Thesis Abstract This thesis has been performed under co-tutelle supervision between Charles University in Prague (Czech Republic) and Strasbourg University (France). It also profited from the background and cooperation of Institute of Inorganic Chemistry Academy of Science of the Czech Republic and French Commission for Atomic and Alternative energies (CEA Cadarache, France). Results of the work contribute to the OECD/NEA project Serena 2 (Program on Steam Explosion Resolution for Nuclear Applications). Presented thesis can be classed in the scientific field of nuclear safety and material science. It is aimed on the so-called "molten nuclear Fuel - Coolant Interaction" (FCI) that belongs among the recent issues of the nuclear reactor severe accident R&D. During the nuclear reactor melt down accident the melted reactor load can interact with the coolant (light water). This interaction can be located inside the vessel or outside in the case of vessel break-up. These two scenarios are commonly called in- and ex-vessel FCI and they differ in the conditions such as initial pressure of the system, water sub-cooling etc. The Molten fuel - coolant interaction can progress into thermal detonation called also "steam explosion" that can challenge the reactor or containment integrity. Recent experiments have shown that...

Ce travail a été réalisé en cotutelle entre l’Université Charles à Prague (République Tchèque) et l'Université de Strasbourg (France). Il a également profité d’une coopération entre l'Institut de Chimie Inorganique de l'Académie des Sciences de République Tchèque et le Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives (CEA, Cadarache, France). Les résultats des travaux ont contribué au projet OCDE / AEN Serena 2 (Programme portant sur l’étude des effets d'une explosion de vapeur dans un réacteur nucléaire à eau). La thèse présentée se situe dans le domaine de la sûreté nucléaire et de la science des matériaux. Elle traite de l’Interaction Combustible-Réfrigérant (ICR, ou FCI en anglais pour Fuel-Coolant Interaction) susceptible d’intervenir lors d’un accident grave de réacteur nucléaire et actuellement à l’étude dans les programme de R&D. Au cours d’un accident de fusion d’un coeur de réacteur, les matériaux fondus peuvent interagir avec le liquide de refroidissement (eau légère), aussi appelé réfrigérant. Cette interaction peut se produire à l'intérieur de la cuve ou, en cas de rupture de celle-ci, à l'extérieur. Ces deux scénarios sont couramment appelés Interaction Combustible-Réfrigérant en- et hors- cuve et se distinguent de par les conditions du réacteur lors de l’accident : pression du système, degré de sous refroidissement de l’eau, etc. L'interaction entre le combustible fondu et le liquide de refroidissement peut évoluer vers une détonation thermique appelée «explosion de vapeur» qui peut endommager le réacteur, voire compromettre l'intégrité du confinement. Des expériences récentes ont montré que la composition du combustible a un effet majeur sur l’apparition et le rendement d’une telle explosion. En particulier, des comportements différents ont été observés entre un matériau simulant, l'alumine, qui explose très facilement, et diverses compositions de corium prototypique (80 m. % UO2, 20% m.% ZrO2). Cet «effet matériau» a suscité un intérêt nouveau pour les analyses post-expériences des débris issus de l’ICR afin de déterminer les mécanismes qui interviennent au cours de ces phénomènes extrêmement rapides. La thèse est organisée en neuf chapitres. Le chapitre 1 constitue une introduction générale et présente le contexte d’un accident grave d’un réacteur nucléaire. Quelques exemples d’accidents graves (Three Miles Island 1979, Tchernobyl 1986 et Fukushima 2011) sont brièvement abordés. Le chapitre 2 résume les aspects théoriques de l'interaction combustible-réfrigérant. Il est divisé en quatre parties correspondant aux quatre étapes généralement rencontrées lors du mécanisme d’ICR i) Prémélange - le combustible fondu, versé dans l'eau, se fragmente en gouttelettes grossières qui s’isolent d’un film de vapeur. ii) Déclenchement – le film de vapeur entourant les gouttes de combustible est déstabilisé, permettant ainsi la fragmentation fine du combustible. iii) Propagation - la fragmentation du combustible se propage à l’ensemble du prémélange, augmentant ainsi la surface de contact entre le combustible fondu et l’eau. Ceci conduit à une production intense de vapeur à grande échelle. iv) Expansion (explosion) - l'énergie thermique transférée du combustible à l'eau est transformée en travail mécanique de la vapeur.