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Efeitos não lineares em líquidos orgânicos e meios nanoestruturados

ALENCAR, Márcio André Rodrigues Cavalcanti de January 2004 (has links)
Made available in DSpace on 2014-06-12T18:05:00Z (GMT). No. of bitstreams: 2 arquivo7894_1.pdf: 2817045 bytes, checksum: b02308e1ae28c7968dda3c0d175779b3 (MD5) license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5) Previous issue date: 2004 / Neste trabalho reportamos o estudo de efeitos não lineares transversais em líquidos orgânicos, dissulfeto de carbono (CS2) e dimetil-sulfóxido (DMSO), e de efeitos de emissão fluorescente em meios nanoestruturados, mais especificamente, conversão ascendente de freqüências em nanocristais de titanato de bário dopados com íons de érbio (BaTiO3:Er3+) e emissão tipo laser em uma nanoestrutura de opala inversa de sílica infiltrada com rodamina. Os efeitos transversais são discutidos na primeira parte deste trabalho. Em um primeiro momento, estudamos uma difração cônica induzida por laser quando dois feixes de luz se propagam co-linearmente em um meio não linear, DMSO, na configuração pump-probe . Atribuímos a origem deste efeito à susceptibilidade não linear de terceira ordem e o descrevemos teoricamente utilizando a integral de difração de Fresnel-Kirchhoff. Seguindo esta mesma linha de pesquisa, observamos também uma difração cônica quando dois feixes de luz intensos, degenerados ou não em freqüência, interagem com um meio não linear, CS2 ou DMSO, em uma configuração não co-linear. Luz é emitida ao longo da superfície de cones, que estão centrados na direção de propagação de cada um dos feixes, e com uma extensão angular igual a duas vezes o ângulo formado pelos feixes incidentes. Desenvolvemos um modelo que explica este efeito pela amplificação do ruído, proveniente do espalhamento Rayleigh de parte dos feixes incidentes, devido a uma combinação dos efeitos não lineares de instabilidade modulacional, emissão de dois feixes e difração não linear de Bragg. A segunda parte do trabalho está relacionada ao efeito de conversão ascendente de freqüências em nanocristais de BaTiO3:Er3+. Nossos estudos foram realizados com amostras de dimensões menores que o comprimento de onda da luz. Três experiências foram realizadas. Na primeira, produzimos este efeito na amostra com um laser de corante sintonizável, emitindo na região de 638-660 nm e observamos a emissão verde proveniente dos níveis 2H11/2 e 4S3/2 do Er3+. Modelamos este fenômeno a partir de um sistema de equações de taxa, e observando um efeito de saturação quando o laser é ressonante com a transição 4I15/2 → 4F9/2. Noutra experiência, utilizamos um laser de diodo operando no infravermelho (980 nm) e observamos bandas de emissão centradas nos comprimentos de onda de 525 nm, 547 nm e 650 nm, que correspondem a transições a partir dos níveis excitados 2H11/2, 4S3/2 e 4F9/2 do Er3+ para o estado fundamental respectivamente. Estudamos o acoplamento térmico entre os níveis 2H11/2 e 4S3/2, analisando a dependência da intensidade relativa destas emissões com a temperatura da amostra. Observamos também que este efeito depende do tamanho do nanocristal utilizado. A partir deste estudo propomos a utilização deste sistema como um nanosensor de temperatura. Por fim, na terceira experiência, investigamos a possibilidade de se utilizar este sensor em meios biológicos. Realizamos medidas com um laser de diodo (800 nm) em ambientes diferentes (ar, água e glicerol) e observamos que a sensibilidade do sensor depende apenas do tamanho das partículas. Nossa análise sugere que o acoplamento elétron-fônon sentido pelos íons de érbio da superfície muda de acordo com o tamanho da partícula. Na parte final deste trabalho, estudamos a emissão tipo laser em opala inversa de sílica infiltrada com rodamina. Este tipo de estrutura é constituído por um arranjo regular de poros nanométricos em um material sólido. Para determinadas condições de índice de refração e geometria, esta estrutura pode apresentar um band gap fotônico. Contudo, trabalhamos com freqüências de excitação e emissão fora do intervalo de freqüências do band gap das amostras estudadas. Excitamos a fluorescência do corante com o segundo harmônico de um laser de Nd:YAG e observamos uma redução da largura de linha da emissão ao passo que a intensidade da fluorescência crescia não linearmente com o aumento da potência do laser de excitação. Explicamos este efeito pelo múltiplo espalhamento dos fótons de fluorescência nos defeitos na estrutura do material, aumentando com isso o caminho óptico percorrido por estes fótons e o número de moléculas de corante com as quais estes interagem. Além disso, efeitos de campo local devem participar do processo, favorecendo a amplificação de luz por emissão estimulada nesse material

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