Im Rahmen dieser Dissertation werden eine Serie von Grundlagenexperimenten zur Ablagerung (Deposition) und Remobilisierung (Resuspension) von Aerosolpartikeln in turbulenten Strömungen beschrieben. Die Kernmotivation stellt die Quelltermanalyse von Druckentlastungsstörfällen von Hochtemperaturreaktoren (HTR) dar. Im Primärkreislauf früherer HTR-Forschungsanlagen wurden größere Mengen an radiologisch belastetem Graphitstaub gefunden. Dieser Staub scheint größtenteils durch Abrieb zwischen den graphitischen Kernstrukturen entstanden zu sein und verteilte sich während des fortlaufenden Reaktorbetriebs über sämtliche Oberflächen des Primärkreislaufs. Während eines Druckentlastungsstörfalls kann dieser Staub durch die Gasströmung remobilisiert und aus dem Primärkreislauf ausgetragen werden. Eine Quelltermanalyse solch eines Störfallszenarios erfordert die Kenntnis über die Menge und die räumliche Verteilung des Staubs, die radiologische Belastung sowie das Remobilisierungsverhalten in Bezug auf die zu erwartenden Strömungstransienten. Nach dem heutigen Stand von Wissenschaft und Technik kann die räumlich-zeitliche Verteilung des Staubs im Primärkreislauf für stationären Reaktorbetrieb unter Verwendung eindimensionaler Systemcodes abgeschätzt werden. Jedoch ist unbekannt, welcher Anteil des Staubinventars durch die Gasströmung remobilisiert und aus dem Primärkreislauf ausgetragen werden würde. Zur systematischen Untersuchung des Staubtransportverhaltens in turbulenten Strömungen wurden zwei kleinskalige Versuchsanlagen entwickelt und eine Serie von Depositions- und Resuspensionsexperimenten durchgeführt. Die partikelbeladene Strömung in der Heißgasumgebung des HTR-Primärkreislaufs wurde über die Verwendung von Ähnlichkeitskennzahlen auf eine Luftströmung bei Umgebungsbedingungen herunterskaliert. Die Strömung und die Partikel wurden mittels hochauflösender, bildgebender und nichtinvasiver Messverfahren räumlich und zeitlich vermessen, um eine umfangreiche Datenbasis für die Analyse der Partikeltransportprozesse zu erstellen. Inhaltlich lassen sich die durchgeführten Untersuchungen in drei Teile gliedern. Der erste Teil besteht aus zwei Studien über die Deposition und Resuspension monodisperser, sphärischer Einzelpartikel in einer ungestörten, horizontalen Kanalströmung. Die systematische Variation experimenteller Randbedingungen wie der Partikelgröße, der Oberflächenrauheit und der Strömungsgeschwindigkeit ermöglichte die Quantifizierung der einzelnen Einflussgrößen. Im zweiten und dritten Teil der Dissertation wurden die Deposition und Resuspension einer mehrschichtigen Ablagerung (Partikel-Multilayer) zwischen periodischen Stufen und in einer Kugelschüttung untersucht, um die komplexe Interaktion zwischen der turbulenten Strömung und der Multilayer-Ablagerung weiter zu erforschen. Die gewonnenen Erkenntnisse leisten einen Beitrag für die Quelltermanalyse des Staubtransports im HTR-Primärkreislauf und können für die Weiterentwicklung numerischer Strömungssimulationen des Partikeltransports in turbulenten Strömungen verwendet werden.:Kurzfassung III Abstract V Abkürzungs- und Symbolverzeichnis X 1 Einleitung 1 1.1 Grundzüge der Hochtemperaturreaktortechnik 1 1.2 Sicherheitsrelevante Aspekte des Hochtemperaturreaktors 3 1.3 Weiterführende Bedeutung der Ablagerung und Remobilisierung von Aerosolpartikeln 4 1.4 Inhalt der Dissertation 5 2 Strömungsmechanische Grundlagen und Stand der Forschung 8 2.1 Partikeleigenschaften des Graphitstaubs im HTR-Primärkreislauf 8 2.2 Beschreibung wandgebundener, turbulenter Strömungen 9 2.3 Turbulente Strömung durch eine Kugelschüttung 12 2.4 Einzelpartikel-Deposition in turbulenten Strömungen 13 2.5 Multilayer-Partikel-Deposition und -Resuspension in turbulenten Strömungen 21 3 Versuchsanlagen und Messtechnik 22 3.1 Die Versuchsanlage Gas