[...] / This work has been performed under co-tutelle supervision between Charles University in Prague (Czech Republic) and Strasbourg University (France). It also profited from the background and cooperation of Institute of Inorganic Chemistry Academy of Science of the Czech Republic and French Commission for Atomic and Alternative energies (CEA Cadarache). Results of the work contribute to the OECD/NEA project Serena 2 (Program on Steam Explosion Resolution for Nuclear Applications).Presented thesis can be classed in the scientific field of nuclear safety and material science. It is aimed on the socalled “molten nuclear Fuel – Coolant Interaction” (FCI) that belongs among the recent issues of the nuclear reactorsevere accident R&D. During the nuclear reactor melt down accident the melted reactor load can interact with the coolant (light water). This interaction can be located inside the vessel or outside in the case of vessel break-up. These two scenarios are commonly called in- and ex-vessel FCI and they differ in the conditions such as initial pressure of the system, water sub-cooling etc. The Molten fuel – coolant interaction can progress into thermal detonation called “steam explosion” that can challenge the reactor or containment integrity.Recent experiments have shown that the melt composition has a major effect on the occurrence and yield of such explosion. In particular, different behaviors have been observed between simulant material (alumina), which has important explosion efficiency, and some prototypic corium compositions (80 w. % UO2, 20% w. % ZrO2). This “material effect” has launched a new interest in the post-test analyses of FCI debris in order to estimate the processes occurring during these extremely rapid phenomena. The thesis is organized in nine chapters. The chapter 1 gives the general introduction and context of the nuclear reactor accident. Major nuclear accidents (Three Miles Island 1979, Chernobyl 1986 and Fukushima 2011) are briefly described. The chapter 2 summarizes the theoretical aspects of the fuel – coolant interaction. It is divided in four thematic fields according to the FCI progression. In general, FCI has four stages: i) Premixing – hot melt is poured in water and fragmented in coarse droplets surrounded by steam filmii) Triggering – steam film around melt droplets is destabilized allowing fine fragmentation iii) Propagation – the fine fragmentation propagate through the premixture increasing the melt – water interface area, which leads to large steam production iv) Expansion (explosion) – Thermal energy transferred from the melt to water is changed into mechanical workof the steam.The chapter 3 summarizes the research conducted in different experimental facilities using nonradioactive simulant or radioactive prototypic materials. The chapter 4 shows the results of thermodynamic calculations, by which thepossible chemici reactions between melts and water/steam at high temperatures were modeled. Second part presentsthe results of 1D calculations of radiation heat transfer from FCI materials to water/steam. The chapter 5 describes the material analyses of non-radioactive simulant debris coming from MISTEE experimental research program (KTH, Sweden) and PREMIX, ECO facilities (FZK, Germany). The chapters 6 to 8 describe the material analyses of radioactive prototypic debris coming from KROTOS research program (CEA, France). The KROTOS KS2 test used melt composition 70 w. % UO2 and 30 w. % ZrO2, the KS4 test 80 w. % UO2 and 20 w. % ZrO2, the last KS5 test used suboxidized melt 80.1 w. % UO2 and 11.4 w. % ZrO2 and 8.5 w. % metallic Zr. The chapter 9 concludes the work and presents future perspectives.

Dans les réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium (RNR-Na), une défaillance dans le système de refroidissement du coeur ou de protection du réacteur peut conduire à un accident grave. Dans un tel scenario, les matériaux du coeur (combustible et acier) fondent pour former un mélange appelé corium susceptible d'interagir avec le réfrigérant (sodium). Une telle interaction (Fuel Coolant Interaction, FCI) peut générer des évènements énergétiques aptes à mettre en danger les structures du réacteur. La violence de l'explosion dépend essentiellement de l'état du mélange corium-sodium. Connaître les caractéristiques des trois phases en présence dans la zone d'interaction (corium, sodium liquide, vapeur de sodium) est donc crucial. Le manque de connaissances de la phénoménologie de l'interaction conduit à l'étudier au moyen de dispositifs expérimentaux. PLINIUS-2, la future plateforme expérimentale du CEA Cadarache consacrée aux grandes masses, sera dédiée à l'étude de la phénoménologie de l'interaction corium-réfrigérant (eau et sodium). L'objectif du présent travail est de développer, pour cette installation, un système d'imagerie basée sur des radiographies X afin de visualiser et de mieux comprendre l'interaction corium-sodium. Un algorithme de post-traitement de ces images a aussi été écrit afin de les analyser, d'en déduire la répartition des trois phases dans le système et de contribuer ainsi à l'amélioration de la modélisation numérique. Ce travail de thèse a été conduit en trois étapes. La première était consacrée à une étude bibliographique des expériences passées d'interaction corium-sodium et des mécanismes de fragmentation mis en jeu. Cette étude, complétée d'une analyse statistique des distributions de particules obtenue alors, a montré que les particules générées lors de ces expériences sont extrêmement fines avec des diamètres caractéristiques inférieurs au mm. Ces très petites tailles de particules combinées aux limites de détection de notre système d'imagerie nous ont amenés à travailler plutôt sur la détection de nuages de particules que de particules individuelles. Dans une deuxième étape, la simulation du nuage de particules de corium suivie de la conception de fantômes (maquettes 3D) représentant les trois phases du milieu ont été réalisées. Les simulations de nuages de fragments dans le sodium liquide et la vapeur ont été réalisées avec le logiciel CEA MODHERATO. Sur la base des