En réponse aux changements climatiques avérés et à une qualité de l'air qui se dégrade, la quantification des émissions de gaz à effet de serre et des polluants atmosphériques des régions urbanisées suscite un intérêt croissant. La meilleure description des émissions anthropiques actuellement disponible est proposée par les inventaires d'émission. Mais leurs estimations, fournies par secteur, reposent sur la combinaison de données d'activité et de facteurs d'émission déterminés sur bancs d'essai et qui ne représentent pas forcément bien les conditions réelles d'émission. Paris, en tant que 3e mégapole européenne, se place dans ce contexte et nous avons choisi d'utiliser des méthodes reposant sur l'acquisition de mesures in situ en région parisienne pour caractériser le signal urbain et vérifier les estimations de l'inventaire régional haute résolution d'Airparif. Les méthodes mises en place dans ce travail de thèse reposent sur l'utilisation conjointe de différents traceurs atmosphériques (CO, NOx, COV). En effet, ils sont co-émis au CO2 lors des processus de combustions incomplètes dans des proportions supposées caractéristiques du secteur d'émission. Les rapports de concentration entre les différentes espèces co-émises sont donc un outil de choix pour cette étude. Nous avons alors développé différentes méthodes d'évaluation de ces rapports pour caractériser les émissions pour l'une des sources prédominantes de CO2 à Paris (le trafic routier) ou dans le panache parisien. Les variabilités spatiale et saisonnière des rapports ont notamment pu être étudiées et les conclusions obtenues n'étaient pas forcément référencées dans les estimations des inventaires ou d'études antérieures. Nous avons comparé nos résultats aux estimations fournies par l'inventaire le plus récent d'Airparif qui apparait généralement surestimer ces rapports. Enfin, nous avons combiné les résultats de l'approche multi-espèces à ceux fournis par l'analyse des isotopes du carbone dans le CO2 (souvent utilisés comme référence pour l'étude des émissions anthropiques). D'après leur analyse, les émissions de CO2 à Paris sont majoritairement d'origine fossile (81 %) et l'utilisation des combustibles fossiles est répartie quasi équitablement. Finalement, l'accord satisfaisant trouvé entre les deux démarches (multi-espèces et isotopique) a permis d'affirmer leur pertinence pour l'étude des signaux urbains moyens. / In response to changing air quality and climate, there is a growing interest in quantifying emissions ofatmospheric pollutants and greenhouse gases from urban areas. Currently emission inventories provide the most detailed description of anthropogenic emissions. However, their estimates rely on the combination of activity proxies and emission factors for individual source sectors calibrated for benchmarck situations that may significantly differ from real conditions. Paris, the third largest megacity in Europe, can be considered in this context. We used methods based on in situ measurements in this region to characterise the urban signal and independently assess the latest estimates from the regional inventory. The methods we developed rely on the joint analysis of atmospheric tracers (CO, NOx, VOCs) which are co-emitted with CO2 during incomplete combustion processes in ratios that are characteristic of each emission sector. These ratios between co-emitted species are thus an appropriate tool to study the urban signal. During this PhD, we developed several methods to evaluate the ratios using measurements for a major CO2 emission source in Paris (road traffic) or for measurements acquired in the urban atmosphere. We revealed spatial and seasonal variabilities in these ratios and the main conclusions were not necessarily in complete accordance with the ones from inventories or previous studies. We also compared our results to the estimates provided by the latest regional inventory, which appears to overestimate them in most cases. Finally, we combined the results obtained with the multi-species analysis to the ones provided by isotopic analyses (which are often used as a reference to study anthropogenic emissions). According to the analyses of these measurements, CO2 emissions in Paris came mostly from combustion of fossil fuels (81 %) and the use of each fossil fuel is almost equally distributed. Finally, the satisfactory agreement found between the two approaches (multi-species and isotopic one) confirmed their relevancefor the analysis of mean urban signals.

Polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) sind eine Klasse krebserregender Schadstoffe. Aufgrund ihres weit verbreiteten Vorkommens und der toxischen Risiken für die menschliche Gesundheit und das Ökosystem ist es unerlässlich, durch systematische Forschung wirksame Minderungsstrategien auf verschiedenen Ebenen zu etablieren. In dieser Dissertation wurden Quellenzuordnung, Multimedia-Schicksal, Schlüsselemis-sionssektoren und globale gesundheitliche Auswirkungen von PAK-Belastungen unter-sucht. Diese Forschung wurde durchgeführt, um Daten zur Verfügung zu stellen, die po-tenzielle Minderungsstrategien unterstützen, um PAK-Verschmutzungen und damit ver-bundene gesundheitliche Auswirkungen auf regionaler, nationaler und globaler Ebene zu reduzieren. Zunächst wurde die Quellenzuordnung von Langzeit-PAH in acht Flüssen untersucht. Diese Studie untersuchte systematisch die zeitlichen und saisonalen Trends, die peri-odische Oszillation, die Quellenzuordnung und die Risikobewertung von PAKs für die menschliche Gesundheit in acht Flüssen, die eine quellenorientierte PAK-Minderung in der Region unterstützen können. Zweitens ist das Multimedia-Schicksal von PAKs entscheidend für eine bessere Umwelt-politik. Diese Studie bewertete systematisch die räumlich-zeitliche Verteilung, die Quellenzuordnung, den multimedialen Transport und den Verbleib von PAK, die an Schwebstaub (SPM) in Rhein und Elbe adsorbiert sind, was die Stadtplanung unterstützen kann, um PAK in den Regionen zu lindern. Drittens wurden in dieser Studie die wichtigsten Emissionssektoren von PAK bestimmt, indem die langfristigen verkörperten und ermöglichten PAK-Emissionen in verschiedenen Sektoren abgeschätzt und die Beiträge sozioökonomischer Determinanten quantifiziert wurden. Die Ergebnisse können wirksame Strategien zur Verringerung der PAK-Emissionen in verschiedenen Sektoren aus der Perspektive des Endverbrauchs und des primären Inputverhaltens auf nationaler Ebene unterstützen. Schließlich wurden in dieser Studie die globalen Triebkräfte der gesundheitlichen Auswir-kungen von PAH untersucht, indem ein integrierender Rahmen angewendet wurde, der das globale PAH-Emissionsinventar, das um die Umwelt erweiterte multiregionale Input-Output-Modell, das GEOS-Chem-Chemikalientransportmodell und das lebenslange Lung-enkrebsrisiko verknüpfte Bewertung und Analyse der Strukturzerlegung. Die Ergebnisse können politische Entscheidungen zur Optimierung von Minderungsstrategien aus verschiedenen Perspektiven unterstützen, um PAK-Emissionen und gesundheitliche Aus-wirkungen weltweit effektiv zu reduzieren. / Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are a class of carcinogenic pollutants. Due to their widespread occurrence and toxic risks to human health and ecosystem, it is essen-tial to establish effective mitigation strategies at different scales through systematic re-search. In this dissertation, source apportionment, multimedia fate, key emission sectors and global health impacts of PAH pollutions have been investigated. This research was conducted to provide data to assist potential mitigation strategies to reduce PAH pollu-tions and related health impacts at regional, national, and global scales. Firstly, the source apportionment of long-term PAHs in eight rivers were investigated. This study systematically investigated the temporal and seasonal trends, periodic oscilla-tion, source apportionment, and human health risk assessment of PAHs in eight rivers, which can assist source-oriented PAH mitigation in the region. Secondly, the multimedia fate of PAHs is critical for achieving better environmental poli-cies. This study systematically evaluated the spatiotemporal distribution, source appor-tionment, multimedia transport and fate of PAHs adsorbed on suspended particulate matter (SPM) in Rhine and Elbe Rivers, which can assist urban planning to alleviate PAHs in the regions. Thirdly, the key emission sectors of PAHs were determined in this study through estimat-ing the long-term embodied and enabled PAH emissions in various sectors and quantify-ing the contributions of socioeconomic determinants. The results can assist effective strategies for mitigating PAH emissions in different sectors from the perspectives of final consumption and primary input behaviors at a national scale. Finally, the global driving forces of PAH health impacts were investigated in this study through applying an integrating framework, linking global PAH emission inventory, envi-ronmentally extended multi-regional input-output model, GEOS-Chem chemical transport model, lifetime lung cancer risk assessment, and structure decomposition analysis. The results can assist policy decisions to optimize mitigation strategies from different per-spectives for effectively reducing PAH emissions and health impacts in the world.