Particle Loop 22 3.2 Die Versuchsanlage Pebble Bed Loop 24 3.3 Strömungsmechanische Instrumentierung 26 3.4 Aerosolmesstechnische Instrumentierung 28 4 Partikeltransport in einer horizontalen Kanalströmung 30 4.1 Turbulente Durchmischung der Aerosolpartikel und Strömungsentwicklung 30 4.2 Einzelpartikeldeposition 36 4.2.1 Experimenteller Aufbau 37 4.2.2 Randbedingungen und Versuchsdurchführung 38 4.2.3 Datenanalyse 39 4.2.4 Ergebnisse 42 4.2.5 Schlussfolgerungen 44 4.3 Einzelpartikelresuspension 46 4.3.1 Experimenteller Aufbau und Instrumentierung 47 4.3.2 Randbedingungen und Versuchsdurchführung 48 4.3.3 Datenanalyse 50 4.3.4 Resuspension sphärischer Glaspartikel von einer glatten Glasoberfläche 52 4.3.5 Resuspension sphärischer Polypropylen-Partikel von einer glatten Glasoberfläche 54 4.3.6 Resuspension sphärischer Glaspartikel von einer rauen Stahloberfläche 56 4.3.7 Diskussion der Ergebnisse und Schlussfolgerungen 57 5 Partikeltransport in einem Kanal mit periodischen Stufen 61 5.1 Auswahl der Testgeometrie 61 5.2 Instrumentierung 62 5.3 Versuchsdurchführung 64 5.4 Turbulentes Strömungsfeld zwischen den periodischen Stufen 65 5.5 Experimentelle Ergebnisse der Multilayer-Partikel-Deposition 67 5.5.1 Orts- und zeitaufgelöste Verteilung des Schichtdickenaufbaus 67 5.5.2 Oberflächenrauheit und Volumenporosität der Multilayer-Ablagerung 74 5.6 Experimentelle Ergebnisse der Multilayer-Partikel-Resuspension 75 5.6.1 Räumliche Verteilung der verbleibenden Partikel-Multilayer 75 5.6.2 Integrale Betrachtung des Resuspensionsvorgangs 79 5.6.3 Oberflächenrauheit und Volumenporosität der Partikel-Multilayer 81 5.7 Schlussfolgerungen 82 6 Partikeltransport in einer Kugelschüttung 84 6.1 Bisherige experimentelle und numerische Untersuchungen 85 6.2 Experimentelle Randbedingungen und Versuchsdurchführung 86 6.3 Charakterisierung der turbulenten Strömung im Kugelhaufen 88 6.4 Positronenemissionstomographie – Messprinzip und Datenauswertung 91 6.5 Deposition von flüssigen Aerosolpartikeln 93 6.5.1 Erzeugung und radioaktive Markierung der flüssigen Aerosolpartikel 93 6.5.2 Partikelkonzentrationsmessungen über der Kugelschüttung 94 6.5.3 Zeitlicher Verlauf der gemessenen Aktivität 96 6.5.4 Axiale Verteilung der gemessenen Aktivität 97 6.5.5 Dreidimensionale Verteilung der Aktivität im Kugelhaufen 98 6.6 Deposition und Remobilisierung von technischem Graphitstaub 99 6.6.1 Radioaktive Markierung der Graphitpartikel 99 6.6.2 Konzentrations- und Geschwindigkeitsmessungen 101 6.6.3 Zeitlicher Verlauf der gemessenen Aktivität 103 6.6.4 Räumliche Verteilung der Aktivität in der Kugelschüttung 105 6.6.5 Quantifizierung des Resuspensionsexperiments 107 6.7 Zusammenfassende Schlussfolgerungen 108 7 Diskussion der Ergebnisse 111 7.1 Einzel- und Multilayer-Partikelablagerungen 111 7.2 Einzel- und Multilayer-Partikelresuspension 112 7.3 Vergleich der experimentellen Daten mit numerischen Simulationen 113 8 Zusammenfassung und Ausblick 117 8.1 Grundlegende Erkenntnisse den experimentellen Studien 118 8.2 Bedeutung der Erkenntnisse für das Fachgebiet und die Sicherheitsbewertung des HTR 120 8.3 Ausblick 122 8.3.1 Einzelpartikel-Deposition in turbulenten Kanalströmungen 122 8.3.2 Einzelpartikel-Resuspension in turbulenten Kanalströmungen 123 8.3.3 Multilayer-Partikel-Deposition und -Resuspension zwischen periodischen Stufen 124 8.3.4 Untersuchung des Partikeltransports in komplexen Geometrien mittels PET 125 Literaturverzeichnis 127 Appendix 137 Danksagung 139 / Aerosol particle deposition and resuspension experiments in turbulent flows were performed to investigate the complex particle transport phenomena and to provide a database for the development and validation of computational fluid dynamics (CFD) codes. The background motivation is related to the source term analysis of an accidental