Titre de l'écran-titre (visionné le 11 janvier 2024) / Ce mémoire vise à mesurer la distribution verticale de plusieurs espèces chimique du cycle du soufre dans la colonne d'eau et l'eau porale de deux lacs dont la géochimie est contrastée. À cette fin, une méthode pour la stabilisation et l'analyse des polysulfures inorganiques a été adaptée pour de petits volumes d'échantillons (~2 mL). Deux campagnes d'échantillonnage ont été menées. La première, en juillet 2021, au cours de laquelle la méthode de stabilisation et d'analyse des polysulfures inorganiques a été validée sur des échantillons de la colonne d'eau et de l'eau porale des sédiments du Lac Holland qui se situe en Gaspésie dans le sud-est de la province canadienne du Québec. Ce lac dimictique au couvert de glace saisonnier développe une anoxie sous la thermocline durant l'été. Il a été sous l'influence d'émissions atmosphériques d'une mine de cuivre proximal de Murdochville au cours du 20ᵉ siècle. L'analyse des échantillons a permis de mesurer les concentrations dissoutes de sulfate (SO₄²⁻), thiosulfate (S₂O₃²⁻), soufre élémentaire (S⁰), polysulfure (Sₙ²⁻), sulfure (HS⁻), puis celles des d'éléments majeurs (Na, Ca, Mg, Fe, Mn) et traces (Cu et As) dans la colonne d'eau et l'eau porale ainsi que le soufre volatil produit par acidification des sédiments (AVS). Les résultats montrent une abondance de Sₙ²⁻ dans la zone de recyclage rédox du S⁰ et du HS⁻. Le recyclage des intermédiaires réactifs du S était plus intense à l'interface sédiment-eau, ou la consommation de l'oxygène avait lieu. La transformation du sulfate s'opère quantitativement en S⁰ et en HS⁻. Enfin, le profil d'AVS obtenu en 2022 dans le cadre de cette maitrise suggère, lorsqu'il est comparé au profil qui a été mesuré lors d'une étude précédente, que la formation des AVS est un processus à l'état stationnaire et que ce profil ne reflète pas les variations chronologiques de la déposition du sulfate atmosphérique. La deuxième campagne d'échantillonnage, en juillet 2022, avait pour objectif de documenter la distribution verticale des métabolites inorganiques du cycle du S au Lac A qui se trouve sur l'île d'Ellesmere de l'archipel arctique canadien. Le lac A est un lac méromictique du haut arctique au couvert de glace pluriannuel, qui avait été préalablement étudié pour certains paramètres géochimiques et pour y caractériser le microbiome. Dans le contexte où les changements climatiques influencent la durée du couvert de glace et ainsi la disponibilité en oxygène, la distribution des espèces du S, sensible aux conditions d'oxydoréduction, pourrait s'avérer un traceur environnemental important. Des échantillons prélevés le long de la colonne d'eau jusqu'à 80 m de profondeur ont servis à mesurer les concentrations dissoutes de Fe (II), Mn, SO₄²⁻, S⁰$_\textup{aq}$, Sₙ²⁻ et HS⁻ ainsi que les anions tels que le fluorure (F⁻), bromure (Br⁻), nitrite (NO₂⁻) et nitrate (NO₃⁻). Les concentrations mesurées dans le Lac A ont permis de révéler, pour la première fois, la distribution verticale du S⁰$_\textup{aq}$ et des Sₙ²⁻ dans la colonne d'eau d'un lac méromictique. Les résultats montrent une succession d'espèces soufrées sur la colonne d'eau le long de l'oxycline, avec une prévalence de S⁰$_\textup{aq}$, Sₙ²⁻ et HS⁻, en accord avec les voies métaboliques précédemment identifiées à l'aide de la métagénomique. / This thesis aims to measure the vertical distribution of several species of the sulfur cycle in the water column and the pore water of two lakes with contrasting geochemistry. To this end, a method for the stabilization and analysis of inorganic polysulfides was adapted for small sample volumes (~2 mL). Two sampling campaigns were carried out. The first, in July 2021, during which the stabilization and analysis method for inorganic polysulfides was validated on samples of the water column and pore water of the sediments from Lake Holland which is in Gaspésie, in the southeast of the Canadian province of Quebec. This dimictic lake with seasonal ice cover develops anoxia below the thermocline during the summer. It has been influenced by atmospheric emissions from a copper