L’agencement relatif de systèmes cristallins moléculaires, par une méthode d’organisation avancée est une stratégie de premier plan. Le développement de tels systèmes permet la conception de dispositifs innovants dans le domaine des matériaux poreux, magnétiques ou optiques.Les travaux menés dans le cadre de cette étude ont pour objectif l’élaboration d’architectures macroscopiques hiérarchisées concernant l’état cristallin, de type « réseaux de cristaux ». Dans un premier temps, le développement et la caractérisation de réseaux iso-structuraux ont été réalisés. Ces séries, formées par liaisons hydrogènes, servent à l’étude de la croissance cristalline épitaxiale, développée par la suite. À partir de ces résultats, la préparation d’architectures monocristallines de type cristal cœur-coquille ainsi que la soudure cristalline sont entreprises.Enfin, la généralisation de cette mise en forme de l’état cristallin à des systèmes formés par liaisons de coordination est présentée. / The relative disposition of applicative molecular systems by an advanced organization method is a well-defined strategy (core-shell type crystals). It is aimed at developing innovative materials.The presented study deals with the elaboration of a new organization method concerning the crystalline matter to obtain “network of crystals”. This strategy of materials processing occurs at a macroscopic scale and in a hierarchical way.Firstly, series of isostructural crystalline molecular networks have been designed with a molecular tectonics approach. These series, formed by hydrogen bonds, are then used for the study of the epitaxial growth of crystal. The preparation of a single crystalline architecture with a defined sequenced area of different compositions is demonstrated: core-shell crystals and welded crystals.Finally, the developed strategy is applied to coordination networks exhibiting luminescent properties in order to generalize the described process.