depressurization scenario of a High Temperature Reactor (HTR). During the operation of former HTR pilot plants, larger amounts of radio-contaminated graphite dust were found in the primary circuit. This dust most likely arose due to abrasion between the graphitic core components and was deposited on the inner wall surfaces of the primary circuit. In case of an accident scenario, such as a depressurization of the primary circuit, the dust may be remobilized and may escape the system boundaries. The estimation of the source term being discharged during such a scenario requires fundamental knowledge of the particle deposition, the amount of contaminants per unit mass as well as the resuspension phenomena. Nowadays, the graphite dust distribution in the primary circuit of an HTR can be calculated for stationary conditions using one-dimensional reactor system codes. However, it is rather unknown which fraction of the graphite dust inventory may be remobilized during a depressurization of the HTR primary circuit. Two small-scale experimental facilities were designed and a set of experiments was performed to investigate particle transport, deposition and resuspension in turbulent flows. The facility design concept is based on the fluid dynamic downscaling of the helium pressure boundary in the HTR primary circuit to an airflow at ambient conditions in the laboratory. The turbulent flow and the particles were recorded by high-resolution, non-invasive imaging techniques to provide a spatio-temporal insight into the particle transport processes. The different investigations of this thesis can be grouped into three categories. Firstly, the deposition and resuspension of monodisperse single particles in a horizontal turbulent channel flow was studied. The systematic variation of the experimental boundary conditions allows for the quantification of the influences of particle size, surface roughness, and fluid velocity. In the second and third part of this thesis, the deposition and resuspension of a particle multilayer between periodic steps and in a pebble bed was studied to explore the complex interaction between the turbulent flow and the particles, respectively. The findings of this thesis are a contribution to the source term analysis of HTR related accidental depressurizations. Furthermore, the database can be applied to CFD code developments for the numerical simulation of particle transport processes in turbulent flows.:Kurzfassung III Abstract V Abkürzungs- und Symbolverzeichnis X 1 Einleitung 1 1.1 Grundzüge der Hochtemperaturreaktortechnik 1 1.2 Sicherheitsrelevante Aspekte des Hochtemperaturreaktors 3 1.3 Weiterführende Bedeutung der Ablagerung und Remobilisierung von Aerosolpartikeln 4 1.4 Inhalt der Dissertation 5 2 Strömungsmechanische Grundlagen und Stand der Forschung 8 2.1 Partikeleigenschaften des Graphitstaubs im HTR-Primärkreislauf 8 2.2 Beschreibung wandgebundener, turbulenter Strömungen 9 2.3 Turbulente Strömung durch eine Kugelschüttung 12 2.4 Einzelpartikel-Deposition in turbulenten Strömungen 13 2.5 Multilayer-Partikel-Deposition und -Resuspension in turbulenten Strömungen 21 3 Versuchsanlagen und Messtechnik 22 3.1 Die Versuchsanlage Gas Particle Loop 22 3.2 Die Versuchsanlage Pebble Bed Loop 24 3.3 Strömungsmechanische Instrumentierung 26 3.4 Aerosolmesstechnische Instrumentierung 28 4 Partikeltransport in einer horizontalen Kanalströmung 30 4.1 Turbulente Durchmischung der Aerosolpartikel und Strömungsentwicklung 30 4.2 Einzelpartikeldeposition 36 4.2.1 Experimenteller Aufbau 37 4.2.2 Randbedingungen und Versuchsdurchführung 38 4.2.3 Datenanalyse 39 4.2.4 Ergebnisse 42 4.2.5 Schlussfolgerungen 44 4.3 Einzelpartikelresuspension 46 4.3.1 Experimenteller Aufbau und Instrumentierung 47 4.3.2 Randbedingungen und Versuchsdurchführung 48 4.3.3 Datenanalyse 50 