Les circulations de fluides aux interfaces entres les socles cristallins et leur couvertures sédimentaires sont des événements majeurs de transferts élémentaires dans la croûte. Dans de nombreux contextes, des fluides de bassins peuvent pénétrer dans les socles de faible perméabilité, interagir avec eux, y lessiver des métaux, et donner lieu à des concentrations métalliques, notamment en Pb, Zn, Cu, Ag et U. Les gisements d’uranium de type discordance du bassin d’âge protérozoïque de l’Athabasca (Canada), sont des témoins essentiels de ce type de circulations de fluides, et sont des objets modèles pour comprendre les mécanismes et les conséquences de tels événements. Les inclusions fluides permettent d’échantillonner et d’analyser directement les paléofluides. Malgré les difficultés d’analyse, ces objets de taille micrométriques apportent des informations importantes sur les propriétés des fluides. Les techniques d’analyse disponibles (microthermométrie, LA-ICP-MS, écrasement-lessivage, écrasement sous vide) permettent de reconstituer la température, la pression, la composition chimique détaillée des fluides, dont les teneurs en métaux, ainsi que la composition isotopique de l’hydrogène de l’eau, du chlore et du carbone du CO2 dissous. De plus, l’analyse de la composition isotopique de l’oxygène et du carbone des minéraux dans lesquels sont piégées les inclusions fluides apporte des informations complémentaires sur la température des fluides et les interactions fluides-roches. Cette approche a été utilisée sur six gisements d’uranium du Bassin de l’Athabasca, et a permis d’apporter les résultats suivants, potentiellement généralisables à l’ensemble du bassin. (1) Deux saumures, une calcique et une sodique ont circulé et se sont mélangées à la base du bassin et dans le socle au cours de la formation des gisements à environ 150 ± 30°C. (2) Ces deux saumures ont transporté de l’uranium, dont les concentrations exceptionnelles et très hétérogènes (entre 0.2 et 600 ppm) indiquent qu’il a été lessivé dans le socle. (3) Ces saumures ont une origine commune et se sont formées essentiellement par évaporation en surface de l’eau de mer, et mélange avec des fluides issus de la dissolution de minéraux évaporitiques. (4) La saumure calcique s’est formée par interaction entre la saumure sodique et les roches du socle. (5) Les interactions des saumures avec les minéraux et le graphite du socle, la radiolyse de l’eau, et la synthèse de bitumes ont contrôlé la composition isotopique en oxygène, hydrogène et carbone de ces saumures. / Fluid circulations between crystalline basements and their sedimentary covers are major events for element transfer in the crust. In numerous settings, basinal fluids penetrate the low-permeability basement, interact with basement lithologies, leach metals, leading to metal concentrations, notably Pb, Zn, Cu, Ag and U. Unconformity-related uranium deposits from the Proterozoic Athabasca Basin (Canada) are crucial witnesses and useful tools for the understanding of mechanisms and consequences of such fluid events. Fluid inclusions allow us to directly sample and analyze paleofluids. Despite analytical difficulties, these micrometer size objects provide key information on fluid properties. Available analytical techniques (microthermometry, LA-ICP-MS, crush-leach, in-vacuo crushing) provide reconstruction of temperature, pressure, detailed fluid chemistry, including metal concentrations, as well as isotopic composition of water hydrogen, chlorine and of dissolved CO2 carbon. In addition, analysis of isotopic composition of oxygen and carbon from minerals in which fluid inclusions are trapped provide supplementary information on fluid temperatures and fluid-rock interactions. This approach was used on six uranium deposits from the Athabasca Basin and provided the following results, which can be potentially generalized to the entire basin. (1) Two brines, a calcium-rich brine and a sodium-rich brine have circulated and mixed at the base of the basin and in the basement at the time of formation of uranium deposits, at temperature close to 150 ± 30°C. (2) Both brines have transported uranium, whose exceptional and highly heterogeneous concentrations (0.2 to 600 ppm) indicate that it was leached in the basement. (3) Both brines share a common origin and were formed mainly by surface evaporation of seawater and mixing with fluids originating from dissolution of evaporitic minerals. (4) The calcium-rich brine was formed by interaction between the sodium-rich brine and basement lithologies. (5) Interaction with basement minerals and graphite, water radiolysis, and bitumen synthesis were the main controls on the oxygen, hydrogen and carbon isotopic composition of brines.

