L’objet de ces travaux de thèse a été de réaliser un système compact et non-invasifde mesure vectorielle de champs électriques. Ce système est dédié aux mesures en espacelibre (diagramme de rayonnement d’antennes) ainsi qu’aux mesures en champ proche(diagnostic de circuits électriques par exemple). Pour ce faire, nous avons proposé unsystème de mesure utilisant d’une part des sondes électro-optique fibrées, dont la partietransductrice est composée d’un guide d’onde en LiNbO3, intégrée dans une cavité Fabry-Pérot. Le cristal non-linéaire induit une modulation de phase d’un faisceau laser de sonde,dépendante du champ électrique à mesurer. La cavité, quant à elle, convertit le signal enmodulation d’amplitude et permet de réduire la taille du capteur grâce à l’augmentationde la longueur effective d’interaction entre l’onde optique et le champ électrique à mesurer.D’autre part l’étude d’un filtrage optique de très grand facteur de qualité associé à unepost-amplification est proposée, dans le but d’accroître d’au moins un ordre de grandeurla sensibilité de mesure. / The aim of this work is to design and realize a compact and non-invasive system dedicatedto vectorial characterization of electric field. The field to be measured can be eitherradiated (for antenna radiation pattern) or guided (for on chip measurement). We herepropose a measurement system including pigtailed electro-optic probe. The transducingdevice is based on a Fabry-Pérot (FP) cavity integrating LiNbO3 waveguide. The nonlinearcrystal induces a phase modulation of a laser probe beam depending on the theelectric field to be characterized. The FP cavity converts the signal into a linear amplitudemodulation and leads to a millimeter sized sensor thanks to the enhancement ofthe effective interactive length between the optical wave and the electric field. The sensorexhibits a sensitivity greater than 0.5 V.m−1.Hz−1/2, a spatial resolution as accurate as100 μm and a frequency bandwidth covering [10 Hz-10 GHz]. Moreover, we here suggesta high quality factor post-filtering of the optical carrier in order to increase the sensitivityof one order of magnitude.

Le but de ce mémoire est de valider la microscopie électro-optique Pockels comme méthode de mesure et de cartographie de champ électrique aux échelles micro et nanométriques. Une première partie est dédiée à la description de l’instrumentation d’imagerie mise en jeu. Nous développons ensuite son application en physique et biophysique. Une étude de couches minces monocristallines de 2-methyl-4-nitroaniline (MNA) a permis de sonder localement la variation de champ électrique appliqué, mais aussi d’étudier l’orientation des axes optiques de ce cristal dans l’espace. A l’échelle sub-longueur d’onde nous avons pu isoler la modulation électro-optique de la diffusion de lumière associée à une nanoparticule isolée de KTiOPO4 (KTP) d’une taille de 150nm. La dépendance polaire du signal Pockels sur la polarisation lumineuse incidente a permis de prédire l’orientation de la maille cristalline du KTP dans l’espace. De telles sondes de champs électriques nanométriques peuvent avoir de nombreuses applications en nano-photonique. Dans le cas d’entité biologiques comme des neurones, la propagation de l’information est assurée par celle d’un champ électrique dans les membranes plasmiques. Dans une première étape, nous nous sommes intéressés à l’étude de bicouches artificielles dopées par un colorant non-linéaire, le DI-8-ANEPPS. Un signal électro-optique Pockels y a été mesuré pour la première fois. La caractérisation de l’insertion du colorant dans la membrane a été aussi discutée. La grande sensibilité à la mesure d’un champ électrique assurée par l’interféromètre permet d’envisager des possibilités d’applications dans des cellules vivantes. Des expériences menées sur des cellules de type PC12 ont montré l’existence d’un signal optique qui est associé à la distribution spatiale du champ électrique. L’ensemble de ces travaux montrent que la microscopie électro-optique s’avère constituer un outil important pour la physique et biophysique. / The aim of this thesis is to validate the electro-optical Pockels microscopy as a powerful technique for electric field imaging at nano and micrometer scales. A first part of this manuscript is dedicated to the instrumental aspects of this new microscope modality. Then we discuss its application in physical and biophysical domains. We have investiguqted 2-methyl-4-nitroaniline(MNA) monocrystalline molecular thin films where the electric field distribution could be imaged, and crystal orientation retrieved. At sub-wavelength scale, we were able to isolate the electro-optical modulation of light scattered by isolated 150nm size KTiOP04 (KTP) nanoparticles. Using the angular dependency of the Pockels response to the polarization of light we could determine the a priori random, spatial orientation of the nanocrystal. Such electric-field nano-probe configuration could find its way in various applications. In the case of biological entities such as neurons, information is transmitted via an electric field signal, propagating through the plasmid membrane. We concentrated first on a model artificial membrane doped with the DI-8-ANEPPS nonlinear dye, evidencing for the first time a Pockels electro-optical response. A relatively high sensitivity to the electric field allows to envision interesting applications in living cells. Experiences performed with PC 12 cells have shown an optical response that reflects the electric field spatial distribution. This work demonstrates that the electro-optical microscopy is emerging as a new powerful tool for sub-wavelength investigation of electro-optical properties in physics and biology.