résultats de ces calculs, certains fantômes ont été fabriqués afin de générer des images "réelles" à l'aide d'une chaîne d'imagerie existant au CEA. Ces fantômes représentatifs de la zone d'interaction corium-sodium ont été fabriqués pour faciliter le développement et la calibration du logiciel de traitement d'images. La troisième étape de cette thèse était dédiée à la conduite des expériences avec les fantômes 3D et au développement du logiciel de traitement des images ainsi obtenues. Les radiographies X des fantômes ont été générées à l'aide du système d'imagerie de l'installation KROTOS du CEA Cadarache. Les images ont ensuite été traitées avec le logiciel appelé PICSEL que nous avons développé afin de localiser les trois phases en présence dans la zone d'interaction. PICSEL a ensuite été appliqué à une expérience d'interaction corium-eau réalisée dans l'installation KROTOS dans le cadre du projet ALISA de collaboration Europe-Chine; ceci a permis une première validation du logiciel. Ainsi, lors de cette thèse, un système de radioscopie X a été défini pour visualiser l'interaction corium-sodium dans les expériences de la future installation PLINIUS-2 du CEA Cadarache. Une analyse qualitative des images produites par ce système (expériences menées avec des fantômes) est aussi réalisée avec le logiciel PICSEL développé lors de cette thèse afin de mieux caractériser le mélange, de mieux comprendre les mécanismes de l'interaction et de contribuer ainsi à l'amélioration de la sûreté des réacteurs à neutrons rapides. / In Sodium-cooled Fast Reactors (SFR), hypothetical failure of the core cooling system or the plant protection system may lead to a severe accident scenario. In such a scenario, core materials (fuel and cladding) melt down generating a hot molten mixture called corium. This corium may interact with the coolant (liquid sodium) leading to Fuel Coolant Interaction (FCI) which can generate energetic events and hence jeopardize the reactor structures. The yield of these energetic events strongly depends on the state of the corium-sodium mixture prior to the energetic event. Therefore, the knowledge of the features of the mixture composed of three-phases (i.e., corium, liquid sodium, and sodium vapor) is crucial. The lack of knowledge on the phenomenology of the interaction emphasizes the need to study it with the help of experiments. PLINIUS-2, the future large-mass experimental platform of CEA Cadarache, will be dedicated to experiments aiming at understanding the interaction phenomenology of prototypic corium with coolant (sodium and water). The present research aims to develop a high-energy X-Ray imaging system for this facility, to visualize and better understand the corium-sodium interaction. An image-processing algorithm to analyze the three-phase repartition is also developed to contribute to the improvement of numerical modeling. This Ph.D. research has been executed in three steps. In the first step, a bibliographic study of the past experiments was carried out to better understand the physics of the interaction and the mechanism of fragmentation during corium-sodium interaction. This bibliographic study, along with a statistical analysis of the particle size distribution data of various experiments conducted in the past, revealed that the particles formed in these tests are extremely fine fragments with characteristic diameters smaller than 1 mm. Due to the small particle size and the detection limitations of corium fragments in sodium with our X-Ray system, clouds of particles were detected instead of individual particles. In the second phase, the simulation of clouds of corium particles followed by the designing of phantoms (3D mock-ups) representing the 3-phase medium was carried out. Simulations of clouds of corium fragments in liquid sodium and vapor were performed using the CEA Cadarache in-house tool MODHERATO. Based on the results obtained from the simulations, certain phantoms were designed to conduct some physical experiments. These phantoms representative of the FCI interaction zone were manufactured to experimentally evaluate the performance of the radioscopy system and to facilitate the development and calibration of the image processing software. The third step of this work was dedicated to performing experiments with the phantoms and analyzing the radiographic images by developing an image processing algorithm. Experiments were carried out with phantoms in several configurations with the X-Ray radiography system at the CEA Cadarache KROTOS facility. The radioscopic images obtained were treated by developing a new comprehensive image processing and analysis code called PICSEL to identify the three phases composing the medium. Further verification and validation of the PICSEL software were carried out on a test conducted between corium and water at the KROTOS facility under the Euro-Chinese project “ALISA”. Thus, in this Ph.D. research, an X-Ray imaging system was qualified to visualize the corium-sodium interaction in the future PLINIUS-2-FR facility. A qualitative analysis of the images produced by this system was also performed using the PICSEL software to better characterize the evolution of the three-phase mixture and understand the FCI phenomenon, knowledge of which is deemed essential to improve the safety and designs of future sodium-cooled fast reactors.