Les amines grasses sont présentes dans la formulation de lubrifiants automobiles, en tant que modificateurs de frottement organiques (MFO), afin d'atténuer les effets négatifs entraînés par le frottement et l'usure induits au sein des pièces sujettes aux conditions limites (c'est-à-dire, sous haute pression et basse vitesse de glissement). Outre leurs propriétés de lubrification, ces additifs présentent l'avantage d'être compatibles avec les systèmes de dépollution des gaz d'échappement, puisque leur composition organique est exempte d'éléments nocifs, tels que le soufre, le phosphore et certains métaux. Ainsi, un protocole de calcul en dynamique moléculaire classique a été mis en place et utilisé pour étudier, à l'échelle moléculaire, les propriétés des surfactants. En particulier, trois mécanismes d'action ont été considérés, à savoir : leur diffusion dans un milieu liquide, leur adsorption sur des substrats solides, et leur comportement en frottement. Dans ce contexte, différents facteurs associés à la structure des constituants des lubrifiants ont été analysés, notamment leur effet sur la performance des MFO. Les simulations révèlent que : (i) Diffusion – le coefficient de diffusion des composés aminés sont considérablement impactées par les caractéristiques de l'huile de base (exemple: leur polarité et masse moléculaire), sachant que les modèles de solvant les plus polaires et les plus lourds provoquent le ralentissement du flux diffusif des MFO ; par ailleurs, la structure des additifs jouent également un rôle dans leur diffusion, où les molécules les plus petites et les moins polaires s'avèrent relativement les plus mobiles. (ii) Adsorption – les amines primaires réagissent chimiquement avec une surface d'oxyde de fer, en formant des monocouches auto-assemblées, dont l'organisation et l'épaisseur augmentent avec leur taux de recouvrement. (iii) Frottement – les films adsorbés contenant d'amines constituées d'une chaîne hydrocarbonée C18 linéaire et saturée sont capables de réduire le frottement d'un système modèle représentant un nano-contact en régime limite ; en plus, leur efficacité dépend de la microstructure développée par les amines adsorbées sur les substrats sous compression et cisaillement ; d'ailleurs, les films permettant la formation de(s) plan(s) de glissement bien défini(s) entre les molécules organiques confinées sont davantage disposés à diminuer la résistance de glissement. Par conséquent, ces études ont permis de confirmer l'intérêt de l'apport d'une approche numérique complémentaire aux techniques expérimentales dans le but de comprendre les phénomènes élémentaires des systèmes tribologiques. / Fatty amines and their derivatives are employed as organic friction modifiers (OFM) in lubricant oils in order to mitigate the negative effects of friction and wear, both induced by the moving and rubbing components of an internal combustion engine that are subjected to boundary lubrication conditions (i.e., high contact pressure and low sliding velocity). In addition to their tribological performance, these additives exhibit the benefit of being compatible with exhaust aftertreatment systems that equip the current light-duty vehicles, owing to their sulfur- and phosphorus-free chemical composition. For these reasons, we have developed a computational protocol, composed of equilibrium and non-equilibrium (classical) molecular dynamics simulations, in order to gain a deeper understanding into their mechanisms of action at nanoscale, and in particular into their diffusion, adsorption and friction behaviors. In this context, the influence of different molecular structure factors – related to lubricant constituents – on OFM working performance were investigated. The obtained results have shown that: (i) Diffusion – OFM diffusivity is substantially affected by the base oil structure and chemistry (e.g., polarity and molar mass), where solvents with relatively larger and higher polar groups tend to slow down their diffusive rate; besides, the OFM dynamics in liquid phase is also impacted by their own composition, being the molecules with relatively smaller and less polar structure the most mobile additives. (ii) Adsorption – primary alkyl amines do chemisorb onto iron-oxide substrates, thereby forming molecular films whose packing order and thickness increase with increasing surface coverage. (iii) Friction – adsorbed layers containing primary amines with linear, saturated, C18 hydrocarbon tails are able to reduce friction in a single-asperity, boundary nano-contact model, where their efficiency is dependent on their molecular ordering under confinement and shear; in addition, the organic films allowing the formation of well-defined slippage interface(s) with little molecular interdigitation are more prone to diminish the sliding resistance of solid substrates in relative motion.Therefore, those findings are expected to foster the exploration and development of computational simulation approaches, as a complement of experimental techniques, to investigate the fundamental phenomena present in tribological-relevant engineering systems.