4.3.4 Resuspension sphärischer Glaspartikel von einer glatten Glasoberfläche 52 4.3.5 Resuspension sphärischer Polypropylen-Partikel von einer glatten Glasoberfläche 54 4.3.6 Resuspension sphärischer Glaspartikel von einer rauen Stahloberfläche 56 4.3.7 Diskussion der Ergebnisse und Schlussfolgerungen 57 5 Partikeltransport in einem Kanal mit periodischen Stufen 61 5.1 Auswahl der Testgeometrie 61 5.2 Instrumentierung 62 5.3 Versuchsdurchführung 64 5.4 Turbulentes Strömungsfeld zwischen den periodischen Stufen 65 5.5 Experimentelle Ergebnisse der Multilayer-Partikel-Deposition 67 5.5.1 Orts- und zeitaufgelöste Verteilung des Schichtdickenaufbaus 67 5.5.2 Oberflächenrauheit und Volumenporosität der Multilayer-Ablagerung 74 5.6 Experimentelle Ergebnisse der Multilayer-Partikel-Resuspension 75 5.6.1 Räumliche Verteilung der verbleibenden Partikel-Multilayer 75 5.6.2 Integrale Betrachtung des Resuspensionsvorgangs 79 5.6.3 Oberflächenrauheit und Volumenporosität der Partikel-Multilayer 81 5.7 Schlussfolgerungen 82 6 Partikeltransport in einer Kugelschüttung 84 6.1 Bisherige experimentelle und numerische Untersuchungen 85 6.2 Experimentelle Randbedingungen und Versuchsdurchführung 86 6.3 Charakterisierung der turbulenten Strömung im Kugelhaufen 88 6.4 Positronenemissionstomographie – Messprinzip und Datenauswertung 91 6.5 Deposition von flüssigen Aerosolpartikeln 93 6.5.1 Erzeugung und radioaktive Markierung der flüssigen Aerosolpartikel 93 6.5.2 Partikelkonzentrationsmessungen über der Kugelschüttung 94 6.5.3 Zeitlicher Verlauf der gemessenen Aktivität 96 6.5.4 Axiale Verteilung der gemessenen Aktivität 97 6.5.5 Dreidimensionale Verteilung der Aktivität im Kugelhaufen 98 6.6 Deposition und Remobilisierung von technischem Graphitstaub 99 6.6.1 Radioaktive Markierung der Graphitpartikel 99 6.6.2 Konzentrations- und Geschwindigkeitsmessungen 101 6.6.3 Zeitlicher Verlauf der gemessenen Aktivität 103 6.6.4 Räumliche Verteilung der Aktivität in der Kugelschüttung 105 6.6.5 Quantifizierung des Resuspensionsexperiments 107 6.7 Zusammenfassende Schlussfolgerungen 108 7 Diskussion der Ergebnisse 111 7.1 Einzel- und Multilayer-Partikelablagerungen 111 7.2 Einzel- und Multilayer-Partikelresuspension 112 7.3 Vergleich der experimentellen Daten mit numerischen Simulationen 113 8 Zusammenfassung und Ausblick 117 8.1 Grundlegende Erkenntnisse den experimentellen Studien 118 8.2 Bedeutung der Erkenntnisse für das Fachgebiet und die Sicherheitsbewertung des HTR 120 8.3 Ausblick 122 8.3.1 Einzelpartikel-Deposition in turbulenten Kanalströmungen 122 8.3.2 Einzelpartikel-Resuspension in turbulenten Kanalströmungen 123 8.3.3 Multilayer-Partikel-Deposition und -Resuspension zwischen periodischen Stufen 124 8.3.4 Untersuchung des Partikeltransports in komplexen Geometrien mittels PET 125 Literaturverzeichnis 127 Appendix 137 Danksagung 139

Basierend auf dem Reaktordynamikcode DYN3D für LWR, wurde die Codeversion DYN3D-HTR für das Blockkonzept eines graphit-moderierten, helium-gekühlten Hochtemperaturreaktors entwickelt. Diese Entwicklung umfasst die: • methodische Weiterentwicklung der 3D stationären Neutronenflussberechnung für hexagonale Geometrie (HTR-Brennelement-Blöcke), • Generierung von Wirkungsquerschnittsdaten unter Berücksichtigung der doppelten Heterogenität, • Modellierung der Wärmeleitung und des Wärmetransports in der Graphitmatrix. Die nodale SP3-Neutronentransport-Methode in DYN3D wurde auf hexagonale Brennelementgeometrie erweitert. Es wird eine Unterteilung der Hexagone in Dreiecke vorgenommen, so dass die Verfeinerung hexagonaler Strukturen untersucht werden kann. Die Verifikation erfolgte durch Vergleiche mit Monte-Carlo-Referenzlösungen. Für die Behandlung der doppelten Heterogenität der Brennelementstruktur bei Homogenisierung der Wirkungsquerschnitte wurden neue Methoden