Dix molécules organiques modèles simulant les fonctions chimiques des superplastifiants utilisés dans la formulation des bétons ont été intercalées dans les hydrates cimentiers lamellaires conduisant à la formation de phases AFm hybrides. Les interfaces entre les deux sous-réseaux organiques et inorganiques de ces composés hybrides ont été étudiées afin de caractériser les interactions entre hydrates cimentiers et adjuvants organiques lors de la prise du béton. Les affinités de ces molécules vis-à-vis du feuillet minéral ont pu être comparées et il en ressort les deux séries suivantes : -PO32- > -SO3- > -CO2- pour les parties hydrophiles et C7-R > Φ-R > C5-R > C2-R pour les parties hydrophobes. L’interface organique-inorganique i.e. le mode d’accrochage et l’orientation de la molécule organique au sein de l’espace interlamellaire ont principalement été caractérisés par DRX sur poudre et spectroscopie infrarouge. Différents modes de connexion ont pu être identifiés par intercalation et par greffage. Les molécules organiques examinées sont ainsi orientées soit perpendiculairement, soit parallèlement aux feuillets associés à différents mode d’accroche. Différents taux d’hydratation de ces hydrants hybrides ont ensuite été identifiés et un travail de résolution structurale sur la phase insérant l’anion C6H5SO3- a permis de préciser l’organisation structurale de l’espace interlamellaire. Finalement, une étude sur l’intercalation de quelques superplastifiants commerciaux a mis en évidence un phénomène d’exfoliation de ces hydrates lamellaires. L’étude préalablement réalisée sur des molécules modèles permet alors de mieux comprendre les interactions se produisant au sein du milieu complexe que constitue un béton frais. / Ten organic molecules models simulating the chemical functions of superplasticizers used in concretes formulation were intercalated into lamellar cement hydrates to synthesize hybrid AFm phases. The interfaces between the organic and inorganic networks of these hybrid compounds have been studied to characterize the interactions between cementitious hydrates and organic additives in concrete. The affinities of these molecules toward the mineral layers have been compared and display the following tendencies : -PO32- > -SO3- > -CO2- for the hydrophilic parts and C7-R > Φ-R > C5-R > C2-R for the hydrophobic parts. The organic-inorganic interface (connection mode and orientation of the organic molecule) of the hybrid AFm phases was characterized by powder WRD and infrared spectroscopy. Organic molecules are oriented either perpendicular or parallel to the sheets resulting from different connection modes mainly intercalation and also grafting. The various hydration levels of these hybrids hydrates were then determined, and a structural resolution was attempted on AFm inserting C6H5SO3- anion allowing a description of its interlayer structure. Finally, a study on the intercalation of some commercial superplasticizers highlighted the exfoliation phenomenon for these lamellar hydrates.The present study on model molecules leads to a better understanding of the interactions occuring in complex fresh concrete environment.