mine proximal to Murdochville during the 20th century. The analysis of the samples made it possible to measure the dissolved concentrations of sulfate (SO₄²⁻), thiosulfate (S₂O₃²⁻), elemental sulfur (S⁰), polysulfides (Sₙ²⁻), sulfide (HS⁻), then those of major elements (Na, Ca, Mg, Fe, Mn) and traces (Cu and As) in the water column and pore water as well as volatile sulfur produced by sediment acidification (AVS). The results show an abundance of Sₙ²⁻ in the redox recycling zone of S⁰ and HS⁻. Recycling of reactive S intermediates was more intense at the sediment-water interface, where oxygen consumption occurred. The transformation of sulfate takes place quantitatively into S⁰ and HS⁻. Finally, the AVS profile obtained in 2022 suggests, when compared to the profile that was measured during a previous study, that the formation of AVS is a steady-state process and that this profile does not reflect the chronological variations of the deposition of atmospheric sulfate. The second sampling campaign, in July 2022, aimed to document the vertical distribution of inorganic metabolites of the S cycle at Lake A which is located on Ellesmere Island in the Canadian Arctic Archipelago. Lake A is a high Arctic meromictic lake with multi-year ice cover, which had previously been studied for certain geochemical parameters and to characterize the microbiome. In the context where climate change influences the duration of the ice cover and thus oxygen availability, the distribution of S species, sensitive to redox conditions, could prove to be an important environmental tracer. Samples taken along the water column up to 80 m depth were used to measure the dissolved concentrations of iron (Fe (II)), Mn, SO₄²⁻, S⁰$_\textup{aq}$, Sₙ²⁻ and HS⁻ as well as the anions such as fluoride (F⁻), bromide (Br⁻), nitrite (NO₂⁻) and nitrate (NO₃⁻). The concentrations measured in Lake A made it possible to reveal, for the first time, the vertical distribution of S⁰$_\textup{aq}$ and Sₙ²⁻ in a meromictic lake. The results show a succession of sulfur species in the water column along the oxycline, with a prevalence of S⁰$_\textup{aq}$, Sₙ²⁻ and HS⁻, in agreement with the metabolic pathways previously evoked using metagenomics.

Les effets liés à la présence d'eau liquide sur la capacité d'adsorption de CO₂ par une silice mésoporeuse de type SBA-15 fonctionnalisée au moyen des amines suivantes: aminopropyltrimethoxysilane (APS) et N-(2-aminoéthyl) -3 - (aminopropyl) trimethoxysilane (AEAPS) ont été examinés pour évaluer le potentiel de ce mode de contact dans des laveurs gaz-liquide-solide. Les résultats ont été comparés à la capacité d'adsorption de CO₂ des amines greffées dans des conditions humides et sèches ainsi qu'à la capacité d'absorption de CO₂ dans les systèmes gaz-liquide avec des solutions aqueuses d'aminés ayant des structures semblables à celles des amines greffées. Dans ces conditions, une estimation de l'adsorption physique de CO₂ a été obtenue par l'étude de la SB A-15 non-modifiée. En outre, afin d'évaluer l'efficacité et la stabilité à long terme de l'association amine/SBA-15, les amines greffées ont été soumises à huit cycles successifs d'immersion dans les milieux aqueux d'une durée de 24 h chacune. Les échantillons récupérés ont été caractérisés au moyen de la diffraction aux rayons, des isothermes de sorption d'azote et d'analyse élémentaire CHN. Jusqu'à 40% de la quantité d'aminés greffées a subi une lixiviation durant les quelques premiers cycles de régénération; par la suite, la teneur en azote de l'AEAPS est demeurée relativement stable, contrairement à l'APS qui a connu une moindre stabilité. Fait intéressant, les structures des deux matériaux greffés, APS et AEAPS, sont demeurées intactes après plusieurs expositions à l'eau. L'efficacité de capture de CO₂ la plus élevée a été obtenue dans le cas des amines aqueuses (voie homogène). Cependant, la capture de CO₂ à l'aide d'aminés greffées dans le cas du système triphasique (gaz-liquide-solide) a donné lieu, pour des conditions opératoires comparables, à des valeurs intermédiaires entre les voies sèche et humide du mode de contact gaz-solide.

