Face à la finitude des ressources de la terre et de sa capacité d’absorption de la pollution, le développement d’écobétons pour un futur industrialisé durable représente un défi majeur de la science du béton moderne. En raison de sa nature hétérogène complexe, les propriétés macroscopiques du béton dépendent fortement des constituants de sa microstructure (ex. silicates de calcium hydratés [C–S–H], Portlandite, inclusions anhydres, porosité, agrégats, etc.). De plus, la nécessité d’une exploitation rapide et optimale des matériaux cimentaires émergents dans les applications industrielles demande de nos jours une meilleure compréhension de leurs particularités chimico-mécaniques à l’échelle micrométrique. Cette thèse vise à développer une méthode de pointe de couplage de la nanoindentation et de la spectroscopie quantitative aux rayons X à dispersion d'énergie (NI-QEDS), puis à fournir une caractérisation chimico-mécanique originale des phases microstructurales présentes dans les matrices réelles de ciments mélangés. La combinaison d’analyses NI-QEDS statistiques et déterministes a ainsi permis d’élargir la compréhension des systèmes avec ciment Portland et ajouts cimentaires (ACs) conventionnels ou alternatifs. Plus spécifiquement, l’étude des C–(A)–S–H (C–S–H incluant l’aluminium ou non) dans différents systèmes à base de ciments mélangés a montré des compositions différentes pour cet hydrate (variations dans les taux de Ca, Si, Al, S et Mg), mais ses propriétés mécaniques n’ont pas été significativement affectées par l’incorporation des ACs dans des dosages typiques. Les résultats présentés ont aussi démontré le rôle important des autres phases imbriquées dans la matrice de C–(A)–S–H, soit les inclusions anhydres dures (ex. le clinker et les ACs) et les autres hydrates tels que la Portlandite et les hydrates riches en aluminium (ex. les carboaluminates) avec des propriétés mécaniques plus élevées que celles des C–(A)–S–H. La thèse est basée sur cinq articles couvrant : (1) une analyse NI-EDS de systèmes incorporant des volumes élevés de pouzzolanes naturelles; (2) le développement de la méthode NI-QEDS; des analyses statistiques NI-QEDS (3) de systèmes avec cendres volantes et laitier, et (4) d’un système combinant ciment, calcaire et argile calcinée; et (5) une exploration déterministe NI-QEDS de systèmes conventionnels et alternatifs incorporant la poudre de verre, le métakaolin, le laitier ou la cendre volante. Finalement, en plus d’avancer les derniers modèles et méthodes micromécaniques, l’outil développé a fourni une perception chimico-mécanique originale des phases microstructurales et de leur arrangement. Le dévoilement de la signature chimico-mécanique de ces pâtes de ciments mélangés particulièrement complexes offre un savoir unique pour l’ingénierie des bétons de demain. / Abstract : Facing the limitedness of the earth’s resources and pollution absorption capacity, the development of eco-concrete for a sustainable industrialized future is one of the major challenges of modern concrete science. Due to its complex heterogeneous nature, the macro-scale properties of concrete strongly depend on the microstructure constituents (e.g., calcium-silicate-hydrates [C–S–H], Portlandite, anhydrous inclusions, porosity, aggregates, etc.). Moreover, the need for rapid and optimal exploitation of emerging binding materials in industrial applications urges today a better understanding of their chemo-mechanical features at the micrometer scale. This thesis aims at developing a state-of-the-art method coupling NanoIndentation and Quantitative Energy-Dispersive Spectroscopy (NI-QEDS), and providing an original chemo-mechanical characterization of the microstructure phases in highly heterogeneous matrices of real blended-cement pastes. The combination of statistical and deterministic NI-QEDS analysis approaches opened new research horizons in the understanding of Portland-cement systems incorporating conventional and alternative supplementary cementitious materials (SCMs). More specifically, the investigations of C–(A)–S–H (C–S–H including aluminum or not) in different blended-cement systems showed variable compositions for this hydrate (i.e., Ca, Si, Al, S and Mg contents), but the mechanical properties were not significantly affected by the incorporation of SCMs in typical dosages. The presented results also showed the important role of the other phases embedded in the C–(A)–S–H matrix, i.e., hard anhydrous inclusions (e.g., clinker and SCMs) and other hydrates such as Portlandite and Al-rich hydrates (e.g., carboaluminates) with mechanical properties higher than those of the C–(A)–S–H. The thesis is based on five articles focusing on: (1) the NI-EDS investigation of high-volume natural pozzolan systems; (2) the development of the NI-QEDS method; the statistical NI-QEDS analyses of (3) fly ash and slag blended-cement systems and of (4) a limestone-calcined-clay system; and (5) the deterministic NI-QEDS exploration of alternative and conventional systems incorporating glass powder, metakaolin, slag or fly ash. Finally, the developed tool not only advanced the latest micromechanical methods and models, but also provided original chemo-mechanical insights on the microstructure phases and their arrangement. Unveiling the chemo-mechanical signature of these highly-complex blended cement pastes further provided unique knowledge for engineering concretes for tomorrow.