L'objectif de ce travail de thèse est double : d'une part mesurer les propriétés mécaniques de couches hybrides à base d'organosiloxanes et de silice colloïdale et ensuite de lier ces caractéristiques mécaniques à leur structure.<br />La partie bibliographique est divisée en deux chapitres : le premier porte sur la description de la technique de nanoindentation et son utilisation pour obtenir les propriétés mécaniques des matériaux élastoplastiques. Le second est consacré aux matériaux hybrides organiques-inorganiques, à leur élaboration sous forme de couches et enfin à leur caractérisation structurale par spectroscopie dans le domaine de l'infrarouge et Résonance Magnétique Nucléaire du 29Si.<br />L'étude expérimentale est également divisée en deux chapitres : le chapitre I est consacré à l'élaboration des sols permettant la fabrication des couches et à la caractérisation structurale à la fois des sols (par RMN du 29Si en phase liquide) et des dépôts (par spectroscopie IR et RMN du 29Si en phase solide). Chaque système étudié est composé d'un organosiloxane différent R'nSi(OR)4-n et de silice colloïdale. Le chapitre II présente les caractérisations mécaniques par nanoindentation de ces différents systèmes qui sont analysées en relation avec leurs structures. Le but est ainsi de mettre en évidence plusieurs effets : celui de la fonctionnalité de l'alcoxyde, celui de la nature du groupement R' non polymérisable, l'effet de charge et d'encombrement stérique et enfin celui de la teneur et de la taille des particules de silice.