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Photocatalytic hydrogen evolution using porphyrin-metal organic framework nanocomposites decorated with plasmonic gold nanoparticles

Pena, Edward 07 September 2023 (has links)
Titre de l'écran-titre (visionné le 14 août 2023) / Des études récentes se sont concentrées sur la production d'énergie à partir de sources différentes des combustibles fossiles. Parmi ces autres sources, la production d'hydrogène vert par photocatalyseurs a attiré l'attention ces dernières années, en particulier l'utilisation de cadres métallo-organiques (MOF) qui a donné des résultats en matière de production d'hydrogène grâce à la surface élevée, à la taille adéquate des pores, à la grande stabilité et à la composition ajustable de ce type de matériaux. Néanmoins, ces matériaux souffrent de la recombinaison des charges électron-trou, de problèmes de stabilité et d'une faible absorption de la lumière. Pour améliorer les performances des MOF, de nombreuses méthodes de synthèse sont mises en place, ainsi que des stratégies qui impliquent l'utilisation de co-catalyseurs, la modification superficielle et le dopage, entre autres. L'une des stratégies explorées consiste à tirer parti des phénomènes de résonance plasmonique locale (LSPR) affichés par des nanoparticules de métaux nobles de tailles spécifiques. Ces nanoparticules améliorent les propriétés d'absorption de la lumière du MOF et génèrent des paires électron-trou qui peuvent être facilement transférées à des matériaux liés pour conduire des réactions d'oxydoréduction dans les centres actifs du matériau. Pour tirer parti de cet effet, il est important de contrôler la taille des nanoparticules, la méthode de liaison avec le photocatalyseur et la morphologie, entre autres. Le présent document donne un aperçu des différents matériaux utilisés pour la production d'hydrogène, des différentes techniques permettant d'améliorer les performances de ces matériaux, comme les matériaux à effet LPRS, les photocatalyseurs à atome unique et les MOF de porphyrine, afin d'identifier les opportunités et les défis liés à la mise en œuvre de ces matériaux pour la production photocatalytique d'hydrogène. / Recent studies have focused on the generation of energy from sources different than fossil fuels, among these other sources, the green hydrogen generation through photocatalysts has gained attention in recent years, particularly the use of metal-organic frameworks (MOFs) has shown results towards hydrogen generation thanks to the high superficial area, adequate pore size, high stability and the tuneable composition of these type of materials. Nevertheless, these materials suffer from electron-hole charge recombination, stability problems, and poor light absorption. To enhance the performance of MOFs multiple synthetic methods are implemented, as well as strategies that involve the use of co-catalysts, superficial modification, and doping, among others. One of the strategies explored consists in taking advantage of the local plasmonic resonance phenomena (LSPR) displayed by noble metal nanoparticles with specific sizes, these nanoparticles will improve the light absorption properties of the MOF and will generate electron-hole pairs which can be easily transferred to linked materials to conduct redox reactions in the active centers of the material. To take advantage of this effect is important to control the size of the nanoparticle, the linkage method with the photocatalyst, and the morphology, among other factors. Herein, this document provides an overview of the different materials used for hydrogen generation, the different techniques for enhancing the performance of these materials, and a more in-depth view of LPRS effect materials, single atom photocatalysts, and porphyrin MOFs, to identify the opportunities and challenges on the implementation of these materials for photocatalytic hydrogen generation.
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Analyse de scénarios d'utilisation potentielle de l'hydrogène vert au Québec

Lamoureux, Maïka 03 August 2023 (has links)
Titre de l'écran-titre (visionné le 25 juillet 2023) / Il existe un consensus selon lequel l'hydrogène vert pourrait aider à la décarbonation de certains secteurs à fortes émissions de gaz à effets de serre qui sont non électrifiables. L'objectif de ce mémoire est d'évaluer les coûts liés au déploiement de l'hydrogène dans trois utilisations potentielles au Québec, soit (1) le transport lourd, (2) la production d'acier et (3) l'exportation vers les marchés européens. Pour ce faire, nous recueillons les données techniques de chacune des technologies de la chaîne de valeur (production, conversion, stockage et transport) et modélisons celles-ci de façon économique. Sur la base des hypothèses retenues, nous montrons que l'hydrogène vert est un vecteur de remplacement énergétique intéressant dans le secteur du transport lourd et qu'un modèle de production décentralisé est à prioriser dans le déploiement d'un réseau de stations de ravitaillement. En revanche, nous démontrons qu'une substitution du gaz naturel dans la production d'acier ne sera pas rentable sur le plan économique d'ici 2050. Enfin, nous recommandons l'utilisation de l'ammoniac comme vecteur de transport dans le cas d'une exportation de l'hydrogène vers les marchés européens. / There is a consensus that green hydrogen could help decarbonize certain sectors with high greenhouse gas emissions that are not electrifiable. The objective of this thesis is to assess the costs associated with the deployment of hydrogen in three potential uses in Quebec, namely (1) heavy transport, (2) steel production, and (3) export to European markets. To do so, we gather technical data on each technology in the value chain (production, conversion, storage, and transport) and model them in an economic way. We show that green hydrogen is an interesting energy replacement vector in the heavy transport sector, and that a decentralized production should be prioritized in the deployment of a refueling station network. However, we demonstrate that substituting natural gas in steel production will not be economically feasible by 2050. Finally, we recommend the use of ammonia as a transport vector in the case of hydrogen export to European markets.

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