Les objectifs de cette étude consistaient à dresser un portrait de la qualité de l'eau d'abreuvement et de leurs sources dans les élevages vache-veau, dans plusieurs régions du Québec. Ce portrait a été réalisé par l'examen des propriétés physicochimiques et bactériologiques de l'eau dans plusieurs fermes, à chacune des saisons de l'année et en fonction des divers types de bassins d'abreuvement, de leurs matériaux et de leurs conditions environnementales. Les régions à l'étude étaient la Capitale-Nationale, la Mauricie, la Chaudière-Appalaches et la Côte-Nord. Ce portrait est basé sur une campagne d'échantillonnage intensive réalisée pendant un an. La présence d'Escherichia coli dans l'eau a été analysée en fonction de divers paramètres environnementaux et de la qualité de l'eau. Des modèles multivariés et univariés ont été développés afin d'établir des relations significatives entre les variables mesurées. Les modèles obtenus démontrent qu'il existe bel et bien un problème de contamination à Escherichia coli dans l'eau d'abreuvement des ruminants et ce problème varie en partie en fonction des saisons et de la température de l'eau. Il a aussi été démontré que la contamination de ces eaux ne provient pas des sources d'eau, puisque la majorité des entreprises échantillonnées utilisaient des sources d'eau fiables et réglementées. Il a par ailleurs été établi que certaines conditions environnementales affectent significativement la qualité physicochimique et bactériologique de l'eau, notamment la présence d'algues et l'accumulation de boue près des abreuvoirs, de même que l'utilisation de certains types d'abreuvoirs qui engendrent une dégradation de la qualité d'eau.

Les effets des changements climatiques sont particulièrement importants dans les régions arctiques et subarctiques. L’augmentation de la température de l’atmosphère entraine notamment le réchauffement du pergélisol qui perd en épaisseur et en couverture spatiale. Cette dégradation a des conséquences sur les écosystèmes, le paysage, la stabilité des sols, des bâtiments et des infrastructures ainsi que sur les populations locales et sur leur mode de vie. La dégradation du pergélisol conduira probablement à la perte de la couche confinante formée par le pergélisol favorisant ainsi la recharge des aquifères et modifiant les interactions entre les eaux de surface et les eaux souterraines. Cependant, l’impact de cette dégradation sur la qualité et la disponibilité des eaux souterraines demeure en grande partie inconnu. Cette thèse a été motivée par le manque d’informations sur les eaux souterraines en région de pergélisol discontinu, par les changements environnementaux rapides liés au réchauffement climatique et par le potentiel de l’eau souterraine comme ressource en eau potable pour, entre autres, les communautés du Nunavik (Québec, Canada). Ce projet se concentre sur la compréhension des écoulements et sur la qualité de l’eau souterraine dans la vallée de Tasiapik, un petit bassin versant en zone de pergélisol discontinu proche d’Umiujaq au Nunavik. Cette étude se base sur une analyse approfondie de l’hydrogéochimie des eaux souterraines, des eaux de surface, des précipitations et du pergélisol riche en glace. Cette thèse est divisée en deux parties. La première partie (chapitre 2) est une revue de la littérature scientifique existante sur l’hydrogéochimie des eaux souterraines. La seconde partie (chapitre 3) présente l’étude hydrogéochimique des eaux souterraines dans la vallée de Tasiapik. Cette thèse est complétée par une introduction générale (chapitre 1), une synthèse (chapitre 4) et une conclusion (chapitre 5). / La première partie, chapitre 2, résume l’état actuel des connaissances sur l’hydrogéochimie des eaux souterraines dans les régions affectées par le pergélisol et sur les impacts potentiels de la dégradation du pergélisol sur la qualité des eaux souterraines. Les caractéristiques hydrogéochimiques des eaux souterraines dans les zones de pergélisol dépendent des mêmes réactions que dans les régions où il n’y a pas de pergélisol. Cependant, le pergélisol agit comme une couche confinante qui peut influencer la chimie des eaux souterraines en empêchant la recharge directe des aquifères et en augmentant le. Un temps de résidence, favorisant ainsi plus long augmente également les interactions eau-roche. Un des impacts majeurs des changements climatiques