In Sweden, utilisation of incinerator residues outside disposal areas is restricted by environmental concerns, as such residues commonly contain greater amounts of potentially toxic trace elements than the natural materials they replace. On the other hand, utilisation can also provide environmental benefits by decreasing the need for landfill and reducing raw material extraction. This thesis provides increased knowledge and proposes better approaches for environmental assessment of incinerator residue utilisation, particularly bottom ash from municipal solid waste incineration (MSWI).A life cycle assessment (LCA) based approach was outlined for environmental assessment of incinerator residue utilisation, in which leaching of trace elements as well as other emissions to air and water and the use of resources were regarded as constituting the potential environmental impact from the system studied. Case studies were performed for i) road construction with or without MSWI bottom ash, ii) three management scenarios for MSWI bottom ash and iii) three management scenarios for wood ash. Different types of potential environmental impact predominated in the activities of the system and the scenarios differed in use of resources and energy. Utilising MSWI bottom ash in road construction and recycling of wood ash on forest land saved more natural resources and energy than when these materials were managed according to the other scenarios investigated, including dumping in landfill. There is a potential for trace element leaching regardless of how the ash is managed.Trace element leaching, particularly of copper (Cu), was identified as being relatively important for environmental assessment of MSWI bottom ash utilisation. CuO is suggested as the most important type of Cu-containing mineral in weathered MSWI bottom ash, whereas in the leachate Cu is mainly present in complexes with dissolved organic matter (DOM). The hydrophilic components of the DOM were more important for Cu binding than previously understood. Differences were also observed between MSWI bottom ash DOM and the natural DOM for which the geochemical speciation models SHM and NICA-Donnan are calibrated. Revised parameter values for speciation modelling are therefore suggested. Additions of salt or natural DOM in the influent did not change the leachate concentration of Cu. Thus, although Cl and natural DOM might be present in the influent in the field due to road salting or infiltration of soil water, this is of minor importance for the potential environmental impact from MSWI bottom ash.This thesis allows estimates of long-term leaching and toxicity to be improved and demonstrates the need for broadening the system boundaries in order to highlight the trade-offs between different types of impact. For decisions on whether incinerator residues should be utilised or landfilled, the use of a life cycle perspective in combination with more detailed assessments is recommended. / QC 20100914

Um software de modelagem de especiação geoquímica é responsável pelo cálculo da distribuição das espécies dissolvidas entre solutos e complexos aquosos, e também computar os índices de saturação para diferentes minerais. Neste trabalho nós apresentamos SHPECK, um software desenvolvido para modelar sistemas de equilíbrio geoquímico usando condições de balanço de massa baseadas no conceito da lei de fases (GARRELS; CHRIST, 1965). SHPECK gera um sistema de equações de ação de massa acopladas com restrições de equilíbrio e resolve com a utilização do método se Newton-Raphson. Nosso software aceita qualquer combinação de elementos, espécies e reações, permitindo ao usuário criar diferentes ambientes de simulação e, portanto, controlar qualquet aspecto e configuração do modelo. SHPECK contém uma interface de interação com o usuário e também um banco de dados estruturado que controla todo o gerenciamento dos dados termodinâmicos utilizados para a modelagem geoquímica. Aliado a isso, apresentamos também os conceitos básicos necessários para compreenção da modelagem geoquímica seguida por uma revisão de opções de software disponíveis para modelagem geoquímica. Para finalizar, fizemos uma validação do SHPECK através da modelagem de um sistema de reações diagenéticas observadas em um reservatório asiliclástico e realizamos um estudo comparativo dos resultados do SHPECK com outros software disponíveis. Também para validação, realizamos uma avaliação de tempo de acesso ao banco de dados e pode-se notar um aumento de performance considerável através do uso de um banco de dados relacional comparando-se aos approaches existentes. / A geochemical speciation modeling software is responsible for calculating the distribution of dissolved species between solutes and aqueous complexes, and also computes saturation indexes for different minerals. In this work we introduce SHPECK, a software program developed to model geochemical equilibrium systems using the mass-balance conditions based on the phase rule concept (GARRELS; CHRIST, 1965). SHPECK composes a system of mass-action equations coupled with equilibrium constraints and solve using Newton-Raphson method. Our software accepts any general combination of elements, species, and reactions, allowing the user to create different environments, simulations and, therefore, fully control any aspect and configuration of the model. It provides an interactive user interface as well as the support of a builtfrom- the-ground database structure that handles the management of the whole thermodynamic data used for the geochemical modeling. Also, we present the basic concepts for geochemical modeling followed by a computer science based review about the available geochemical modeling software. Finally, we validate SHPECK by modeling the diagenetic reactions observed in asiliciclastic reservoir and by performing a comparative study with other modelling software package. In addition to this, a database comparison was addressed and the results demonstrate a substantial improvement on the performance by the use of the SHPECK’s relational database comparing to the existent approaches.

