Le but de ce travail est de déterminer par méthodes optiques la distribution de taille (pdf) des nanoparticules de suie, agrégats de morphologie fractale. Après des études préliminaires qui utilisent DDSCAT pour valider la théorie RDG-FA et permettent de convertir un rayon de giration en rayon de mobilité, deux diagnostics optiques sont étudiés. Le premier consiste à exploiter une mesure d'extinction spectrale de la lumière. Nous montrons que pour exploiter ce signal, il faut connaître les propriétés optiques des suies, leur préfacteur et dimension fractale, la loi de distribution et le diamètre des sphérules primaires. Le second diagnostic tire parti de la mesure angulaire de la diffusion de la lumière. Nous montrons qu'il est possible de déterminer la pdf à l'aide de la mesure de diffusion à trois angles. Il faut supposer la loi de distribution et la dimension fractale. Cette deuxième approche, in-situ, est plus appropriée que la première pour déterminer optiquement la pdf des suies.

Les particules de suie, issues de la combustion incomplète, peuvent, en fonction des conditions de combustion, contenir une part plus ou moins importante de composés organiques (OC/TC). Par ailleurs, dès lors que ces nanoparticules sont émises dans l'atmosphère, des composés organiques volatiles peuvent s'adsorber, formant une gangue autour de ces agrégats fractals. L'impact de cette composition initiale ou de ce « vieillissement atmosphérique » sur les propriétés morphologiques et radiatives de ces particules n'est pas bien connu. Ceci a un impact sur les modèles radiatifs climatiques mais aussi sur l'interprétation des signaux délivrés par les différents diagnostics optiques pouvant être utilisés pour la métrologie des aérosols. En particulier, ce travail vise à juger de la pertinence de l'usage de diagnostics optiques pour caractériser les particules de suie en conditions atmosphériques. Afin d'étudier l'impact des composés organiques initialement présents dans la particule ou adsorbés en post-combustion sur leurs propriétés radiatives, nous avons étudié en laboratoire des suies produites par une flamme de diffusion (miniCAST) pour différentes richesses globales et avons ajouté un revêtement organique d'acide. Dans le but de générer en laboratoire une couche d'acide oléique sur des particules de référence, un dispositif de « coating » a été mis en œuvre et qualifié. Les particules ainsi générées et recouvertes ou non, ont été caractérisées en masse (mesures TEOM), en taille (mesures SMPS) et morphologiquement (densité effective). L'épaisseur de coating ainsi que la restructuration morphologique causée par l'ajout d'une gangue de matière organique ont ainsi été quantifiées. Les propriétés radiatives, ont été mesurées par extinction spectrale (Turbidimétrie) et diffusion (diffusion angulaire et spectrale). Un effort particulier a été mené pour que des mesures expérimentales puissent valider des résultats de calculs numériques préexistants. Par ailleurs, ces différentes techniques de mesures (optiques et non optique) ont conduit à la généralisation de la théorie Rayleigh Debye Gans for Fractal Aggregates (RDG-FA) à des particules de type agrégats fractals polydispersés recouverts d'un revêtement organique (RDG-CFA). Ceci permettant d'appréhender de façon phénoménologique l'impact du coating sur les propriétés radiatives et d'entrevoir une implantation plus aisée dans les codes de simulation climatique ou pour l'interprétation des mesures optiques dans l'atmosphère. Enfin, une attention particulière a été portée sur la technique d'incandescence induite par laser (LII) afin d'étudier la faisabilité de l'application de cette technique aux particules organiques ou ayant interagi avec les composés atmosphériques au cours de leur vieillissement. / Soot particles resulting from incomplete combustion may contain a more or less important part of organic compounds (OC / TC), depending on the combustion conditions. Moreover, once these nanoparticles are emitted into the atmosphere, volatile organic compounds can adsorb, forming a coating around these fractal aggregates. The impact of the initial composition or the atmospheric aging on the morphological and radiative properties of these particles is not well known. This has an impact on the radiative climate models but also on the interpretation of the signais delivered by the different optical diagnostics that can be used for aerosol metrology. In particular, this work aims to evaluate the relevance of the use of optical diagnostics to characterize soot particles in atmospheric conditions. In order to study the impact of organic compounds initially present in the particle or adsorbed in post-combustion on their radiative properties, we have studied soot produced by a diffusion flame (miniCAST) for different global richnesses and added an organic acid coating. In order to produce an oleic acid layer on reference particles, a coating device has been implemented and qualified. Particles thus generated, coated or not, were characterized in mass (TEOM measurements), in size (SMPS measurements) and morphologically (effective density). The coating thickness as well as the morphological restructuring caused by the addition of an organic coating was thus quantified. The radiative properties were measured by spectrally resolved light extinction and scattering (angular and spectrally resolved). A special effort was made to allow experimental measurements to validate pre-existing numerical results. Moreover, these different measurement techniques (optical and non-optical) have led to the generalization of the Rayleigh Debye Gans for Fractal Aggregates (RDG-FA) theory to particles of the polydispersed fractal aggregate type coated with an organic layer (RDG-CFA). This allows to understand phenomenologically the impact of a coating on the radiative properties and to permit an easier implementation in climate simulation codes or for the interpretation of optical measurements in the atmosphere. Finally, special attention was paid to the laser induced incandescence technique (LII), to study the applicability of this technique to organic particles or having interacted with atmospheric compounds during their aging processes.

Le but de ce travail est de déterminer par méthodes optiques la distribution de taille (pdf) des nanoparticules de suie, agrégats de morphologie fractale. Après des études préliminaires qui utilisent DDSCAT pour valider la théorie RDG-FA et permettent de convertir un rayon de giration en rayon de mobilité, deux diagnostics optiques sont étudiés. Le premier consiste à exploiter une mesure d'extinction spectrale de la lumière. Nous montrons que pour exploiter ce signal, il faut connaître les propriétés optiques des suies, leur préfacteur et dimension fractale, la loi de distribution et le diamètre des sphérules primaires. Le second diagnostic tire parti de la mesure angulaire de la diffusion de la lumière. Nous montrons qu'il est possible de déterminer la pdf à l'aide de la mesure de diffusion à trois angles. Il faut supposer la loi de distribution et la dimension fractale. Cette deuxième approche, in-situ, est plus appropriée que la première pour déterminer optiquement la pdf des suies. / The objective of this thesis is to determine by optical methods the soot size distribution. Soot are fractal-like morphology nanoparticles aggregates. After preliminary studies which used DDSCAT to validate the RDG-FA theory and allow converting gyration radius to mobility radius, two optical approaches are considered. The first one is based on a measure of spectral light extinction by soot. To exploit this signal, the knowledge of soot optical properties, fractal prefactor, type of law distribution, fractal dimension and primary spheres diameters are needed. The second one exploits the measure of angular scattering by particles. It is possible to determine the size distribution by using scattering measurement at only three angles. However, it's necessary to assume the type of law distribution and the fractal dimension. This second approach is more appropriate than the first one to determine optically the size distribution of soot and hold the interest to be in-situ.