1921) determina que a dispersão turbulenta dependa da distancia de uma fonte pontual continua. Na proximidade da fonte, as partículas de fluído mantêm a memória do seu ambiente inicial turbulento. Para longos tempos de viagem, essa memória se perde, e o movimento das partículas segue apenas as propriedades locais de turbulência (BATCHELOR, 1949). O objetivo deste estudo é apresentar uma nova formulação para os coeficientes de difusão assintóticos e em função da distância da fonte para turbulência não-homogênea. A proposição se baseia em expressões dos espectros de energia cinética turbulenta e na teoria da difusão estatística. Estes coeficientes de difusão função da posição, derivados de condições neutras, são descritos por uma formulação complexa integral que deve ser resolvida numericamente. Um objetivo adicional neste trabalho é a derivação de uma expressão algébrica simples para os coeficientes de difusão, em função das propriedades da turbulência (turbulência não-homogênea) e da distância da fonte. A hipótese a ser testada neste estudo é se a formulação complexa integral para os coeficientes de difusão pode ser substituída por uma simples solução algébrica. Para investigar a influência do efeito de memória no processo de dispersão turbulenta, a difusividade vertical é avaliada em função da distância da fonte contra o seu limite assintótico. Para tanto, se utiliza um modelo Euleriano de poluição do ar cujos resultados são comparados com experimentos de dispersão atmosférica que foram realizados em condições de vento forte.