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Analyse par spectroscopies des molécules formées par interaction d'atomes H,O et N sur des surfaces simulant les grains interstellaires et prédiction des voies de réaction / Spectroscopic analysis of molecules formed by interaction of H-,O- and N-atoms on surfaces simulating interstellar grains and prediction of reaction pathways

Chehrouri, Mourad 22 May 2011 (has links)
Le travail que je présente dans cette thèse est un travail principalement expérimental effectué au sein du laboratoire LAMAp de l'Université de Cergy-Pontoise, à l'aide du dispositif expérimental appelé FORMOLISM. Les principaux composants de ce dispositif sont: l'ultravide (10-10 mbar), l'ultra-froid (~5 K), des jets atomiques, la spectrométrie de masse TPD (Thermally Programmed Desorption) et la spectroscopie laser dans l'UV mettant en oeuvre des longueurs d'onde autour de ~200 nm. Grâce à la technique REMPI-TOF (Resonantly Enhanced Multi-Photon Ionization – Time Of Flight), nous avons étudié d'une part, la conversion de spin nucléaire de la molécule d'hydrogène H2 sur une surface de glace d'eau amorphe poreuse et d'autre part les processus de formation de cette molécule, qui est la plus abondante dans le milieu interstellaire, sur des surfaces simulant des grains de poussière interstellaire. Les résultats de cette étude présentent un intérêt capital en astrophysique. En effet cette formation ne peut se produire en phase gaz mais peut être expliquée par la rencontre de deux atomes d'hydrogène sur un grain de poussière du milieu interstellaire qui joue le rôle de catalyseur. Différents processus sont impliqués dans la formation de H2 qu'il s'agit d'identifier. Dans ce but, je présente des résultats entièrement nouveaux sur la formation de H2 moléculaire sur une surface de silicate amorphe. Je montre que la molécule peut se former dans un état rovibrationnellement excité de son niveau fondamental jusqu'à une température d'environ 70K et qu'elle est relâchée dans la phase gaz immédiatement après sa formation. Ces résultats démontrent la compétition entre deux mécanismes de formation à très basses température (<18 K) tandis qu'un autre mécanisme prend le relais jusqu'à 70K. / The work that I present in this thesis is primarily an experimental work carried out in the LAMAp laboratory at the University of Cergy-Pontoise, using the experimental device called FORMOLISM. The main components of this device are: ultra-high vacuum (10-10 mbar), ultra-low temperature (~5 K), atomic jets, TPD mass spectrometry (Thermally Programmed Desorption) and laser spectroscopy using ultraviolet wavelengths around ~200 nm. Thanks to the REMPI-TOF (Resonantly Enhanced Multi-Photon Ionization – Time Of Flight) technique, we have studied i) the nuclear spin conversion of the hydrogen molecule H2 on a porous amorphous water ice surface and ii) the processes of formation of this molecule, which is the most abundant in the interstellar medium, on surfaces simulating interstellar dust grains. The results of this study are of capital interest in astrophysics. Actually, this formation cannot occur in the gas phase but can only be explained by the encounter of two hydrogen atoms on a dust grain in the interstellar medium, the latter playing the role of a catalyst. Different processes are involved in the formation of H2 which require to be identified. With this aim, I present entirely new results on molecular H2 formation on an amorphous silicate surface. I show that the molecule can form in a rovibrationnally excited state of its ground state up to a temperature of about 70 K and that the molecule is released into the gas phase immediately after its formation. These results demonstrate the competition between two mechanisms of formation at very low temperature (<18 K) while another mechanism takes over up to 70 K.
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La surface de la glace : structure, dynamique et interactions : implications astrophysiques

Schmitt, Bernard 12 November 1986 (has links) (PDF)
Dans ce travail on étudie la structure et la dynamique de la surface de la glace à basse température, ainsi que ses différentes interactions avec les gaz. En premier lieu, on caractérise la surface de différents types de glaces à partir de la comparaison des propriétés d'adsorption de l'azote et de l'argon. Pour la glace hexagonale, l 'étude a été centrée sur les poudres obtenues par broyage de monocristaux à 77K. On met en évidence le caractère polaire de ce type de surface, puis on analyse la réduction de capacité d'adsorption observée après recuit à plus haute température (>190K). Un mécanisme de diffusion des molécules d'eau est proposé pour interpréter ces cinétiques d'évolution de la surface. On montre ensuite que la glace amorphe condensée sous vide à 77K possède une structure poreuse, la quantité et la distribution de la taille des pores dépendant des conditions de condensation. Il apparait en outre qu'une très grande instabilité caractérise ces condensats. Une interprétation des propriétés de ces condensats de glace est proposée à l ' aide des modéles d'agrégations. Une étude de la formation et de la décomposition des clathrates hydrates de CO2 par interaction gaz-glace est ensuite menée à basse température ( autour de 200K) . On met en évidence un mécanisme de croissance de la structure clathrate controlé par une diffusion des molécules d'eau. Pour la décomposition, les résultats suggérent un mécanisme de diffusion du gaz à travers le réseau clathrate suivi de la réorganisation de cette structure. Ces différents résultats sont appliqués à deux problèmes de l'astrophysique: Dans le cas des grains interstellaires , on montre que les taux de synthèse de l'hydrogène moléculaire doivent être très élevés à la surface d'un grain de glace amorphe et poreux. Pour les comètes, on analyse les différents mécanismes de dégazage pouvant avoir lieu au cours de l'évolution thermique du noyau. En particulier, on met en évidence l'impossibilité de déduire l'existence de clathrates hydrates à partir de l'observation des productions de gaz et on pose les bases d'un nouveau type de modèle d'évolution des noyaux comètaires.

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