Um software de modelagem de especiação geoquímica é responsável pelo cálculo da distribuição das espécies dissolvidas entre solutos e complexos aquosos, e também computar os índices de saturação para diferentes minerais. Neste trabalho nós apresentamos SHPECK, um software desenvolvido para modelar sistemas de equilíbrio geoquímico usando condições de balanço de massa baseadas no conceito da lei de fases (GARRELS; CHRIST, 1965). SHPECK gera um sistema de equações de ação de massa acopladas com restrições de equilíbrio e resolve com a utilização do método se Newton-Raphson. Nosso software aceita qualquer combinação de elementos, espécies e reações, permitindo ao usuário criar diferentes ambientes de simulação e, portanto, controlar qualquet aspecto e configuração do modelo. SHPECK contém uma interface de interação com o usuário e também um banco de dados estruturado que controla todo o gerenciamento dos dados termodinâmicos utilizados para a modelagem geoquímica. Aliado a isso, apresentamos também os conceitos básicos necessários para compreenção da modelagem geoquímica seguida por uma revisão de opções de software disponíveis para modelagem geoquímica. Para finalizar, fizemos uma validação do SHPECK através da modelagem de um sistema de reações diagenéticas observadas em um reservatório asiliclástico e realizamos um estudo comparativo dos resultados do SHPECK com outros software disponíveis. Também para validação, realizamos uma avaliação de tempo de acesso ao banco de dados e pode-se notar um aumento de performance considerável através do uso de um banco de dados relacional comparando-se aos approaches existentes. / A geochemical speciation modeling software is responsible for calculating the distribution of dissolved species between solutes and aqueous complexes, and also computes saturation indexes for different minerals. In this work we introduce SHPECK, a software program developed to model geochemical equilibrium systems using the mass-balance conditions based on the phase rule concept (GARRELS; CHRIST, 1965). SHPECK composes a system of mass-action equations coupled with equilibrium constraints and solve using Newton-Raphson method. Our software accepts any general combination of elements, species, and reactions, allowing the user to create different environments, simulations and, therefore, fully control any aspect and configuration of the model. It provides an interactive user interface as well as the support of a builtfrom- the-ground database structure that handles the management of the whole thermodynamic data used for the geochemical modeling. Also, we present the basic concepts for geochemical modeling followed by a computer science based review about the available geochemical modeling software. Finally, we validate SHPECK by modeling the diagenetic reactions observed in asiliciclastic reservoir and by performing a comparative study with other modelling software package. In addition to this, a database comparison was addressed and the results demonstrate a substantial improvement on the performance by the use of the SHPECK’s relational database comparing to the existent approaches.

Um software de modelagem de especiação geoquímica é responsável pelo cálculo da distribuição das espécies dissolvidas entre solutos e complexos aquosos, e também computar os índices de saturação para diferentes minerais. Neste trabalho nós apresentamos SHPECK, um software desenvolvido para modelar sistemas de equilíbrio geoquímico usando condições de balanço de massa baseadas no conceito da lei de fases (GARRELS; CHRIST, 1965). SHPECK gera um sistema de equações de ação de massa acopladas com restrições de equilíbrio e resolve com a utilização do método se Newton-Raphson. Nosso software aceita qualquer combinação de elementos, espécies e reações, permitindo ao usuário criar diferentes ambientes de simulação e, portanto, controlar qualquet aspecto e configuração do modelo. SHPECK contém uma interface de interação com o usuário e também um banco de dados estruturado que controla todo o gerenciamento dos dados termodinâmicos utilizados para a modelagem geoquímica. Aliado a isso, apresentamos também os conceitos básicos necessários para compreenção da modelagem geoquímica seguida por uma revisão de opções de software disponíveis para modelagem geoquímica. Para finalizar, fizemos uma validação do SHPECK através da modelagem de um sistema de reações diagenéticas observadas em um reservatório asiliclástico e realizamos um estudo comparativo dos resultados do SHPECK com outros software disponíveis. Também para validação, realizamos uma avaliação de tempo de acesso ao banco de dados e pode-se notar um aumento de performance considerável através do uso de um banco de dados relacional comparando-se aos approaches existentes. / A geochemical speciation modeling software is responsible for calculating the distribution of dissolved species between solutes and aqueous complexes, and also computes saturation indexes for different minerals. In this work we introduce SHPECK, a software program developed to model geochemical equilibrium systems using the mass-balance conditions based on the phase rule concept (GARRELS; CHRIST, 1965). SHPECK composes a system of mass-action equations coupled with equilibrium constraints and solve using Newton-Raphson method. Our software accepts any general combination of elements, species, and reactions, allowing the user to create different environments, simulations and, therefore, fully control any aspect and configuration of the model. It provides an interactive user interface as well as the support of a builtfrom- the-ground database structure that handles the management of the whole thermodynamic data used for the geochemical modeling. Also, we present the basic concepts for geochemical modeling followed by a computer science based review about the available geochemical modeling software. Finally, we validate SHPECK by modeling the diagenetic reactions observed in asiliciclastic reservoir and by performing a comparative study with other modelling software package. In addition to this, a database comparison was addressed and the results demonstrate a substantial improvement on the performance by the use of the SHPECK’s relational database comparing to the existent approaches.