Les principales cibles d'exploration pour les gisements d’uranium de type discordance du bassin d’Athabasca (Canada) sont les structures graphiteuses du socle. Toutes ces structures ne sont pourtant pas fertiles et elles présentent des histoires plus ou moins complexes de circulations fluides successives. Cette thèse propose de déconvoluer les caractéristiques propres à chaque évènement de circulations fluides par une étude multidisciplinaire focalisée sur l’exemple de l’environnement proche du gisement de Cigar Lake. Au cours de l’exhumation tardi-orogénique du socle, la formation de failles ductile-cassantes associées à une circulation intense de fluides à C-O-H-N a permis des enrichissements en graphite et une première évolution pétrophysique des zones endommagées. Ces structures du socle particulièrement fragilisées par la déformation cassante fini-Hudsonienne ont pu être réactivées après dépôt du bassin et devenir des lieux favorables à la convection de saumures sédimentaires. La circulation de saumures sodiques dans le socle a favorisé des interactions fluides-roches à l’origine de la solubilisation de l’uranium, d’altérations K-Mg et d’évolution de composition du fluide vers un pôle plus calcique de plus forte salinité. Enfin une méthodologie d’analyse intégrée des compositions élémentaires majeures, traces et isotopiques U-Pb-O sur oxydes d’uranium est proposée, permettant de déconvoluer les effets des évènements fluides ultérieurs sur la minéralisation primaire. Cinq évènements ont ainsi contribué aux caractéristiques actuelles du gisement de Cigar Lake : Un évènement primaire de circulation de saumures à 1290-1380 Ma, à l’origine de l’ensemble du stock d’uranium ; un événement de circulations fluides à ca. 900 Ma à l’échelle régionale qui n’est pas associé à une reprécipitation d’uranium mais a brechifié et perturbé la chimie des oxydes primaires ; deux évènements tardifs de circulations fluides à ca. 340 et 220 Ma qui ont significativement remobilisé le stock primaire d’uranium. Enfin un dernier épisode récent de circulation d’eaux météoriques est à nouveau à l’origine d’un changement de chimie des oxydes antérieurs et d’une remise à zéro des systèmes isotopiques / The main exploration targets for unconformity-related U deposits of the Athabasca Basin are the graphite-rich structures in the basement. But these are not necessarily fertile. They show distinct features expressing specific events of fluid circulations. This study aims, through a multidisciplinary approach, at unravelling the complex history of fluid flow events recorded in the vicinity of the Cigar Lake deposit. During the basement uplift, at the end of the Trans-Hudson Orogeny, the formation of ductile-brittle shear zones associated to the circulation of C-O-H-N fluids led to hydrothermal graphite enrichments and a petrophysical evolution of damages zones. These graphite-rich shear zones that were specifically weakened by the ante-Athabasca brittle reactivation have been reactivated once more after basin deposition allowing the formation of a developed damage zone especially favorable for sedimentary brine convection. Circulations of NaCl-rich brines in the basement led to brine-rock interactions, and subsequent uptake of uranium and other metals from the basement rocks. The latter have subsequently undergone strong K-Mg alteration whereas the NaCl dominated brines evolved toward a CaCl2-dominated composition with higher salinities. Finally, this thesis sets out an integrated methodology allowing to decipher the complex superimposed geochemical signatures of distinct fluid flow events on the primary uranium oxides. Five fluid flow events contributed to the present day state of the Cigar Lake deposit: a primary event of brine circulation occurred at 1290-1380 Ma and is at the origin of the main U stock; a second basin-scale event of fluid flow occurred at ca. 900 Ma, it brecciated and strongly disturbed the deposit; two later events of fluid flow strongly remobilized the deposit at ca. 340 and 220 Ma and greatly contributed to the actual state of the deposit. Finally a last, rather recent event of fluid flow was at the origin of strong chemical changes in the uranium oxides compositions and strong isotopic resetting

Les gisements d’U de type discordance sont associés à des circulations de saumures chlorurées acides et caractérisés par des tonnages et concentrations exceptionnels ce qui amènent à s’interroger sur les processus de transport et de dépôt de l’U contribuant à leur genèse. Cette thèse est donc dédiée à des études expérimentales de la spéciation de l’U6+ et sa précipitation en UO2 par réduction en U4+ en condition hydrothermale. Concernant le transport de l’U, l’étude de la spéciation de l’U6+ dans ces fluides chlorurés (T ≤ 350°C) est réalisée par spectroscopie Raman et XAS. Les résultats montrant la coexistence de plusieurs complexes d’uranyle chlorurés UO2Cln2-n (n=0-5) dont certaines constantes de complexation sont proposées. Ainsi, la complexation de l’uranyle par les chlorures explique la forte capacité de transport en U6+ par les saumures chlorurées acides, condition nécessaire à la formation de gisements de fort tonnage. Pour le dépôt de l’U, les cinétiques de réduction de l’U6+ en U4+ par H2, CH4, Fe2+ et C-graphite sont mesurées et paramétrées en fonction de la température, de la chlorinité, du pH et de la concentration en réducteur. H2, CH4 et le C-graphite sont être très efficaces, contrairement au Fe2+. Le caractère mobile des gaz réducteurs explique en partie les minéralisations massives et focalisées observées dans ces gisements. Enfin des coefficients de partage UO2/fluide d’éléments en traces, dont certaines ETR, sont mesurés, ouvrant de nouvelles perspectives quant à (i) la compréhension de la signature des ETR caractéristiques de chaque type de gisement d’U, et (ii) la composition des fluides à l’origine des minéralisations uranifères / Circulations of acidic chloride brines are associated with unconformity-related uranium (URU) deposits. The spectacular high grade combined with the large tonnage of these deposits is at the origin of the key questions concerning the geological processes responsible for U transport and precipitation. The aim of this work is to performed experimental studies of U6+ speciation and its reduction to U4+ subsequently precipitation to UO2 under hydrothermal condition. About U transport, the study of U6+ speciation in acidic brines at high temperature is performed by Raman spectroscopy and XAS, showing the coexistence of several uranyl chloride complexes UO2Cln2-n (n=0-5). From this study, complexation constants are proposed. The strong capability of chloride to complex uranyl is at the origin of the transport of U6+ at high concentration in acidic chloride brines. Concerning U precipitation, the reactivity of four potential reductants under conditions relevant for URU deposits genesis is investigated: H2, CH4, Fe2+ and the C-graphite. The kinetics of reduction reaction is measured as a function of temperature, salinity, pH and concentration of reductant. H2, CH4, and the C-graphite are very efficient while Fe2+ is not able to reduce U6+ in same conditions. These mobile and efficient gaseous reductant could be at the origin of the extremely focus and massive character of ore in URU deposits. Finally, first partition coefficients UO2/fluid of trace elements are obtained. This last part opens-up new perspectives on (i) REE signatures interpretation for a given type of U deposit (ii) and reconstruction of mineralizing fluids composition