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Accumulation de l'uranium, de ses descendants et des éléments traces métalliques dans les sols des zones humides autour des anciennes mines d'uranium / Uranium decay daughters and trace elements from ancient uranium mines : sources and accumulation preferencesCuvier, Alicia 06 November 2015 (has links)
L’exploitation minière de l’uranium et les processus de traitement du minerai sont à l’origine d’un marquage potentiel de l’environnement par les descendants des chaînes de désintégration U-Th et des éléments traces métalliques (ETM) associés. Ces contaminants s’accumulent ensuite préférentiellement dans des zones de sédimentation continentales (étangs ou lacs) ou des zones humides (tourbières, berges de rivière) situées à l’aval hydraulique des mines. Les zones humides en particulier sont des milieux sensibles aux changements globaux et à la pression anthropique, situés en général en tête de bassin versant. Cela pose donc un risque en cas relargage des contaminants depuis ces milieux. L’objectif de cette étude est de mettre en place une méthodologie aisément reproductible, y compris aux sites miniers orphelins, et permettant l’identification et la caractérisation des contaminations et la compréhension des mécanismes d’accumulation et des risques de relargage. Cette étude a été réalisée dans l’environnement de l’ancienne mine de Bertholène (Aveyron, 12, France). Les zones d’accumulations préférentielles ont été identifiées par spectrométrie gamma in situ mobile et fixe. Des échantillons de sols, sédiments, végétaux, eaux et tourbes ont été prélevés autour du site, afin (a) de caractériser l’activité des différents descendants des chaînes de l’U et du Th et les contaminations en ETM associées à différentes échelles d’observation, (b) de comprendre les mécanismes d’accumulation et de relargage potentiel et (c) de tracer les sources des contaminants. Les résultats obtenus montrent que l’essentiel de la contamination est localisée dans une zone inondable de l’environnement proximal aval de la mine. Les activités en uranium élevées (U-238 > 20000 Bq.kg-1) et le fort enrichissement des radionucléides du début de chaîne par rapport à la fin de chaîne de l’U-238 traduisent un apport préférentiel d’U-238 et de Th-230, par rapport au Ra-226, lors d’inondations. Les contaminations en ETM associées sont relativement faibles, excepté en Mn, en Ba et en S. Les accumulations en radionucléides et en ETM sont expliquées à la fois par les caractéristiques géochimiques du minerai d’uranium et par les processus de traitement du minerai et des eaux d’exhaure. Les lessivages chimiques réalisés révèlent que les fractions acido-solubles et oxydes amorphes des sols constituent des pièges prépondérants des contaminants et que des variations du pH ou du potentiel d’oxydoréduction pourraient générer des relargages important d’uranium et de radium dans l’environnement. Finalement les déséquilibres radiologiques et les isotopes du plomb sont des traceurs fiables de la contamination associée à l’exploitation d’une mine d’uranium. / Uranium mining and uranium ore processing increase the environmental activity of U and Th decay products and trace elements, in particular in case of releases to the adjacent rivers. Contaminants accumulate then preferentially in sedimentation areas (such as ponds or lakes) or in wetlands (peatlands, marshes or riverbanks) located downstream to the mine. Wetlands – generally located at the head of watershed – are particularly sensitive to environmental changes and anthropogenic pressure. This poses a risk of release of contaminants from these accumulation areas. The objective of the present study is to propose an easily reproducible methodology – in particular for the orphan mining sites – to identify and characterize accumulation areas. This study also aims to improve our understanding of the mechanisms of accumulation and release, in these areas. This study was performed around the former mining site of Bertholène (France). Standing and mobile in situ gamma spectrometry is used to accurately locate the accumulation areas. Soils, sediments, vegetation, water and peat are also sampled upstream and downstream of the mine, in order to (a) characterize the activities and the disequilibria of the U-Th decay chains and the associated trace elements according to the scale of observation, (b) understand the mechanisms of accumulation and release and (c) identify the potential sources using geochemical proxies and isotopic analyses. The results obtained show that radionuclides are mainly accumulated in a flooding area located downstream the mine. Strong U-238 activities (> 20000 Bq.kg-1) and strong Ra-226/U-238 and Th-230/Ra-226 activity ratios are recorded, involving preferential inputs of U-238 and Th-230 during flooding events. Trace element contamination is low, except for Mn, Ba and S. Such contaminations are potentially explained by the geochemical composition of the uranium ore and by the past and current processes of ore and water mine. Sequential extractions highlight the importance of the acido-soluble and the amorphous oxides in the trapping of contaminants. Thus, pH or Eh potential changes could induce major releases of uranium to the environment. The large differences in Pb isotope composition between natural soils and uranium ores, as well the activity ratios of the U-238 and decay chain products, make these indicators helpful to identify the soils and the sediments impacted by uranium mining.
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