sur les eaux souterraines sera associé à la perte de cette couche confinante. Les futures études en lien avec l’hydrogéologie en zone de pergélisol devraient donc inclure une meilleure caractérisation hydrogéochimique insitu afin de mieux évaluer l’impact du réchauffement climatique sur les eaux souterraines. La deuxième partie, chapitre 3, utilise l’hydrogéochimie comme outil pour mieux comprendre la dynamique de la recharge et développer un modèle conceptuel pour l’écoulement des eaux souterraines dans la vallée de Tasiapik. Cette étude se base sur l’analyse d’échantillons de précipitations, d’eau souterraine, de glace du pergélisol, de lacs de thermokarst et de cours d’eau. L’hydrogéochimie des eaux souterraines dans le bassin versant est typique d’eaux jeunes, avec une faible minéralisation. Cela implique des circulations et des temps de résidence relativement courts. Ce jeu de données hydrogéochimiques pourra servir de référence pour documenter les impacts des changements climatiques sur le système hydrogéologique et l’interprétation qui en est tirée permettra de mieux comprendre la dynamique des eaux souterraines d’aquifères en régions froides. / L’eau souterraine dans le bassin versant d’Umiujaq répond aux normes de qualité canadiennes et québécoises pour l’eau potable. Cependant, la distance entre la vallée et la communauté rendent le site peu propice pour l’alimentation en eau d’Umiujaq. Ces résultats sont encourageants pour l’utilisation d’eau souterraine comme ressource ailleurs au Nunavik et dans les régions circumpolaires. La vulnérabilité de cette ressource potentielle doit néanmoins être considérée et la délimitation de zones de protections en fonction de l’état du pergélisol doit être envisagée pour éviter toute contamination de cette ressource fragile. En résumé, cette étude a apporté des données détaillées sur l’hydrogéochimie des eaux souterraines en zone de pergélisol discontinu qui combinées à des modèles hydrogéologiques et thermiques, ont permis de mieux comprendre les interactions entre les eaux souterraines et le pergélisol dans un environnement vulnérable soumis à des pressions économiques et climatiques. / The first part, Chapter 2, provides a summary of the current state of knowledge of groundwater hydrogeochemistry in permafrost-affected areas and reviews the potential impacts of permafrost degradation on groundwater quality. The hydrogeochemical characteristics of groundwater in permafrost areas depend on the same reactions as in permafrost-free areas. As a confining layer, permafrost can influence groundwater chemistry by limiting recharge and exchanges between the soil, surface water and groundwater. Longer residence times also increase water-rock interactions. One of the most important impacts of climate change on groundwater will probably be associated with the loss of the confining layer. In permafrost areas, there is a general lack of detailed hydrogeological studies which use direct groundwater sampling. Future studies related to hydrogeology in permafrost areas should therefore include better in-situ hydrogeochemical characterization to assess the potential for using groundwater as the climate warms. The second part, Chapter 3, uses hydrogeochemistry as a tool to better understand recharge dynamics and to develop a conceptual model for groundwater flow in the Tasiapik Valley, Umiujaq. This study is based on the analysis of samples taken from precipitation, groundwater, ice from permafrost mounds and from thermokarst lakes and streams. Groundwater hydrogeochemistry in the watershed is typical for young waters, with low mineralization. This implies relatively short flow paths (on the order of 100-1000 m) and short residence times. This hydrogeochemical dataset will provide a reference for documenting the impacts of climate change on the hydrogeological system and will improve our understanding of groundwater dynamics in cold-region aquifers. / Groundwater in the Umiujaq watershed meets Canadian and Quebec drinking water quality standards. However the distance between the valley and the Umiujaq community makes the site unfavourable as a local water supply. These results are promising for the use of groundwater as a water supply elsewhere in Nunavik and in circumpolar regions. The vulnerability of this potential resource must nevertheless be taken into account and the delineation of