L’étude des silicates fondus présente un intérêt dans divers domaines de recherche comme la géologie ou la fabrication des verres avec des applications technologiques importantes telles que par exemple, le confinement des déchets nucléaires. Ces recherches demandent des informations fondamentales sur la structure et la dynamique de ces liquides au niveau microscopique mais l’acquisition des données est très souvent limitée par les températures de fusion élevées des composés étudiés. Notre travail s’est donc basé sur l’utilisation de techniques sans contact afin de s’affranchir de cette difficulté. Dans le cadre de cette thèse, nous nous sommes intéressés à l’étude des propriétés structurales et dynamiques de divers aluminosilicates de calcium (CAS) fondus. Pour cela, nous avons développé un dispositif utilisant la lévitation aérodynamique afin d’effectuer des expériences de diffusion quasi-élastique des neutrons. En combinant ces mesures avec la diffusion inélastique des rayons X, nous avons pu obtenir des résultats sur la dynamique microscopique des CAS à l’état liquide ainsi que dans le régime de surfusion. En particulier, nous avons pu déterminer l’évolution de la viscosité avec la température et les coefficients de diffusion cohérents. Nous avons pu aussi étudier l’évolution de la dynamique de ces verres en fonction de l’augmentation de la quantité de silice dans la composition. En parallèle de nos travaux sur la dynamique, nous avons aussi réalisé des expériences de diffraction de neutrons et de rayons X sur les mêmes compositions et températures afin d’examiner l’ordre atomique local et essayer de le corréler aux propriétés dynamiques observées. / Because of their interesting properties as glass-forming systems, molten silicates play an important role in the geology of the Earth’s crust and mantle and are also of industrial interest for nuclear waste treatment. Research in these areas requires fundamental information on the microscopic structure and dynamics of silicate melts, but such measurements are hampered by the very high melting points of these systems. By extending the technique of aerodynamic levitation to inelastic neutron scattering, and also making use of inelastic synchrotron x-ray scattering, we have obtained results on the microscopic dynamics of silicates both above the melting point and in the supercooled regime. In particular, we have determined the temperature evolution of the viscosity and diffusion coefficient of calcium aluminosilicates, and thereby quantified the decrease in fragility of this glass-forming system as a function of increasing silica content. In parallel with our dynamical studies, we have performed x-ray and neutron diffraction experiments on the same compositions and temperatures in order to examine the local chemical order pertinent to the observed dynamical properties.

L'étude des silicates fondus présente un intérêt dans divers domaines de recherche comme la géologie ou la fabrication des verres avec des applications technologiques importantes telles que par exemple, le confinement des déchets nucléaires. Ces recherches demandent des informations fondamentales sur la structure et la dynamique de ces liquides au niveau microscopique mais l'acquisition des données est très souvent limitée par les températures de fusion élevées des composés étudiés. Notre travail s'est donc basé sur l'utilisation de techniques sans contact afin de s'affranchir de cette difficulté. Dans le cadre de cette thèse, nous nous sommes intéressés à l'étude des propriétés structurales et dynamiques de divers aluminosilicates de calcium (CAS) fondus. Pour cela, nous avons développé un dispositif utilisant la lévitation aérodynamique afin d'effectuer des expériences de diffusion quasi-élastique des neutrons. En combinant ces mesures avec la diffusion inélastique des rayons X, nous avons pu obtenir des résultats sur la dynamique microscopique des CAS à l'état liquide ainsi que dans le régime de surfusion. En particulier, nous avons pu déterminer l'évolution de la viscosité avec la température et les coefficients de diffusion cohérents. Nous avons pu aussi étudier l'évolution de la dynamique de ces verres en fonction de l'augmentation de la quantité de silice dans la composition. En parallèle de nos travaux sur la dynamique, nous avons aussi réalisé des expériences de diffraction de neutrons et de rayons X sur les mêmes compositions et températures afin d'examiner l'ordre atomique local et essayer de le corréler aux propriétés dynamiques observées.