Nous proposons une méthode et nous réalisons l'expérience pour la caractérisation de la forme d'onde jusqu'à 100 GHz, par échantillonnage électro-optique. L'échantillonnage électro-optique permet de déterminer l'impulsion ultra rapide générée par une photodiode dans une ligne coplanaire. Dans notre système, l'impulsion électrique est échantillonnée par un train d'impulsions laser ultra-courtes par effet électro-optique. Le faisceau du laser est sépare en deux parties. Une partie du laser excite la photodiode qui génère les impulsions électriques se propageant sur une ligne coplanaire fabriquée sur un substrat en verre. L'autre partie du laser subit un délai optique variable et traverse un matériau électro-optique placé sur la ligne coplanaire. Le champ électrique entre les conducteurs de la ligne coplanaire, modifie la polarisation du laser par l'effet électro-optique. Le changement de polarisation peut être converti en une variation d'amplitude qui peut être mesurée. Pour un retard fixe, les impulsions d'échantillonnage interceptent de manière répétitive une petite portion de la forme d'onde de l'impulsion électrique. Le retard est varié pour enregistrer l'évolution temporelle de la forme d'onde de l'impulsion électrique. Nous utilisons un logiciel de simulation électromagnétique 3D pour optimiser la structure électro-optique constituée d'une ligne coplanaire sur laquelle est posée une lame électro-optique. Nous réalisons 144 lignes coplanaires sur un substrat de verre ainsi qu'un kit d'étalonnage pour étalonner l'analyseur de réseau vectoriel utilisé pour trouver la structure optimale en conditions réelles. Nous utilisons ensuite cette structure pour reconstruire la forme d'onde de l'impulsion électrique générée par la photodiode.

Le but de ce mémoire est de valider la microscopie électro-optique Pockels comme méthode de mesure et de cartographie de champ électrique aux échelles micro et nanométriques. Une première partie est dédiée à la description de l'instrumentation d'imagerie mise en jeu. Nous développons ensuite son application en physique et biophysique. Une étude de couches minces monocristallines de 2-methyl-4-nitroaniline (MNA) a permis de sonder localement la variation de champ électrique appliqué, mais aussi d'étudier l'orientation des axes optiques de ce cristal dans l'espace. A l'échelle sub-longueur d'onde nous avons pu isoler la modulation électro-optique de la diffusion de lumière associée à une nanoparticule isolée de KTiOPO4 (KTP) d'une taille de 150nm. La dépendance polaire du signal Pockels sur la polarisation lumineuse incidente a permis de prédire l'orientation de la maille cristalline du KTP dans l'espace. De telles sondes de champs électriques nanométriques peuvent avoir de nombreuses applications en nano-photonique. Dans le cas d'entité biologiques comme des neurones, la propagation de l'information est assurée par celle d'un champ électrique dans les membranes plasmiques. Dans une première étape, nous nous sommes intéressés à l'étude de bicouches artificielles dopées par un colorant non-linéaire, le DI-8-ANEPPS. Un signal électro-optique Pockels y a été mesuré pour la première fois. La caractérisation de l'insertion du colorant dans la membrane a été aussi discutée. La grande sensibilité à la mesure d'un champ électrique assurée par l'interféromètre permet d'envisager des possibilités d'applications dans des cellules vivantes. Des expériences menées sur des cellules de type PC12 ont montré l'existence d'un signal optique qui est associé à la distribution spatiale du champ électrique. L'ensemble de ces travaux montrent que la microscopie électro-optique s'avère constituer un outil important pour la physique et biophysique.

