La dispersion moléculaire d’un principe actif (PA) dans un polymère est généralement utilisée pour accroitre à la fois la solubilité et la stabilité physique de sa forme amorphe. Cependant, ce type de formulation demande une parfaite connaissance de la solubilité du PA dans le polymère. Cependant, les méthodes actuelles pour déterminer les courbes de solubilité sont longues et fastidieuses à mettre en oeuvre. Dans cette thèse, nous présentons une méthode originale pour déterminer efficacement la solubilité des PA dans les polymères. L’originalité de cette méthode réside dans le fait que les états d’équilibre saturés sont ici atteints par démixtion d’une solution solide amorphe sursaturée en PA et non par la méthode classique de dissolution du PA cristallin au sein du polymère amorphe. Les états d’équilibre saturés sont donc beaucoup plus rapides à atteindre en raison de la mobilité moléculaire accrue résultant de la forte plastification du polymère imposée par les conditions de sursaturation. Nous avons aussi testé la possibilité de prédire les courbes de solubilité par des méthodes numériques ab-initio (par dynamique moléculaire et méthodes quantiques). Les méthodes expérimentales et numériques ont été validées en étudiant des systèmes polymère/PA dont les courbes de solubilité ont déjà été déterminées par des méthodes classiques. Les systèmes étudiés sont : PVPK12/indométacine, PVPK30/griséofulvine et β-cyclodextrine méthylée/griséofulvine. Les techniques d’investigations utilisées sont esentiellement l’analyse enthalpique différentielle à balayage (DSC) et la diffraction des rayons X sur poudre (DRX). / The molecular dispersion of a drug into a polymer is generally used to increase both its solubility and the physical stability of its amorphous form. However, this formulation route requires a perfect knowledge of the solubility of the drug in the polymer. This property is in particular important for selecting appropriate polymers for formulations since it defines the maximal drug loading which prevents recrystallization. However, up to now, the determination of the solubility curve of drug/polymer systems is a long and tedious task. In this thesis we present an original method to determine faster the solubility of drugs into polymers. The originality of the method lies in the fact that the equilibrium saturated state is here reached by demixing of a supersaturated amorphous solid solution and not by the usual dissolution of a crystalline drug into an amorphous polymer. The equilibrium saturated states are thus much faster to reach due to the extra molecular mobility resulting from the strong plasticizing effect associated with the supersaturation conditions. We also test the ability of ab-initio numerical techniques (using molecular dynamics and quantum methods) to predict solubility curves. Both experimental and numerical techniques are validated using drug/polymer systems whose solubility curves have already been determined by conventional methods. The investigated systems are: PVPK12/indomethacin, PVPK30/griseofulvin and methylated β-cyclodextrine/griseofulvin. The investigation techniques are mainly Differential Scanning Calorimetry (DSC) and Powder X-Ray Diffraction (PXRD).