protection zones considering the state of permafrost must be considered to avoid contamination of this fragile resource. Finally, this study provides detailed baseline data on groundwater hydrogeochemistry in a discontinuous permafrost zone. This data, combined with hydrogeological and thermal models, will provide a better understanding of the interactions between groundwater and permafrost in a sensitive environment undergoing significant climate change and economic development. / Arctic and subarctic regions are particularly vulnerable to climate change. Higher air temperatures, for example, lead to permafrost warming which decreases its thickness and spatial coverage. Permafrost degradation has consequences on ecosystems, landscapes, the stability of soils, buildings and infrastructure, as well as on local populations and their way of life. The effect of permafrost degradation on groundwater is likely to result in the loss of the confining layer formed by permafrost, thereby promoting aquifer recharge and modifying interactions between surface water and groundwater. However, the effect of permafrost degradation on groundwater quality and availability is still largely unknown. With increasing concerns of rapid global warming, this thesis was motivated by the lack of information on groundwater in discontinuous permafrost regions and the potential of groundwater as a drinking water resource for communities in Nunavik (Quebec, Canada). This project focuses on understanding groundwater flow and groundwater quality in the Tasiapik Valley, a small watershed located in a discontinuous permafrost zone near Umiujaq, Nunavik, Quebec. Insights into the hydrogeological system are provided by conducting a comprehensive hydrogeochemical analysis of groundwater, surface water, precipitation and water contained in ice-rich permafrost. The thesis is divided into two parts. The first part (Chapter 2) presents a review of the existing scientific literature on groundwater hydrogeochemistry. The second part (Chapter 3) presents a specific hydrogeochemical study of groundwater in the Tasiapik Valley. The thesis also includes a general Introduction (Chapter 1), Synthesis (Chapter 4) and Conclusions (Chapter 5).

Thèse ou mémoire avec insertion d'articles / L'Arctique se réchauffe rapidement, et les lacs de ces régions sont typiquement décrits comme étant très sensibles aux variations environnementales. Cependant, les données physicochimiques sous forme de profils ou de séries temporelles sont rares, en particulier dans les régions les plus nordiques, et peu d'attention a été accordée à la période sous glace. Cette thèse se compose de trois chapitres visant à mieux comprendre la dynamique des lacs de l'Arctique face aux changements climatiques, en se penchant sur la dynamique de l'oxygène et les processus biogéochimiques impliqués. Le premier chapitre se penche sur quatre lacs côtiers de l'île d'Ellesmere. Des profils physicochimiques ont été mesurés dans ces lacs avant la fonte printanière sur trois années consécutives. Malgré leur proximité géographique, ces lacs présentaient des différences majeures en termes de propriétés limnologiques. Les lacs moins profonds, et situés plus proches de l'océan étaient pauvres en oxygène, tandis que les lacs plus profonds et plus éloignés étaient mieux oxygénés. En association avec la déplétion en oxygène dans les lacs peu profonds, des gradients verticaux prononcés en ions, métaux et éléments nutritifs ont été observés, indiquant des processus microbiens anaérobies importants. Ces résultats suggéraient que les caractéristiques biogéochimiques étaient davantage influencées par la morphologie du lac que par leur position le long du gradient océan-intérieur. Le deuxième chapitre est une revue systématique des connaissances sur la dynamique de l'oxygène dissous dans les lacs arctiques. Des données de 167 sites sur 76 ans, incluant 40 sites avec des séries temporelles ont été recueillies pour réaliser une méta-analyse. Les résultats ont montré que les lacs peu profonds situés au sud du gradient latitudinal étaient plus susceptibles d'avoir des concentrations d'oxygène faibles, et que les lacs méromictiques étaient situés vers le nord du gradient. Un modèle conceptuel a été développé pour expliquer les mécanismes derrière les variations de la dynamique d'oxygène en réponse aux pressions climatiques. Cette étude met