Les méthodes d'assimilation de données sont en constante évolution pour s'adapter aux problèmes à résoudre dans les multiples domaines d’application. En sciences de l'atmosphère, chaque nouvel algorithme a d'abord été implémenté sur des modèles de prévision numérique du temps avant d'être porté sur des modèles de chimie atmosphérique. Ce fut le cas des méthodes variationnelles 4D et des filtres de Kalman d'ensemble par exemple. La nouvelle génération d'algorithmes variationnels d'ensemble quadridimensionnels (EnVar 4D) ne fait pas exception. Elle a été développée pour tirer partie des deux approches variationnelle et ensembliste et commence à être appliquée au sein des centres opérationnels de prévision numérique du temps, mais n'a à ce jour pas été testée sur des modèles opérationnels de chimie atmosphérique.En effet, la complexité de ces modèles rend difficile la validation de nouvelles méthodes d’assimilation. Il est ainsi nécessaire d'avoir à disposition des modèles d’ordre réduit, qui doivent être en mesure de synthétiser les phénomènes physiques à l'{oe}uvre dans les modèles opérationnels tout en limitant certaines des difficultés liées à ces derniers. Un tel modèle, nommé L95-GRS, a donc été développé. Il associe la météorologie simpliste du modèle de Lorenz-95 à un module de chimie de l'ozone troposphérique avec 7 espèces chimiques. Bien que de faible dimension, il reproduit des phénomènes physiques et chimiques observables en situation réelle. Une méthode d'assimilation de donnée, le lisseur de Kalman d'ensemble itératif (IEnKS), a été appliquée sur ce modèle. Il s'agit d'une méthode EnVar 4D itérative qui résout le problème non-linéaire variationnel complet. Cette application a permis de valider les méthodes EnVar 4D dans un contexte de chimie atmosphérique non-linéaire, mais aussi de soulever les premières limites de telles méthodes.Fort de cette expérience, les résultats ont été étendus au cas d’un modèle réaliste de prévision de pollution atmosphérique. Les méthodes EnVar 4D, via l'IEnKS, ont montré leur potentiel pour tenir compte de la non-linéarité du modèle de chimie dans un contexte maîtrisé, avec des observations synthétiques. Cependant, le passage à des observations réelles d'ozone troposphérique mitige ces résultats et montre la difficulté que représente l'assimilation de données en chimie atmosphérique. En effet, une très forte erreur est associée à ces modèles, provenant de sources d'incertitudes variées. Deux démarches doivent alors être entreprises pour pallier ce problème.Tout d’abord, la méthode d’assimilation doit être en mesure de tenir compte efficacement de l’erreur modèle. Cependant, la majorité des méthodes sont développées en supposant au contraire un modèle parfait. Pour se passer de cette hypothèse, une nouvelle méthode a donc été développée. Nommée IEnKF-Q, elle étend l'IEnKS au cas avec erreur modèle. Elle a été validée sur un modèle jouet, démontrant sa supériorité par rapport à des méthodes d'assimilation adaptées naïvement pour tenir compte de l’erreur modèle.Toutefois, une telle méthode nécessite de connaître la nature et l'amplitude exacte de l'erreur modèle qu'elle doit prendre en compte. Aussi, la deuxième démarche consiste à recourir à des outils statistiques pour quantifier cette erreur modèle. Les algorithmes d'espérance-maximisation, de emph{randomize-then-optimize} naïf et sans biais, un échantillonnage préférentiel fondé sur l'approximation de Laplace, ainsi qu'un échantillonnage avec une méthode de Monte-Carlo par chaînes de Markov, y compris transdimensionnelle, ont ainsi été évalués, étendus et comparés pour estimer l'incertitude liée à la reconstruction du terme source des accidents des centrales nucléaires de Tchernobyl et Fukushima-Daiichi.Cette thèse a donc enrichi le domaine de l'assimilation de données EnVar 4D par ses apports méthodologiques et en ouvrant la voie à l’application de ces méthodes sur les modèles de chimie atmosphérique / Data assimilation methods are constantly evolving to adapt to the various application domains. In atmospheric sciences, each new algorithm has first been implemented on numerical weather prediction models before being ported to atmospheric chemistry models. It has been the case for 4D variational methods and ensemble Kalman filters for instance. The new 4D ensemble variational methods (4D EnVar) are no exception. They were developed to take advantage of both variational and ensemble approaches and they are starting to be used in operational weather prediction centers, but have yet to be tested on operational atmospheric chemistry models.The validation of new data assimilation methods on these models is indeed difficult because of the complexity of such models. It is hence necessary to have at our disposal low-order models capable of synthetically reproducing key physical phenomenons from operational models while limiting some of their hardships. Such a model, called L95-GRS, has therefore been developed. It combines the simple meteorology from the Lorenz-95 model to a tropospheric ozone chemistry module with 7 chemical species. Even though it is of low dimension, it reproduces some of the physical and chemical phenomenons observable in real situations. A data assimilation method, the iterative ensemble Kalman smoother (IEnKS), has been applied to this model. It is an iterative 4D EnVar method which solves the full non-linear variational problem. This application validates 4D EnVar methods in the context of non-linear atmospheric chemistry, but also raises the first limits of such methods.After this experiment, results have been extended to a realistic atmospheric pollution prediction model. 4D EnVar methods, via the IEnKS, have once again shown their potential to take into account the non-linearity of the chemistry model in a controlled environment, with synthetic observations. However, the assimilation of real tropospheric ozone concentrations mitigates these results and shows how hard atmospheric chemistry data assimilation is. A strong model error is indeed attached to these models, stemming from multiple uncertainty sources. Two steps must be taken to tackle this issue.First of all, the data assimilation method used must be able to efficiently take into account the model error. However, most methods are developed under the assumption of a perfect model. To avoid this hypothesis, a new method has then been developed. Called IEnKF-Q, it expands the IEnKS to the model error framework. It has been validated on a low-order model, proving its superiority over data assimilation methods naively adapted to take into account model error.Nevertheless, such methods need to know the exact nature and amplitude of the model error which needs to be accounted for. Therefore, the second step is to use statistical tools to quantify this model error. The expectation-maximization algorithm, the naive and unbiased randomize-then-optimize algorithms, an importance sampling based on a Laplace proposal, and a Markov chain Monte Carlo simulation, potentially transdimensional, have been assessed, expanded, and compared to estimate the uncertainty on the retrieval of the source term of the Chernobyl and Fukushima-Daiichi nuclear power plant accidents.This thesis therefore improves the domain of 4D EnVar data assimilation by its methodological input and by paving the way to applying these methods on atmospheric chemistry models