Devant l'insuffisance des tests empiriques traditionnellement utilisés pour évaluer les bitumes routiers, la rhéologie s'est imposée comme l'outil principal d'étude de leurs performances à basse température. Les essais ne sont cependant pas pertinents dès lors que l'on cherche à mettre en regard la composition chimique des bitumes et le phénomène de rupture (cohésive ou adhésive). Ainsi, l'énergie nécessaire à la création de surface et la présence d'hétérogénéités sont des paramètres qui influent sur la propagation de la fissure dans le bitume, et qui ne sont pas directement pris en compte par leur seule caractérisation rhéologique. Dans ce travail, nous nous sommes intéressés à l'étude du comportement à la rupture en pelage de films de bitume. Le choix de ce type d'essai a été motivé par sa bonne similitude avec les configurations de répartition des bitumes dans les enrobés. Sur la base de travaux effectués par Ramond et Such (1980), le comportement de ces films de bitume a été étudié sous sollicitation de pelage monotone à 90° dans différentes conditions thermo-mécaniques. L'objectif de ce travail est de chercher à évaluer le rôle des fonctions polaires et de la présence d'inclusions, de tailles et d'origines différentes sur le comportement à la rupture. Dans une première partie, une étude bibliographique, partant de l'adhérence des solides, résume les connaissances acquises à ce jour sur les bitumes, leur rhéologie et leur comportement à la rupture, en se focalisant en particulier sur les principales caractéristiques physico-chimiques des bitumes susceptibles d'avoir une influence sur la propagation de la fissure. Dans une deuxième partie, nous présentons les matériaux et les techniques utilisés au cours de cette étude, avec une attention particulière pour les méthodes d'analyse viscoélastique et de rupture par pelage. Dans une troisième partie, nous étudions l'influence du grade de bitume sur l'énergie de cohésion afin de mettre en place une méthodologie permettant de comparer le comportement de liant ayant, dans un domaine de fréquence et de température, la même réponse rhéologique. Dans une quatrième partie, cette méthodologie est d'abord validée sur des liants synthétiques modèles. Puis, nous y présentons des résultats visant à quantifier l'incidence des propriétés interfaciales sur l'ouverture d'une fissure. Dans une cinquième partie, qui a porté sur des liants bitumineux, nous montrons le rôle des instabilités colloïdales dans la rupture, en découplant les effets selon la nature, la taille et la fraction massique d'inclusions solides présentes dans le liant.