Submitted by Gizele Lima (gizele.lima@inpa.gov.br) on 2017-02-15T20:55:07Z No. of bitstreams: 2 Cirino, G. G. - Tese Doutorado.pdf: 11238553 bytes, checksum: f8491c9a19a89be5cb23dc7a65a80003 (MD5) license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) / Made available in DSpace on 2017-02-15T20:55:07Z (GMT). No. of bitstreams: 2 Cirino, G. G. - Tese Doutorado.pdf: 11238553 bytes, checksum: f8491c9a19a89be5cb23dc7a65a80003 (MD5) license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Previous issue date: 2015-12-16 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / Atmospheric aerosols play an important role in human-induced climate change because of their effects on solar insolation and cloud processes. The direct and indirect effects of aerosols on Amazonian climate have been studied in recent years. The Amazonian forest is linked to the mechanisms that control atmospheric concentration of critical trace gases and particles, changing the physical chemical and biological properties of this environment. The natural biogenic sources emitted by vegetation are linked to the mechanisms of cloud microphysics and precipitation production, to the atmospheric radiation balance and to nutrient cycling, which in turn may affect important processes in the ecosystem. However, the sharp population growth of large urban centers in the Central Amazon has interfered with these mechanisms in a still unknown way. The understanding of these natural processes that regulate the atmospheric composition in Amazonia is an essential step for the establishment of a sustainable development strategy in the region. Here, we show for the first time the impact of urban emissions of the Manaus on the chemical and physical composition of natural aerosols in the Central Amazon. Using emission ratios of inert chemical species and a simulated set of air masses back-trajectories over the experimental sites, the chemical signature of the pollution plume was determined and thus the effects generated on the physico-chemical properties of aerosols, downwind of the city. An increase corresponding to 8 to 10 and 2 to 4 multiplicative factors in the total particle concentration (CN), black carbon (BC) and ozone (O3) when compared to natural forest conditions. On the average it was observed that the Manaus urban plume emission affects areas downwind with particle number usually above 3000-4000 cm-3 and BC concentrations often above 1000 ngm-3. The SO2 concentrations are in the range of 0.20-0.30 ppbv during the wet season, but can reach up to 0.60 ppbv in the dry season, contributing greatly to the fine fraction and greater increase scattering. A significant increase of around 40% in the concentration of organic aerosols (OA) attributed to the formation of secondary organic aerosol during transportation 4-6h between experimental sites was found. Also, a clear evolution in the distribution of particle size of ~ 50-100nm (Aitken to accumulation mode), and up to 30% reduction in the total concentration of aerosols (CN) was found, attributed here, especially to the formation of secondary organic aerosols (SOA), condensation of inorganic materials and of organic oxidation products. In addition to the changes in the chemical composition of natural aerosol of the pristine forest, various optical properties have also been changing with potential effects on the ecosystem. Absorption and scattering coefficients increased by multiplicative factors 3.0 and 1.8 in respect to the pristine forest conditions, respectively. The SSA, that is a key parameter in determining the climatic effects of aerosols, is strongly altered and reduced by about 10-15% under the direct influence of the city's emissions. The observed changes in the characteristics of the population of aerosols downwind the city (size distribution, quantity and chemical composition) may be changing significantly important properties of clouds, such as albedo and precipitation, thus contributing to impacts on the hydrological cycle and changes in radiative transfer rates, with consequences (indirect) still unknown for photosynthesis rates. / Aerossóis atmosféricos desempeham um papel importante na mudança climática induzida pelo homem, alterando os processos de transferência radiativa e de formação de nuvens. Os efeitos diretos e indiretos dos aerossóis atmosféricos no clima da Amazonia têm sido estudados intensivamente nos últimos anos. A floresta Amazônica interage intrinsecamente com a atmosfera absorvendo e emitindo gases e partículas e, assim, controlando as características físico-químicas e biológicas naturais do ecossistema. As emissões de partículas biogênicas são fundamentais para os mecanismos de produção de nuvens, balanço de radiação solar e ciclagem de nutrientes. No entanto, o crescimento acentuado de grandes núcleos urbanos na Amazônia Central tem interferido nestes mecanismos de forma ainda desconhecida. Entender os processos naturais e antrópicos que regulam a composição natural da atmosfera é fundamental para que se possam desenvolver estratégias de desenvolvimento sustentável na região. Aqui, mostram-se pela primeira vez os impactos das emissões urbanas da cidade de Manaus na composição química e física dos aerossóis naturais de floresta da Amazônia Central. Utilizando razões entre espécies químicas inertes e um conjunto de retro trajetórias de massas de ar simuladas entre os sítios experimentais, foi possível determinar a assinatura química da pluma de poluição e, com isso, os efeitos gerados sobre as propriedades físico-químicas dos aerossóis, vento abaixo da cidade. Foi observado um aumento, respectivo, de 8-10 e de 2-4 fatores multiplicativos na concentração total das partículas (CN), black carbon (BC) e Ozônio (O3), em relação às condições naturais da floresta. As emissões de Manaus afetam áreas, vento abaixo, com número de partículas normalmente acima de 3000-4000 cm-3 e concentrações de BC frequentemente acima de 1000 ng/m³ (em média). As concentrações de SO 2 são da ordem de 0,20-0,30 ppbv durante a estação chuvosa, mas podem chegar até 0,60 ppbv na estação seca, contribuindo fortemente para a fração fina de partículas mais espalhadoras. Um aumento importante de 40% na concentração de aerossóis orgânicos (OA) foi observado e atribuído à formação de aerossóis orgânicos secundários durante o transporte de 4-6h entre os sítios experimentais. Encontrou-se clara evolução na distribuição de tamanho das partículas entre ~ 50-100nm (moda de Aitken para acumulação), e redução de até 30% na concentração total dos aerossóis (CN), atribuídos aqui, principalmente à formação de aerossóis orgânicos secundários (SOA), condensação de materiais inorgânicos e produtos de oxidação de compostos orgânicos. Além das alterações na composição química do aerossol natural da floresta, várias propriedades óticas foram também alteradas, com potenciais efeitos para o ecossistema. Os coeficientes de absorção e espalhamento aumentaram por fatores multiplicativos de 3 e 1,8 em relação às condições limpas de floresta, respectivamente. O SSA, um dos principais parâmetros na determinação dos efeitos climáticos dos aerossóis, é alterado fortemente e diminui cerca de 10-15% sob a direta influência das emissões da cidade. As alterações observadas nas características da população de aerossóis, vento abaixo da cidade (distribuição de tamanho, quantidade e composição química), podem está alterando significativamente importantes propriedades das nuvens, como albedo e precipitação, contribuindo dessa forma para impactos no ciclo hidrológico e alterações nas taxas de transferência radiativa, com consequências (indiretas) ainda desconhecidas para as taxas de fotossíntese.