entwickelt. Zum einen wurde ein zweistufiges Homogenisierungsverfahren basierend auf der Methode der sog. Reactivity Equivalent Transformation (RPT) weiterentwickelt. Zum anderen ermöglichte die Verfügbarkeit des neuen Monte-Carlo-Codes SERPENT die Anwendung eines einstufigen Verfahrens, wobei die 3D heterogenen Strukturen in einem Rechenschritt konsistent erfasst werden können. Weiterhin wur-de in DYN3D ein 3D Wärmeleitungsmodell implementiert, das den radialen und axialen Wärmetransport in der Graphitmatrix beschreiben kann. DYN3D-HTR wurde schließlich anhand der Testfälle für Reaktivitätstransienten erprobt. Die Verifikation erfolgte durch Vergleich zwischen 3D und 1D Berechnung der Wärmeleitung. Schließlich wurde DYN3D mit dem CFD-Code ANSYS-CFX gekoppelt, um auch dreidimensionale Strömungen in Reaktorkernen berechnen zu können. Der Kern wird als poröser Körper modelliert. Die Kopplung wurde an anhand von 2 Testbeispielen, dem Auswurf eines Steuerstabes und einer lokalen Strömungsblockade in einem Brennelement, erprobt.

Dans le cadre du développement des Réacteurs à Haute Température (RHT), un des systèmes retenus pour la quatrième génération de centrale nucléaire, l’utilisation d’un cycle indirect est envisagée. Ce type d’installation, utilisant de l’hélium comme caloporteur, nécessite un échangeur intermédiaire de chaleur (Intermediate Heat eXchanger, IHX) le plus compact possible entre les circuits primaire et secondaire. Les contraintes imposées par la conception ainsi que les conditions sévères d’utilisation pour ce type d’installation (température maximale 850°C à 950°C, durée de vie 20000 h) ont orienté le choix des matériaux constitutifs de l’IHX vers deux alliages base nickel en solution solide : l’Inconel 617 et le Haynes 230. Le premier matériau a été largement étudié dans les années 1980 lors du projet allemand sur les RHT car possédant de bonnes propriétés mécaniques et en corrosion à haute température mais sa forte teneur en cobalt potentiellement activable est à considérer. Le Haynes 230, plus récent, possède des caractéristiques similaires à celles de l’alliage 617, le cobalt ayant été remplacé par du tungstène. L’objectif de cette thèse est d’étudier le comportement mécanique à haute température de ces deux alliages en relation avec les évolutions de leur microstructure. Les observations microstructurales à l’état de réception révèlent la présence de carbures primaires (M6C), la majorité étant répartie de manière homogène. Des carbures secondaires M23C6, peu nombreux, sont visibles à l’état de réception pour les deux matériaux. Les vieillissements thermiques imposés aux alliages à 850°C permettent une précipitation importante de carbures M23C6 sur les lignes de glissement et aux joints de grains, la taille de ces carbures augmentant et leur nombre réduisant avec la durée de traitement. A 950°C, l’évolution microstructurale conduit à une précipitation intragranulaire beaucoup plus limitée et à une évolution intergranulaire plus importante. Pour les deux matériaux, les observations de la microstructure et les résultats de dureté montrent que la majorité des évolutions microstructurales se produisent avant 1000 h aux deux températures étudiées. Les caractéristiques mécaniques de ces alliages ont été testées en traction, en fluage et en fatigue et fatigue relaxation. En particulier, les propriétés à 850°C et 950°C ont été étudiées pour différentes charges (en fluage), vitesses de déformation (en traction) et durées de relaxation (fatigue relaxation). Les effets d’un traitement initial ont également été étudiés, tels que l’effet d’un vieillissement thermique testé en fluage et traction et l’effet d’une prédéformation sur le fluage. Il ressort de cette étude que différents mécanismes de déformation sont mis en jeu successivement ou en parallèle au