En premier lieu, des couches minces épitaxiales ont été obtenues sur des substrats de silicium grâce à l’utilisation de l’épitaxie par jets moléculaire et de couches tampons de titanate de strontium SrTiO3. Une technique de croissance par co-déposition a été développée de manière à obtenir un rapport Ba:Ti proche de la stoechiométrie, et ce afin d’éviter la formation de défauts cristallins dans la couche de BaTiO3. Le matériau déposé cristallise dans une structure de symétrie quadratique, ce qui est unpré-requis pour l’obtention de propriétés électro-optiques. De plus, selon les conditions de croissance, l’axe c de la maille élémentaire quadratique a pu être ajusté de manière à être aligné parallèlement ou perpendiculairement à la surface du substrat. L’utilisation d’une mince couche tampon de nucléation a également permis de croitre des films mincesBaTiO3 épitaxiées par pulvérisation, technique largement répandue en milieu industriel.Un coefficient de Pockels élevé a par la suite été obtenu sur de tellescouches épitaxiées. La valeur mesurée de 148pmV est clairement supérieure aux valeurs admises dans la littérature pour d’autres matériaux nonlinéairestels que le niobate de lithium, pour lequel un coefficient de31pmV est rapporté. La méthode de caractérisation électro-optique développée à cette occasion révèle également le caractère ferroélectrique des couches de BaTiO3, observé pour la première fois dans de tels matériaux épitaxiés sur silicium.Finalement, ces couches minces électro-optiquement actives ont été intégrées dans des dispositifs photoniques sur silicium. Dans cette optique,une structure de guide d’onde à fente a été utilisée en insérant 50nm deBaTiO3 entre deux couches de silicium. Dans ce type de structure, le confine mentoptique est 5 fois supérieur à celui obtenu pour des guides d’onde en silicium avec une gaine à base de BaTiO3. Des guides d’ondes rectilignesont tout d’abord été fabriqués, pour lesquels des pertes optiques del’ordre de 50−100 dB/cm ont été mesurées. Par la suite, des composants passifs fonctionnels ont été fabriqués, tels que des interféromètres typeMach-Zehnder, des résonateurs circulaires et des coupleurs. Finalement,la fonctionnalité de composants actifs a été démontrée pour la première fois, en se basant notamment sur des résonateurs ayant un facteur de qualité Q d’environ 5000, et pour lequel la résonance varie en fonction du champ électrique transverse. L’origine physique de cette variation n’a cependant pas pu être expliquée sur la seule base de l’effet Pockels. Cette thèse démontre que l’utilisation de nouveaux matériaux électro optiquement actifs au coeur de dispositifs photoniques sur silicium créede nouvelles opportunités pour la conception et l’ingénierie de circuitsphotoniques. L’intégration d’oxydes tels que barium titanate permet d’envisager de nouveaux concepts de dispositifs pour ajuster, moduler ou commuter la lumière au sein de circuits photoniques denses. De nouveaux défis et perspectives s’ouvrent également aux scientifiques pour modifier artificiellement les propriétés électro-optiques de ces matériaux, que ce soit par contrainte, dopage ou par l’ingénierie de multicouches. De telles avancées pourront sans aucun doute fortement améliorer les performances des dispositifs. / A novel concept of utilizing electro-optical active oxides in silicon photonic devices is developed and realized in the frame of this thesis. The integration of such oxides extends the silicon photonics platform by non-linear materials, which can be used for ultra-fast switching or low-power tuning applications. Barium titanate is used as active material as it shows one of the strongest Pockels coefficients among all oxides. Three major goals are achieved throughout this work: First, thin films of BaTiO3 are epitaxially grown on silicon substrates via molecular beam epitaxy (MBE) using thin SrTiO3 buffer layers. A shuttered co-deposition growth technique is developed in order to minimize the formation of defects in the BaTiO3 films by achieving a 1:1 stoichiometry between barium and titanium. The layers show a tetragonal symmetry and are therefore well-suited for electro-optical applications. The orientation of the long c -axis of the BaTiO3 crystal can be tuned to point perpendicular or parallel to the film surface, depending on the growth conditions. In addition, thin MBE-grown seed layers are combined with rf-sputter deposition. With this hybrid growth approach, rather thick ( > 100 nm), epitaxial BaTiO3 layers on silicon substrates are obtained with a commercially available, wide spread deposition technique. As a second goal, a strong Pockels coefficient of reff = 148 pm/V is determined in the epitaxial BaTiO3 films. This first experimental result on the electro-optical activity of BaTiO3 layers on silicon shows a clear enhancement compared to alternative non-linear materials such as lithium niobate