Cette thèse présente un nouveau modèle SCRAM (Size and Composition Resolved Aerosol Model) pour simuler la dynamique des particules dans l'atmosphère (nucléation, coagulation, condensation / évaporation) en prenant en compte leur état de mélange, et elle évalue la performance de SCRAM dans des simulations 3D de qualité de l'air. Le travail peut être divisé en quatre parties. Premièrement, la notion de mélange externe est introduite, ainsi que la modélisation de la dynamique des aérosols. Ensuite, le développement du modèle SCRAM est présenté avec des tests de validation. Dans SCRAM, pour définir les compositions, on discrétise d'abord en sections les fractions massiques des composés chimiques des particules ou d'ensembles de composés chimiques. Les compositions des particules sont ensuite définies par les combinaisons des sections de fractions massiques. Les trois processus principaux impliqués dans la dynamique des aérosols (la coagulation, la condensation / évaporation et la nucléation) sont inclus dans SCRAM. SCRAM est validé par comparaison avec des simulations « académiques » publiées dans la littérature de coagulation et condensation/évaporation pour des particules en mélange interne. L'impact de l'hypothèse de mélange externe pour ces simulations est notamment étudié. L'impact du degré de mélange sur les concentrations de particules est ensuite étudié dans une simulation 0-D en utilisant des données représentatives d'un site trafic en Ile de France. L'influence relative sur l'état de mélange des différents processus influençant la dynamique des particules (condensation / évaporation, coagulation) et de l'algorithme utilisé pour modéliser la condensation / évaporation (hypothèse d'équilibre entre les phases gazeuse et particulaire, ou bien modélisation dynamique des échanges gaz/particules) est étudiée. Ensuite, SCRAM est intégré dans la plate-forme de qualité de l'air Polyphemus et utilisé pour effectuer des simulations sur l'Ile de France pendant l'été 2009. Une évaluation par comparaison à des observations a montré que SCRAM donne des résultats satisfaisants pour les concentrations de PM2.5/PM10 et l'épaisseur optique des aérosols. Le modèle est utilisé pour analyser l'état de mélange des particules, ainsi que l'impact des différentes hypothèses de mélange (mélange interne MI ou mélange externe ME) sur la formation des particules et leurs propriétés. Enfin, deux simulations, une avec l'hypothèse de MI et une autre avec l'hypothèse de ME, sont effectuées entre le 15 janvier et le 11 février 2010, pendant la campagne hiver MEGAPOLI (Megacities : Emissions, urban, regional and Global Atmospheric POLlution and climate effects, and Integrated tools for assessment and mitigation) durant laquelle les compositions des particules individuelles ont été mesurées. Les concentrations simulées de composés chimiques (concentration massique totale de différents composés) et les concentrations des classes de particules individuelles (une classe est définie par sa taille et sa composition chimique) sont comparées avec les observations à un site urbain parisien. Un indicateur de la diversité des particules et de l'état de mélange est calculé à partir des simulations et comparé à celui calculé à partir des mesures. Le modèle se compare bien aux observations avec un état de mélange moyen simulé de 69% contre 59% dans les observations, indiquant que les particules ne sont pas en mélange interne sur Paris / This thesis present a newly developed size-composition resolved aerosol model (SCRAM), which is able to simulate the dynamics of externally-mixed particles in the atmosphere, and it evaluates its performance in three-dimensional air-quality simulations. The main work is split into four parts. First, the research context of external mixing and aerosol modelling is introduced. Secondly, the development of the SCRAM box model is presented along with validation tests. Each particle composition is defined by the combination of mass-fraction sections of its chemical components or aggregates of components. The three main processes involved in aerosol dynamic (nucleation, coagulation, condensation/evaporation) are included in SCRAM. The model is first validated by comparisons with published reference solutions for coagulation and condensation/evaporation of internally-mixed particles. The particle mixing state is investigated in a 0-D simulation using data representative of air pollution at a traffic site in Paris. The relative influence on the mixing state of the different aerosol processes and of the algorithm used to model condensation/evaporation (dynamic evolution or bulk equilibrium between particles and gas) is studied. Then, SCRAM is integrated into the Polyphemus air quality platform and used to conduct simulations over Greater Paris during the summer period of 2009. This evaluation showed that SCRAM gives satisfactory results for both PM2.5/PM10 concentrations and aerosol optical depths, as assessed from comparisons to observations. Besides, the model allows us to analyze the particle mixing state, as well as the impact of the mixing state assumption made in the modelling on particle formation, aerosols optical properties, and cloud condensation nuclei activation. Finally, two simulations are conducted during the winter campaign of MEGAPOLI (Megacities : Emissions, urban, regional and Global Atmospheric POLlution and climate effects, and Integrated tools for assessment and mitigation) in January 2010 where the composition of individual particles was measured. One simulation assumes that particles are internally mixed, while the other explicitly models the mixing state with SCRAM. The simulation results of both bulk concentrations of chemical species and concentrations of individual particle classes are compared with the measurements. Then, the single particle diversity and the mixing-state index are computed using a quantification approach based on information-theoretic entropy, and they are compared to those derived from the measurements at a urban site in Paris: the simulated mixing-state index is equal to 69% against 59% from the measurements, indicating that particles are not internally mixed over Paris