Im Zuge der Stromerzeugung aus regenerativen Quellen gewinnen chemische Energiespeicher, z. B. synthetisches Erdgas (CH4), immer mehr an Bedeutung. Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Methanisierung von CO2 an geträgerten Nickelkatalysatoren. Als Vorläuferverbindungen wurden (Ni,Mg,Al)-haltige Hydrotalcite eingesetzt, die sich bei 600 °C an Luft zu schlecht kristallinen, homogenen Mischoxiden zersetzen. Diese können mit einer Periclas-artigen Grundstruktur beschrieben werden, deren Metallpositionen statistisch mit Ni2+-, Mg2+- und Al3+-Ionen besetzt sind. Das entwickelte Mikrostrukturmodell liefert viele Deutungsansätze für das Verhalten der Mischoxide unter reduktiven Bedingungen sowie für die Eigenschaften der resultierenden Ni/(Mg,Al)Ox-Katalysatoren. Erstaunlich sind die nahezu identischen Oberflächeneigenschaften und katalytischen Aktivitäten der Katalysatoren mit Nickelgehalten zwischen 5 mol% und 20 mol%. Alle untersuchten Katalysatoren zeigen eine hervorragende Stabilität gegenüber Sinterung und Verkokung und sind langzeitstabil.

Die langfristige Speicherung von überschüssiger Energie aus regenerativen Quellen ist ein ungelöstes Problem der Energiewende. Ein Ansatz zur Lösung dieses Problems bietet das Power-to-Gas-Konzept, bei dem Methan aus Wasserstoff und Kohlenstoffdioxid als Ersatz für Erdgas erzeugt wird. Da diese Reaktion kinetisch limitiert ist, ist die Verwendung eines geeigneten heterogenen Katalysators erforderlich. Aufgrund ihrer hohen Aktivität und ihres niedrigen Preises werden häufig nickelhaltige Katalysatoren eingesetzt. In der vorliegenden Arbeit wurde die Eignung von Fe-Ni-Hydrotalcit-basierten Katalysatoren für dieses Konzept untersucht, wobei der Schwerpunkt auf der Bestimmung der Abhängigkeit der katalytischen Aktivität vom Eisengehalt lag. Dabei zeigte sich, dass geringe Mengen an Eisen die Methanausbeute verbessern. Eine Erklärung für diese Aktivitätssteigerung liefern die Ergebnisse von in-situ-DRIFTS-Untersuchungen an eisenhaltigen und eisenfreien Ni-Hydrotalcit-Katalysatoren.