cours des essais réalisés. Ainsi, l’importance de la précipitation des carbures sur les propriétés mécaniques de l’Inconel 617 et du Haynes 230 a pu être démontrée, malgré leur statut d’alliages en solution solide. Par ailleurs, un même mécanisme thermiquement activé opère sur une très large gamme de vitesses de déformation, correspondant aux essais de traction, fluage et relaxation. Cette mise en relation entre microstructure et propriétés mécaniques permet de déterminer les avantages de chaque alliage ainsi que leurs limites d’utilisation dans le cadre de la fabrication d’un échangeur de chaleur de centrale nucléaire. / High Temperature Reactors (HTR), is one of the innovative nuclear reactor designed to be inherently safer than previous generation and to produce minimal waste. The most critical metallic component in that type of reactor is the Intermediate Heat eXchanger (IHX). The constraints imposed by the conception and the severe operational conditions (high temperature of 850°C to 950°C, lifetime of 20,000 h) have guided the IHX material selection toward two solid solution nickel base alloys, the Inconel 617 and the Haynes 230. Inconel 617 is the primary candidate alloy thanks to its good high temperature mechanical and corrosion properties and the large data base developed in previous programs. However, its high cobalt content has to be considered as an issue (nuclear activation). The more recent alloy Haynes 230, in which most of the cobalt has been replaced by tungsten, present characteristics similar to the 617 alloy. The objective of this thesis is to study the high temperature mechanical behaviour of both alloys in relation with their microstructural evolutions. The as received microstructural observations have revealed primary carbides (M6C). Most of this precipitates are evenly distributed in the materials. Few M23C6 secondary carbides are observed in both alloys in the as received state. Thermal ageing treatments at 850°C lead to an important M23C6 precipitation on slip lines and at grain boundaries. The size of this carbides increases and their number decreases with increasing ageing duration. The intragranular precipitation of secondary carbides at 950°C is more limited and the intergranular evolution more important than at 850°C. The microstructural observations and the hardness evolution of both alloys show that the main microstructural evolutions occur before 1,000 h at both studied temperatures. The mechanical properties of the Inconel 617 and the Haynes 230 have been studied using tensile, creep, fatigue and relaxation-fatigue tests. Particularly, the properties at 850°C and 950°C have been evaluated using several stress levels (creep), strain rates (tensile) and relaxation duration (fatigue). The effects of initial treatments have also been studied, i.e.ageing treatments effects on creep and tensile properties and cold-work effects on creep properties. At high temperature, the as received Inconel 617 does not show classical creep behaviour. This study shows the importance of the fast carbides precipitation on their mechanical properties, despite the fact that the Inconel 617 and the Haynes 230 are listed as solid solution alloys. Low cycle fatigue tests with and without holding time have been performed at 850°C under air and under vacuum on both alloys. The results showed that cyclic hardening, cyclic stability and life time are closely related to the duration of the holding time. Furthermore, a single thermally activated mechanism operates over a very wide range of strain rates, corresponding to tensile tests, creep and relaxation. The link between microstructure and mechanical behaviour presented in this thesis helps to determine the advantages as the operation limits of each alloy in order to manufacture a nuclear power plant heat exchanger