en évidence la nécessité d'une surveillance continue de l'oxygène dissous dans les lacs arctiques, et suggère des efforts de modélisation pour mieux comprendre les répercussions des changements climatiques. Le troisième chapitre se penche sur la dynamique de l'oxygène et de la température dans un lac du Haut-Arctique sur trois cycles annuels complets. Les variations interannuelles ont révélé que ce lac est sensible aux changements de nature climatiques. Les étés plus chauds ont entraîné des concentrations d'oxygène élevées dans les eaux libres de glace et une stratification thermique, tandis que l'été le plus froid a provoqué une anoxie persistante dans les eaux de fond. Ces résultats indiquent que de légères variations climatiques peuvent entraîner des trajectoires différentes pour les lacs de l'Extrême-Arctique, avec des conséquences majeures pour les processus biogéochimiques. Cela souligne également l'importance de ces écosystèmes en tant qu'indicateurs des changements environnementaux globaux. Dans son ensemble, cette thèse montre que les lacs du Haut-Arctique sont sensibles aux changements climatiques et souligne l'importance de surveiller de près ces écosystèmes en transition. Ce projet fournit également des recommandations pour de futures études et met en évidence la nécessité de mieux comprendre les processus limnologiques dans l'Arctique pour prédire les répercussions des changements climatiques. / The Arctic is warming rapidly, and lakes in these regions are typically very sensitive to environmental variations. However, physicochemical data in the form of profiles or time series are rare, particularly in the northernmost regions, and little attention has been paid to the ice-covered period. This thesis consists of three chapters aiming for a better understanding of the dynamics of Arctic lakes in the face of climate change, with a focus on oxygen dynamics and the biogeochemical processes involved. In the first chapter, we studied four coastal lakes on Ellesmere Island. Physicochemical profiles were measured in these lakes before spring melt over three consecutive years. Despite their proximity to each other, these lakes presented major differences in terms of limnological properties. Shallower lakes located closer to the ocean were oxygen depleted, while deeper and more inland lakes were well oxygenated. In association with oxygen depletion in shallow lakes, pronounced vertical gradients in ions, metals and nutrients were observed, indicating significant anaerobic microbial processes. These results suggested that biogeochemical characteristics were more influenced by lake morphology than by their position along the ocean-inland gradient. The second chapter is a systematic review of knowledge about oxygen dynamics in Arctic lakes. Data from 167 sites over 76 years, including 40 sites with time series, were collected to perform a meta-analysis. The results showed that shallow lakes located south of the latitudinal gradient were more likely to have low oxygen concentrations, and that meromictic lakes were located toward the north of the gradient. A conceptual model was developed to explain the mechanisms behind variations in oxygen dynamics in response to climatic pressures. This study highlights the need for continued monitoring of dissolved oxygen in Arctic lakes, and suggests modelling efforts to better understand the impacts of climate change. The third chapter looks at the dynamics of oxygen and temperature in a High Arctic lake over three complete annual cycles. Interannual variations revealed that this lake is sensitive to climatic variables. Warmer summers led to elevated oxygen concentrations in ice-free waters and thermal stratification, while the colder summer caused persistent anoxia in bottom waters. These results indicate that small climatic variations can lead to different trajectories for High Arctic lakes, with major consequences for biogeochemical processes. They also highlight the importance of these ecosystems as indicators of global environmental changes. This thesis shows that High Arctic lakes are sensitive to climate change and highlights the importance of closely monitoring these transitioning ecosystems. This project also provides recommendations for future studies and highlights the need to better understand limnological processes in the Arctic to predict the impacts of climate change.