with reff = 31 pm/V. By means of the electro-optical characterization method, also the presence of ferroelectricity in the films is demonstrated. Third, the electro-optical active BaTiO3 layers are embedded into silicon photonic devices. For this purpose, a horizontal slot-waveguide structure with a ~50 nm-thick BaTiO3 film sandwiched between two silicon layers is designed. With this design, the optical confinement in the active BaTiO3 layer is enhanced by a factor of 5 compared to Si-waveguide structures with a standard cross section and BaTiO3 as cladding. Straight BaTiO3 slot-waveguides with propagation losses of 50 − 100 dB/cm as well as functional passive devices such as Mach-Zehnder-interferometers, couplers, and ring resonators are experimentally realized. Additionally, first active ring resonators with Q-factors of Q~5000 are fabricated. The physical origin of the observed resonance shift as a function of the applied bias voltage, however, can not be conclusively clarified in the present work. The combination of high-quality, functional BaTiO3 layers with silicon photonic devices as demonstrated in this thesis offers new opportunities by extending the design palette for engineering photonic circuits with the class of electro-opticalactive materials. The integration of oxides such as BaTiO3 enables novel device concepts for tuning, switching, and modulating light in extremely dense photonic circuits. The integration also opens exciting challenges for material scientists to tailor the electro-optical properties of those oxides by strain engineering or fabrication of superlattice structures, which could ultimately lead to another boost of their electro-optical properties.

Ces travaux de thèse portent sur l’étude de différents phénomènes non-linéaires ayantlieu dans le domaine térahertz (THz) au sein de cristaux de structure zinc-blende.En premier lieu, nous avons mis en place au laboratoire deux sources de rayonnementTHz intense, aux caractéristiques temporelles et spectrales bien distinctes. La premièrerepose sur le redressement optique d’une impulsion laser de durée femtoseconde dansun cristal de niobate de lithium, et la seconde est, quant à elle, basée sur la créationd’un plasma par focalisation d’un champ optique compos´e de l’impulsion fondamentalede pompe et de son second harmonique. Ces deux sources permettent de générer desondes THz dont l’amplitude est bien adaptée à la mise en oeuvre d’expériences d’optiquenon-linéaire.Nous avons ensuite caractérisé le comportement non-linéaire de cristaux de structurezinc-blende soumis à des champs THz intenses. Nous nous sommes ainsi intéressés àl’effet Pockels lors de l’interaction d’une impulsion THz intense et d’un champ optiquede faible intensité, dit sonde, au sein du matériau. Ceci nous a conduits à démontrerexpérimentalement et numériquement la possibilité de caractériser la phase spectrale del’impulsion sonde, à l’aide d’une technique équivalente au X-FROG. Nous avons égalementidentifié l’existence d’un processus non-linéaire dit de cascade, consistant en la générationde second harmonique induite par effet Pockels. Enfin, nous avons observé expérimentalementl’apparition d’un effet Kerr THz dans le cristal, nous permettant de déduire unevaleur moyenne de la susceptibilité non-linéaire du troisième ordre de ce matériau, `a l’aidede calculs théoriques et de simulations numériques. / This thesis project aims to study different non-linear processes in zinc-blende crystals,which take place in the terahertz (THz) range.First of all, two different light sources have been built in the laboratory, allowing us togenerate intense THz radiations with different temporal and spectral characteristics. Thefirst source is based on the optical rectification of a femtosecond laser pulse in a lithiumniobate crystal using the tilted pulse front technique, while the second one is based on aplasma, created through the focalization of a two-color femtosecond laser field. These twoTHz sources reach very high amplitudes, which allows us to study non-linear phenomenain the THz range.Among these, we have measured the non-linear behavior of zinc-blende crystals underintense THz radiation. We were particularly interested in the Pockels effect happeningduring the interaction of an intense THz field and a weak optical probe beam. This droveus to the experimental and numerical demonstration of a new method to characterize thespectral phase of the optical probe field. This method is equivalent to the X-FROG technique.We also identified a new non-linear phenomenon, consisting of the cascade of twosecond-order processes, namely the Pockels effect and the Second Harmonic Generation.Finally, we experimentally observed some THz Kerr effect in a gallium phosphide crystal,which allowed us to calculate an average value of its third-order non-linear susceptibility,thanks to theoretical considerations and simulations.